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gamma;射线辐照后剩余污泥的理化特性
摘要：研究了0 ~ 15 kGy 60Co伽马射线辐照后的剩余污泥的理化特性。结果表明：辐照剂量对其理化性质有显著影响。静态沉降实验表明，辐照后沉降性略有改善。悬浮物的测定表明污泥体积减小。真空过滤试验表明，1~4kGy具有潜在的提高脱水性能的潜力，辐照与阳离子聚丙烯酰胺(CPAM)共调理具有良好的协同作用。上清液粒径减小，浊度增加，可溶性化学需氧量(SCOD)增加，可溶性细胞外聚合物(EPS)含量增加，表明4kGy以上辐照剂量可以有效地分解污泥絮凝体和细胞。由于本研究未采用大于15kGy的辐照剂量，污泥完全解体的最佳值尚未确定。并讨论了可能的辐照机理。DOI:10.1061/(ASCE)EE.1943-7870.0001218。copy;2017美国土木工程师协会。
作者关键词:剩余污泥;伽马射线辐照;物理化学特征;解体。
介绍
污水处理厂(WWTPs)产生的大量活性污泥由于其运输和处理过程中存在严重的环境问题而受到广泛关注。污泥的减量化和解体(Fengetal. 2009a;Heetal.2015;洪等，2014;Yu等，2009)已经通过机械、化学、热力和生物等方法实现。与传统方法比较，电离辐射技术具有高效、环保的特点，在病原体侵染和有机污染物降解方面是一种很有前途的替代方法，有利于污泥处理和处置的后续过程(Chu et al. 2011)。高含水污泥辐照后发生水辐射分解，如式(1)所示，氧化羟基自由基OHbull;、还原水合电子e-aq和还原氢自由基H破坏污泥结构，改变污泥相的理化特性。
很少有研究通过伽马射线照射来探讨WAS的各种物理化学特性的变化, 并确定促进进一步治疗和处置所需的适当剂量。本文研究了伽马射线照射对污泥的理化性质的影响, 以确定污泥脱水、还原和分解的最佳辐照剂量。本研究从沉降能力，可去水性,颗粒大小分布和固体成分的角度对其物理特性进行了研究。所测试的化学特性为可溶性化学需氧量 (SCOD) 和可溶性细胞外聚合物物质 (EPS)。本研究也为阐明射线辐照对WAS物理化学性质的影响机理提供了新的认识，为工程应用提供了依据。
材料和方法
污泥来源
以武汉市一个采用厌氧-好氧(AP/O)工艺的污水处理厂为研究对象，收集了该污水处理厂二次沉淀池中的活性污泥。污泥取出后立即在4°C下储存并在7天内进行试验。采用标准方法(SEPA 2002)对其理化性质进行了测定，其特征见表1。
辐照
钴-60源由湖北省农业科学研究院提供。源的放射性为1.4times;1016Bq。污泥样品在环境大气压和25℃温度下，以6.7Gy·min-1的剂量率在1-l密封塑料瓶中辐照。用重铬酸银剂量计测定吸收剂量。照射在分批系统中进行，吸收剂量为1至15kGy（2.5-37.5h）。
表一：剩余污泥理化特性。
物理特性测量
用25毫升比色管进行了静态沉降试验, 并采用三个指标对沉降速度进行了估计: 初始沉降速度 (u0)、污泥体积 (SL) 和污泥上清液的浊度。u0的值是根据沉积初始阶段沉积高度（H）与特定沉积时间（theta;1= 5h）之间的线性关系的斜率计算的（Iritani等人，2015）。在特定的沉降时间（theta;2=12h）下界面高度（H）与初始高度（H0）的比率定义为SV720。在沉降实验完成（theta;3=24小时）后，用浊度计（TDT-5，中国）测量含有细颗粒和大分子的上清液浊度。
采用真空过滤法测定污泥的脱水性能。总共100毫升的WAS被倒入一个7厘米的标准布克纳漏斗，漏斗上装有预先湿润的滤纸。连续施加0.03 MPa的真空压力10min，并采用重量法测定滤纸夹持泥饼的含水量。为了研究辐照和絮凝剂的共调节作用，在辐照预处理后施加1,000mg/L阳离子聚丙烯酰胺（CPAM）（阳离子度= 50％;分子量=1200万）。
通过X-激光衍射粒度分析仪（Beckman Coulter LS 13 320，Brea，California）检查污泥颗粒尺寸分布，其可以检测0.04-2,000mu;m内的颗粒尺寸。尺寸分布的结果以平均尺寸，比表面积和颗粒尺寸范围dp10，dp25，dp50，dp75和dp90表示，并且dpf被定义为余等人描述的截止直径。（2010年）。
图1.用gamma;射线照射污水污泥的沉降曲线
化学特性测量
将辐照样品在4℃下以4,500转离心30分钟（Pingfan TGL-185离心机，长沙平凡仪器仪表，湖南，中国）。 将上清液通过0.45mu;m滤膜过滤并分析SCOD和可溶性EPS。 通过考马斯亮蓝G-250和蒽酮方法分别测量可溶性蛋白质（lt;0.45mu;m）和可溶性多糖（lt;0.45mu;m）的水平。 紫外分光光度法（UV-vis BlueStar A，北京，中国）和傅立叶变换红外（FTIR）光谱法（NICOLET IS10，USA）用于在分子水平上显示可溶性EPS的确定组成和结构特征。 每个实验至少进行三次，并获得平均值。
结果与讨论
物理特性
射线辐照对污泥沉降性的影响
在静态沉降试验中，对于具有不同辐射剂量的所有样品，观察到上清液和污泥之间的明显沉降界面，而未观察到辐照沉降速率的预期快速改善（图1）。这些趋势与Meeroff等人的研究结果一致。（2004年）。对于未经处理的污泥，u0为10.36 mm·h-1，SV720为37.1％，如图2所示。对于辐照污泥，沉降速度在剂量高达15 kGy时略微增加到11.55 mm·h-1。随着剂量的增加，污泥量不断减少，15 kGy时减少率为19.4％，这主要是因为沉降污泥密度增加。沉降性的改善表明辐照污泥在较高的辐照剂量下具有进一步压实和还原的潜力。
沉淀试验后测量上清液的浊度。如图3所示，与未处理的污泥相比，辐照污泥的上清液浊度在剂量高达2 kGy时略有下降，而上清液浊度急剧下降剂量高于4 kGy时增加。这一趋势可能是由于污泥分解后进入可溶性相的细小微粒数量显著增加所致。这些微粒的密度几乎与水的密度相当，表面带着很高的负电荷，这些负电荷非常缓慢地沉降下来，以便在上清液中保持相当长一段时间的稳定。在对照条件下，2 kGy以下的辐照剂量对污泥絮凝体有轻微的破坏作用，并向可溶性相释放出少量的细颗粒。可以推断，4kGy是在实验条件下WAS崩解的最小辐射剂量。几个实验已经证明，由于轻微的污泥分解和EPS释放，小于4kGy的剂量可能对污泥脱水有一定潜在的作用。（Meeroff等人2004;Sawai等人1990;Waite等人1997）。
gamma;射线辐照对污泥脱水性能的影响
gamma;射线辐照对污泥脱水性能的影响如图4所示。所有辐照剂量下污泥总含水量均保持在98.8%的恒定平均值。因此，辐照既没有影响污泥的总含水量，也没有引起污泥的热效应。在没有CPAM的情况下，蛋糕含水量从88.77急剧下降到82.00%，最高可达4kgy，但在4kgy以上剂量时略有增加。4 kGy以上剂量可明显破坏絮凝体，增加细颗粒的数量，为水的粘附提供较大的比表面积，使污泥脱水恶化。在辐照预处理和CPAM共条件下，随着辐照剂量增加到15 kGy，蛋糕含水量从84.2 kGy不断下降到77.16%。因此，辐照预处理降低了CPAM的剂量。实验结果表明，松散絮凝体经CPAM处理后可重新絮凝成较致密的絮凝体，具有较强的捕集细颗粒的能力。因此，辐照预处理与CPAM共调理具有良好的协同作用。
射线辐照对粒子粒度分布的影响
随着伽马射线剂量的增加，污泥颗粒尺寸减小，如图4和图5所示。随着照射剂量从0增加到15kGy，污泥颗粒的dp90从122.9降低到82.15mu;m。平均尺寸遵循相同的趋势，从58.32降至45.75mu;m。 dp10，dp25，dp50和dp75的其他粒度分布参数均显示相同的趋势。通过减少污泥颗粒大小，在高达15 kGy的剂量下，比表面积增加了23.80％，这提供了大的水粘附表面积并且可能使污泥脱水性变差（图6）。这些因素可以解释为什么更高的辐照剂量对污泥脱水有害，正如“gamma;射线照射对污泥脱水性的影响”一节所述。然而，增加酶促反应的可用比表面积可以增强后续的厌氧消化性能（Fang等人，2015）。
射线辐照对固体成分的影响
射线辐照后总固体(TS)和挥发性固体(VS)几乎保持不变，平均值分别为11,050 mg·Lminus;1和5700 mg·Lminus;1(图7)，因此在本工作中蒸发作用和矿化作用不明显;这一趋势与图4中总含水量分析结果一致。
采用总悬浮固体(TSS)和挥发性悬浮固体(VSS)作为污泥减量增溶指标(Yu et al. 2010;郑等，2001)。从图8可以看出，辐照污泥的TSS和VSS随着剂量的增加而逐渐减小，从而满足了污泥处理的一个重要目的:污泥体积的减小。射线辐照可以破坏污泥的絮凝体和细胞，使有机物释放到可溶性相中。然而，如表2所示，低剂量(lt;10 kGy)伽玛辐照对VSS/TSS值的影响最小(即，VSS分数保持不变，未发生矿化)。相比之下，在较高的剂量(15 kGy)下记录到轻微的下降。郑等人(2001)也得出了类似的结论。辐照机理对固体还原的影响仍需进一步研究。
化学特性
射线辐照对化学需氧量的影响
可溶性化学需氧量可用作污泥破坏和溶解的另一个指标。SCOD/总化学需氧量(TCOD)比值可以估计伽马射线辐照过程中污泥絮凝体中有机物的增溶和释放(Yu et al.2010)。SCOD的含量随伽马射线剂量的增加而增加，而TCOD在不同辐照剂量下保持稳定(数据未显示)。因此，SCOD/TCOD相应增加。随着伽马射线剂量从0 kGy增加到15 kGy, SCOD增加了5倍，SCOD / TCOD从2.41 kGy增加到12.41%(图9)。其他研究人员也得到了类似的结果(Kim et al. 2011, 2007;Park等，2009)。同时，细胞分裂和有机释放可以促进下游厌氧消化过程。
辐照能有效穿透污泥(不小于25 cm)，与细胞存活关键的细胞组分(如DNA和RNA)直接作用，从而导致细胞死亡和细胞内有机物释放，这被称为直接效应(Meeroff et al. 2004)。而在水的辐射分解过程中产生的氧化自由基(OH-)则会破坏污泥的絮凝体和细胞(称为间接效应);因此，EPS和细胞成分在细胞裂解过程中被释放，以增加SCOD浓度(Kim et al. 2011)。一般认为，在污泥辐照过程中，间接效应比直接效应更为重要。通过电离辐射从WAS释放的SCOD是其他处理过程(如生物脱氮)的可用碳源，从而大大节省了WWTPs的成本。一些研究者已经报道了相关的研究(Kim et al. 2011, 2009)。更高的辐照剂量可以更明显地分解污泥并产生SCOD，但即使是高达15 kGy的剂量也没有根据SCOD的变化趋势完全破坏WAS（图9)。鉴于该研究未考虑高于15 kGy的剂量，污泥完全分解的最佳值需要进一步研究。
gamma;射线辐照对可溶性EPS的影响
细胞外聚合物是影响污泥特性的最重要因素之一，其主要有机成分是蛋白质和多糖（Feng等，2009b; Hong等，2014）。它也可以作为污泥增溶的指标(Kim et al. 2011)。如图10所示，随着辐照剂量的增加，蛋白质和多糖的含量增加。污泥蛋白含量为58.56 mg·Lminus;1，在15 kgy剂量下增加到157.64 mg·Lminus;1。当gamma;射线照射达到15kGy时，多糖遵循相同的趋势（即从5.97增加到33.98mg·L-1）。越来越多的蛋白质和多糖也通过氧化自由基（例如gamma;射线照射过程中产生的OHbull;）证明了污泥的崩解和溶解（Kim等人，2011）。 EPS的含量超过相对水平可以促进污泥颗粒的絮凝，因为EPS可以作为生物絮凝剂，为上清液中的细小污泥颗粒提供一些吸收位点，从而提高脱水能力（Feng et al.2009a; Pei et al.2007; Xu 2012; Yu et al.2009）。一旦达到最佳絮凝，EPS的进一步释放将使污泥脱水恶化，这可以解释在较高的辐照剂量下污泥脱水的不良现象。
核酸总是存在于细胞的内部成分中，是微生物灭活最重要的辐射靶标。正常细胞的EPS很少包括核酸，它只能在细胞崩解后释放到污泥溶液中（田等人。2006年).蛋白质被认为是最难提取的化合物（Kim等人。2011).在紫外（UV）范围内，核酸和蛋白质的吸收峰分别为260和280nm。不同辐照剂量污泥的紫外光谱可以反映污泥中可溶性EPS组分的变化。如图11所示，所有辐照样品中均出现了240~300nm的新吸收带;这条带是由细胞释放的核
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