复合絮凝剂粘度、碱度和有机含量对活性染料染色废水脱色性能及机理的影响外文翻译资料

 2022-07-05 20:03:26

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复合絮凝剂粘度、碱度和有机含量对活性染料染色废水脱色性能及机理的影响

Yuanfang Wang，Baoyu Gao*,Qinyan Yue，Yan Wang

摘要：采用复合絮凝剂聚合氯化铝-环氧氯丙烷二甲胺(PAC-EPI-DMA) 进行混凝凝工艺处理所有阴离子偶氮染料 (活性大红 K-2BP 染料)。研究了粘度 (eta;)、碱度 (B = [OH]/[Al]) 和有机含量 (WP) 对絮凝剂性能的影响以及(PAC-EPI-DMA)絮凝剂的机理。粘度eta;是影响染料去除效率的关键因素。在中间粘度eta; (2400 mPa·sec) 中, 由于 PAC和EPI-DMA 聚合物的共同作用,吸附桥接和电荷中和使其脱色效率更高。复合絮凝剂的有机含量是絮凝的次要因素。eta;300或 4300 mPa·sec 的吸附桥接, 对有机含量的增加起到了重要作用, 但随着有机含量的增加, 其电荷中和性较弱。活性染料的去除过程中, 有机含量与碱度之间有相互作用。具有适当粘度和有机含量的复合絮凝剂处理活性染料废水是有效的, 可实现低有机用量的高效活性染料去除。

关键词：复合絮凝剂；活性染料去除；絮凝机理；脱色效率

绪论：含活性偶氮染料的纺织废水的排放引起的水污染已成为人们关注的主要问题。这种废水对环境具有严重危害, 如色泽强烈、毒性高、生物降解性差。许多技术已应用于纺织废水处理，包括：(a)凝聚/絮凝 (Szygula等, 2009; Wei等., 2009; Fang等., 2010); (b) 活性炭或其他吸附剂的吸附(Nigametal.,2000;Kavitha and Namasivayam,2008;Lietal.,2010);(c)生物降解 (Changet 等., 2001; Kurosumi 等., 2008); (d) 膜过滤 (Marcucci 等., 2002; Purkait 等., 2004; Criscuoli 等., 2008); (e)氧化 (Kurbus等., 2003; Xu等., 2005; Yasar 等, 2007); (f) 光催化讲解 (Tang and Chen, 2004; Harrelkas et 等., 2008). 在这些过程中, 复合絮凝剂是处理纺织废水最常用的技术之一。

纺织废水的脱色主要取决于所含染料的种类和所用絮凝剂的结构。在Georgiou et al.(2003) 和 Kim et al.(2004)的论文中，无机混凝剂, 如氯化铁、石灰、硫酸铁等, 对活性染料溶液的处理是不够有效的。近年来, 阳离子高分子絮凝剂在活性染料脱除中的应用越来越受到人们的关注。阳离子高分子絮凝剂在一定剂量下可实现活性染料的高效脱色，例如多胺絮凝剂 (Yue et al., 2008), P (AM-DMC)絮凝剂 (Shen et al., 2006) and 聚二丙烯二甲基-氯化物絮凝剂 (Kang, 2007). 考虑到高分子絮凝剂的制备成本相对较高, 近年来对新型絮凝剂的研究进行了探讨。无机絮凝剂和有机絮凝剂相结合的方法展现了对活性染料高效去除(Gao et al., 2007)。

本研究采用复合絮凝剂聚合氯化氯丙烷二甲胺 (PAC-EPIDMA), 获得了低有机含量的染料去除的高效絮凝剂。本研究的目的是分析絮凝剂的性能及其在活性染料废水处理中的作用机理。研究了粘度 (eta;)、碱度 (B = [OH]/AL]) 和有机含量 (WP) 对絮凝剂性能的影响, 以及不同特性PAC-EPI-DMA的作用机理。

  1. 材料和方法

1.1聚合絮凝剂的合成

根据我们以前工作中描述的方法 (Wang等, 2009), 合成了三种不同eta;值 (300、2400和 4300 mPa·sec) 的EPI-DMA聚合物。然后, 用 AlCl3·6H2O (试剂级) (CAltotal = 2.0 摩尔/升) 与 不同含量的 Na2CO3 (试剂级) 在蒸馏水中混合, 制备了具有不同碱度B (0.5、1.0、1.5) 的无机组分PAC。最后, 将这两种制备的聚合物混合在蒸馏水中, 制备了不同有机含量WP (5%、10%and20%) 的聚合絮凝剂PAC-EPI-DMA。

Altotal在复合絮凝剂中的浓度为10克/升。在絮凝过程中, 将复合絮凝剂的用量计算为 Altotal 浓度 (mg/L)。

    1. 试样水

在1升去离子水中溶解0.1 克活性大红 K-2BP (RBR、济南2号纺织印染厂), 制备了合成染色液。原试验水 pH 为 8.45, 接近于实际纺织废水的强碱性特性。原 RBR 染料溶液的最大吸光度为lambda;最大 (538 nm) 的2.43。

    1. 絮凝试验

为了研究eta;、B 和 WP 对复合絮凝剂絮凝性能的影响, 采用了 L9 (34) 型正交阵列 (1)正交试验包括九组絮凝实验。对100毫克/升的合成活性红染色液进行了絮凝试验。一个正交试验是由3分钟在 120 r/min快速混合, 12分钟在 40 r/min缓慢混合和一个20分钟的沉淀组成。

用分光光度计 (UV-754, 上海分析仪器厂, 中国) 测定了上清液的吸光度, 用微电泳分析仪 (JS94H, 上海忠臣数字技术) 测定了絮凝剂的lambda;最大电位。设备有限公司, 中国)。

2.结果与讨论

2.1粘度 (eta;)、碱度 (B = [OH]/AL]) 和有机含量 (WP) 对PAC-EPI-DMA絮凝性能的影响

对正交实验数据的分析见表2。去除废水中的染料, 最高的染料去除效率 (Rmax) 和相应的絮凝剂用量 (Doptimum) 是确定絮凝剂性能的主要特征。有机高分子粘度eta;值在最高恒定范围(Cr) 9.5%絮凝剂用量7.3D是影响PACEPI-DMA絮凝剂处理RBR染料的絮凝性能的最重要因素。PAC的碱度B是影响染料去除效率Rmax的次要重要因素，由于一个更高恒定的Cr。在三个因素中, 有机含量的 WP的变化导致了2.8% 的最低恒定 Cr, 这意味着在处理 RBR 纺织废水中, 有机含量WP是最不重要的因素。然而，三个影响因素的最高恒定范围是粘度gt;有机含量gt;碱度。结果表明, 在考虑絮凝剂用量的情况下, 在染料去除上, 有机含量的影响作用比碱度大。为了确定PAC-EPI-DMA对 RBR 染料的絮凝性能, EPI-DMA的粘度是关键因素。另外两个因素（碱度和有机含量）对复合絮凝剂絮凝性能的影响也需要进行研究, 因为他们的很高的Cr 。

为了获得最高的染料去除效率, 最佳的配比是粘度eta; = 2400mPa·sec,碱度 B = 0.5，有机含量WP = 10%的复合絮凝剂。粘度eta; = 2400 mPa·sec, 碱度B = 1.0 和有机含量 WP = 5%的复合絮凝剂导致最低的絮凝剂用量, 因而是最低成本去除 RBR 染料的配比。

2.2 PAC-EPI-DMA的电动电势

通过测量PAC-EPI-DMA絮凝剂的的表面电荷, 研究了絮凝剂的电荷中和电位。表3所示的结果表明, 电动电势与PAC-EPI-DMA的有机含量WP之间有明显的关系。粘度eta; = 300mPa·sec 的复合絮凝剂的电动电势随有机含量的增加而增大, 并观察到复合絮凝剂在粘度eta;2400和 4300 mPa·sec 有相同的趋势。结果表明, 通过增加复合絮凝剂的有机含量, 提高了复合絮凝剂的电动电势。这是由于有机高分子EPI-DMA的高浓度正电荷。在同一个有机含量中 , 这三系列复合絮凝剂的电动电势有增大的顺序: 粘度eta; = 4300 mPa·sec的PAC-EPI-DMA lt;粘度eta; = 300 mPa·sec 的PAC-EPI-DMA lt;粘度eta; = 2400 mPa·sec的 PAC-EPI-DMA。这一结果可以被所用EPI-DMA电动电势的顺序解释, 粘度eta; = 4300 mPa·sec (7.5 mv) 的EPI-DMA lt;粘度eta; = 300 mPa·sec (9.0 mv) 的EPI-DMA lt; eta; = 2400 mPa·sec (13.3 mv)的EPI-DMA。

2.3 PAC-EPI-DMA的絮凝性能（粘度eta; = 300 mPa·sec）

采用复合絮凝剂 (粘度eta; = 300 mPa·sec) 对合成 RBR 纺织废水进行絮凝试验。根据lambda;最大染料浓度与吸光度值的线性关系, 用以下方程计算了絮凝剂的染料去除效率 R (%):

A=(A₀ -A)/ A₀ X100%

A₀ 和 A 分别是原染色液和上清样品的吸光度值。

如图1a所示. 在低剂量范围内, 三种复合絮凝剂的染料去除效率随着絮凝剂用量的增加而逐渐增加, (碱度b = 0.5、有机含量wp = 5%)的PAC-EPI-DMA 和 (碱度b = 1.5,有机含量 wp = 20%)的PAC-EPI-DMA的去除效率是相似的。相比之下, (碱度B = 1.0,有机含量 WP = 10%) 的PAC-EPI-DMA提供了更高的染料去除效率。随着絮凝剂用量增加到6mg/L, 所有与这三种复合絮凝剂相关的染料去除曲线在6mg/L及以上达到了高峰, 染料去除效率约95%。对于三种复合絮凝剂, 没有发现染料去除效率的降低。

在图1b 中, 絮凝剂的电动电势变化与絮凝剂用量为函数关系。三种复合絮凝剂具有相似的电动电势趋势: 随着絮凝剂用量的增加而增加, 对三种絮凝剂的电荷中和能力的差异进行了比较。电荷中和能力表现出增大的顺序: PAC-EPI-DMA (碱度B = 1.5,有机含量 WP = 20%) lt; PAC-EPI-DMA(碱度B=1.0,有机含量WP =10%)lt;PAC-EPI-DMA(碱度B = 0.5, 有机含量WP = 5%).然而, 达到絮凝剂的等电点所需的絮凝剂用量有增加的顺序: PAC-EPI-DMA (碱度B = 0.5,有机含量 WP = 5%) lt; PAC-EPI-DMA (碱度B = 1.0,有机含量 WP = 10%) lt; PAC-EPI-DMA (碱度B = 1.5, 有机含量WP = 20%)。

在eta; = 300 mPa·sec 的PAC-EPI-DMA对 RBR 染料进行絮凝过程中, 颗粒再稳定化(絮凝剂用量增加而染料去除效率降低) 没有发生在所研究的剂量范围内。此外, 当三种絮凝剂的电动电势值接近等电位点时, 未出现最大的染料去除效率, 随着用量的增加, 去除效率增加。结果表明, 电荷中和不是 RBR 去除的主要机制。

当用量低于6毫克/升, WP = 10%的PAC-EPI-DMA 比其他两个絮凝剂有更高的染料去除效率 (图 1a)。对于WP = 20%的PAC-EPI-DMA这是很容易理解的，因为它的电荷中和是这三复合絮凝剂中最弱的。然而, 最低的WP(5%) 的PAC-EPI-DMA与最高的WP（20%）的PAC-EPI-DMA 提供了相似的染料去除效率, 虽然前者的电荷中和是最强的。研究表明, 阳离子高分子絮凝剂去除阴离子染料的机理可以用吸附桥接和电荷中和的两种机理来描述（Gao 等，2007）。研究结果表明, 絮凝剂的吸附桥接能力尤其在预聚前相中起着重要的作用, 而 WP 越高, 吸附桥接去除RBR能力越强。 当增加了 RBR 染料溶液中含有 SO3minus;和–OH 基团的PAC-EPI-DMA时, 三种可能的成分促成了染料分子的絮凝和絮体的聚集。这些成包括两个单一的聚合物 PAC 和EPI-DMA, 和扩展结构的EPI-DMA 链的相互作用之间的作用, PAC 聚合物的羟基–OH 和正电荷季胺 R4N 的EPI-DMA聚合物。这两种单体聚合物通过与反应基团的反应, 可以抵消 RBR 染料分子的负电荷, 从而导致不溶性复合染料 PAC 或染料 EPI-DMA的形成。强大的吸附桥接能力对 RBR 染料的去除起了很重要的作用。此外, 由于长链结构的形成, 复合絮凝剂的吸附桥接能力得到了提高。因此, 在高有机含量WP的情况下, PAC-EPI-DMA 的吸附桥接能力很强。

研究结果表明, 吸附桥接是eta; = 300 mPa·sec 的PAC-EPI-DMA主要作用机理,并且在絮凝剂的有机含量较高的情况下, 对其前期絮凝起到了重要作用。

2.4 PAC-EPI-DMA的絮凝性能（粘度eta; = 2400 mPa·sec）

如图2所示, 在eta; = 2400 mPa·sec 与絮凝剂用量低于6毫克/升的情况, 三种复合絮凝剂提供了相似的染料去除效率。随着用量的增加, 染料的去除效率显著提高。在 Altotal 为5 毫克/升时，实现了几乎100%的去除率，当用量大于6毫克/升时, 就会出现絮凝剂去除染料效率的差异。随着用量的增加, PAC-EPI-DMA (B = 1.0、WP = 20%) 的染料去除效率保持恒定。相比之下, 对于其他两种絮凝剂, 由于颗粒在溶液中的再稳定化, 逐渐降低了染料的去除效率。PAC-EPI-DMA (B = 1.5, WP = 5%) 具有最严重的再稳定化, 因为絮凝剂具有最强的电荷中和 (图 2b), 然后微粒表面的位置被高浓度正电荷的PAC-EPI-DMA饱和。

如图2b 所示, 絮凝剂的所有电动电势均随絮凝剂用量的增加而增加, 并在一定剂量下转入正区。PAC-EPI-DMA (B = 1.5, WP = 5%) 具有更高的电动电势, 因此具有更强的电荷中和去除RBR。达到等电位点所需的PAC-EPI-DMA (B = 1.5、WP = 5%) 用量

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