单极二氧化钒纳米束中金属-绝缘体转变的新进展外文翻译资料

 2022-07-18 19:36:14

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单极二氧化钒纳米束中金属-绝缘体转变的新进展

摘要：很多强关联电子材料都有一个域结构会极大地影响主体的性质和模糊均质材料的基本性质。然而，由于纳米级样品小于特征域，所以可以探索其更细微的基本性质。本文展现了金属绝缘体的转变的新发展，研究了单极二氧化钒的纳米性质，我们观察到金属相的超冷在50 ℃能激活与之相一致的绝缘阶段的能量光隙，以及金属绝缘体过渡之间的连接以及绝缘的平衡载波密度阶段。我们的设备还提供了一种纳米机械方法确定转变温度，能够对单个金属绝缘子相间壁进行测量，并允许对准一维几何学中的相变进行一般研究。

大块二氧化钒，VO2是一种稀有金属相变温度是68℃，低于这个温度是一个有光学间隙的半导体(如0.6eV)。向金属的转变可以非常迅速地被诱导，并且最近已经用超快技术进行了深入的研究。金属相中的晶格具有金红石结构。其中有钒离子与c轴平行的周期性链。在绝缘阶段被扭曲成双链的锯齿状链，从而形成一个单斜的结构称为M1。很多因素都表明转变涉及到强电子的相关性，就像莫特过渡。这些包括异常低的导电性以及其他金属的特性,能带结构的事实计算无法产生绝缘体带隙,一个中间的M2结构，可以通过应力或者掺杂来稳定。尽管有未二聚钒链和依赖于激发功率的光发射，这表明了对激发载流子密度的敏感性。然而，在发现了半个世纪之后这种转变的性质仍然相当模糊，例如在电气领域的潜在应用和光电开关或检测仍未实现。造成这种情况的主要原因是域结构是通过金属绝缘体过渡产生的，这导致了样本之间的不可约性(属性比如电阻率是非常敏感域)，特征的扩展和迟滞，非均匀应力产生机械退化。这些问题在我们的纳米粒子装置中是不存在的，比特征域尺寸要小。

帕克集团把纳米级材料通过一种物理蒸汽传输技术直接生长在氧化硅晶片上，底物被放置在20毫巴氩载体上气体下游是粒状的二氧化钒源气体的管式炉中在1000℃下加热30分钟，每一纳米束都是一个沿着金红石c轴的单晶延伸。长度可以是数百微米横截面大概是矩形的，通过原子力显微镜确定，宽W的范围低至50纳米和厚度H下降到15纳米。据其他人研究报道的那样，在温度升高时，在光学显微镜中可以看到较暗的金属相的拟周期性细条纹(图1a)出现大约在65℃。然后这些条纹不断扩张并迅速融合。绝缘段在105℃的时候消失，这种变化是由于牢固附着在SiO2衬底上造成的应变。 完全绝缘的纳米束处于压缩轴向应变下，而具有较小平衡c轴晶格常数的完全金属纳米束处于张力下。金属和绝缘区域的交替减少了建立相间壁的平均应变，帕克集团还发现，如果纳米级束从基质中完全释放出来，完全缓解应力，过渡突然消失，变成没有稳定的域模式形成。

我们没有消除轴向应变，而是利用它。我们用电子束或光学光刻技术制作了一系列的电子束蒸发金属接触(通常是10纳米钒低于400纳米的黄金)在每一纳米粒子上，然后将它浸入缓冲氧化物中腐蚀，除去它下面的1毫米厚的没有被金属覆盖的二氧化硅，因此悬浮了纳米束部分之间的联系。许多设备的结果显示，在室温到120摄氏度的之温度之间它可以被循环复制在几个月的时间里，不像大块的晶体，在室温下这些纳米光束不会降解或断裂，较短的部分是直的，较长的部分则是弯曲的(见图1b)。这与夹紧的行为是一致的，在这种情况下，当压缩轴时，发生了欧拉屈曲应力P超过临界值Pb，它在更短时间里发出更长的束。在触点下提供牢固的对基材的粘附力。在屈曲后，压缩应变h要小得多，纳米束几乎是原始L0的长度。取L0等于a的曲线上的长度用原子力显微镜测量的弯曲部分，并命名为触点间隔L，在室温下我们发现大多数纳米束中的底物诱导的应变是eta;0=(L0–L)/L=0.4plusmn;0.1%。这是和0.7%的热收缩相一致对底物进行了1.1%的转换从生长温度冷却时的M1型。

在光学显微镜下观察，在68到105℃之间，每个纳米束的每个部分都是不带扣的，几乎所有情况下，每个部分都由一个金属和一个绝缘区域共同组成，并由单个相间壁隔开（见图1c）。随着T增加，图1d绘制的绝缘相的分数x稳定下降，直到温度Tm在105℃附近，纳米棒变成完全金属。注意到固定的L可以理解这种行为，一旦纳米棒开始从绝缘体转变为金属，由于金属的c轴较短，其平衡长度L0减小，因此h和P都是如此。在任何特定的T （P，T）平面上的绝缘体和金属之间的相界线上，如图1e所示，绝缘体的分数x进行调整，使得P适合于两相共存，即位于绝缘体和金属之间的相界线上。在T = Tc时应力P应该为零，而在较高T时应力为负（拉伸），这就解释了为什么所有纳米束直接在68℃以上。

图1|通过显微镜研究VO2纳米束中的金属-绝缘体转变。

a，在加热期间在指定温度下取得的与SiO2基底连接的单个纳米束的40mm长部分的六个图像，显示金属区域（较暗）出现，扩大和合并。

b，悬浮纳米束装置的扫描电子显微镜图像，显示较长的部分在室温下弯曲。

c，顶部和底部触点之间相隔20mm的一个悬浮纳米棒的五个图像。高于68℃时，它包含一个单一的金属域（灰色），其中随着温度升高直至绝热域（紫色）在〜105℃消失。

d，绝缘部分x与T对于各种尺寸的六个悬浮纳米束的曲线图，表明，在一个恒定的偏移内，x总是具有相同的线性变化不协调。

e，轨迹（红色）的相图指示部分的草图，随后是在室温（图左侧）开始的温度循环。垂直轴是单轴压力P.绿色圆圈表示纳米棒在冷却时扣压的点。

f，屈服温度Tb相对于纳米束（厚度H=0.18mm，宽度W=0.9mm）的反平方长度的曲线产生y轴截距应为Tc的直线。

纳米束提供了一个一维的类比水的三维情况保持在恒定体积附近0℃。同样的，低t阶段(冰)的体积更大比高t阶段(液态水)更低的对称性，以及当T以相应的方式增加时，冰的分数就会下降。同样值得注意的是在共存状态下纳米光束具有零轴刚性，就像冰水混合物一样。不同等温压缩系数。

如果我们假设两个阶段的杨氏模量E是相同的那么沿着纳米梁的应变h（T）是均匀的，并且平衡相边界线P（T）由

右边的第一项表示的是相位，a是在红心轴长度上的分数增加从金属到绝缘体和xc是绝缘分数T=Tc。第二项是微分热膨胀与硅基衬底有关的。

根据等式1，对每个纳米束的x应该存在不同的t，这取决于相对于底物的内建应变，可能随生长而变化条件。图1d的数据很好地符合这个预测，支持了上面的假设。此外，我们发现，x(T)在dx/dT=-(1.10plusmn;0.05)10-2℃-1的条件下接近直线，这样我们就可以简单地写出来：

其中beta;=alpha;dx/dT K是应变随温度变化的（负）速率根据等式2，当共存的纳米束被冷却到Tc以下时，P将变为正，并且当进一步冷却时，我们预计纳米束在温度Tb下弯曲，其中P（Tb）=Pb。使用欧拉表达式来计算双夹紧梁的屈曲压力，Pb=（p2E/3）H2/L，我们然后有

等式（3）预测Tb对1/L2的曲线将产生具有y截距Tc的直线。我们在图1f中构建了一个厚度为H=180 5nm的纳米梁的一系列截面图。数据确实符合所示的直线，y截距Tc=65.7 0.20C。

这代表了一种全新的测量过渡温度的新方法，利用相变到纳米力学运动的耦合。与其他方法不同，它在相变时不受滞后影响。事实上，更一般的找到极限（Tb）的过程应该产生Tc，与上面所做的假设无关，只要相界的性能良好。例如，这可以用来有条不紊地研究样品间相界的变化或作为响应以修改外部条件。

我们也可以使用方程（3）从斜率得到beta;的直线，给出beta;=

使用估计值Easymp;140GPa，我们可以量化纳米束中的应力：相界斜率beta;Easymp;-218MPa℃-1，最大张力达到T=Tm=110℃，是Pm=beta;E（Tm-Tc）asymp;-0.7GPa。对于T。纳米束是完全金属的，热膨胀导致张力再次下降，速率为dP/dT=KEasymp; 2.5MPa℃-1，如图1e所示。此外，使用这个值，我们发现一个alpha;=（beta;-K）/（dx/dT）=1.36plusmn;0.15％。与可接受的值alpha;的差异为1.0％，可能部分是由于弹性模量不同或中间M2绝缘阶段（见下文）。

测量二极管电阻R中的电阻共存机制产生了许多有趣的结果。图2a显示名义上四个重复热循环的特征相同的部分（A-D）的单纳米束。每个包含平滑的R与突然跳跃间隔的T曲线相比较。从室温逐渐升高，R最初以半导体的方式减少。它下降在温度Tn急剧上升，65-68℃时出现金属区域，纳米棒变直。随后，在共存体系，随着绝缘区域收缩R的稳步下降Tm的价值要小得多吗？105℃时的绝缘子消失。共存曲线在清扫时可以重现，并且只要T保持在Tm以下，在6℃/min下降。在另一手从Tm上方冷却，每个部分保持完全金属直到突然出现绝缘区域的较低温度Ts出现并且R跳到共存曲线。Ts差别很大部分之间，从78℃（A部分）到55℃（D部分）。在进一步冷却期间，R平稳增加，直到纳米束在Tb=57.58C处屈曲。在那之下，R的温度Ti作为几种构象，返回到绝缘曲线也是变化的在纳米束开始向下弯曲之后是可能的与基材碰撞。以6℃min-1，Ts和Tn扫掠时扫描之间在2-50C范围内变化，而Tb和Tm可在plusmn;0.1℃的测量精度内重现。

图2|电阻与温度的关系。

a，相同纳米束的四个部分的特征，被指定为A-D，每个部分具有尺寸L=26mm，H=0.25mm和W=0.7mm。每个部分的三个稳定状态由草图表示：弯曲和完全绝缘（蓝色），直线和全金属（红色）或共存（部分蓝色，部分红色）。插图：50千伏的可重复小跳变为看到绝缘体在Tm附近消失。b，相应的相图，如图1e所示。红线表示A部分所遵循的轨迹。从室温升温（图左侧），纳米棒在Tn处解开并从完全绝缘跳至共存，并在Tm处变为完全金属。在冷却时，它过冷却到绝缘体成核的Ts（绿线），它在Tb（绿色圆圈）向下弯曲，然后向上弯曲并在Ti处完全绝缘。

图3|收集各种尺寸的十个纳米束的电阻率测量结果。绝缘体电阻率显示0.30eV的激活能Ea（虚线是e-Ea/kT）。使用符号绘制的是共存绝缘体电阻率i的测量结果。为了在误差范围内，它们都显示出与温度无关的12 2Vcm值。金属电阻率rm从纳米束的一个部分（H=0.18mm，W=0.9mm，L=30mm）获得。相同纳米束的两个其他部分（L=20和50mm）给出了几乎相同的结果。由于横截面的不确定性导致rm的误差估计为25％。低于拐点（小箭头）的温度的rm值处于过冷状态。

均匀应力合金相到Ts的过冷度可以比相界线低50℃以上，如图2b相图所示的绿线。这种内在的过冷（与持久性相反），由于在较大样品中的不均匀应变场导致的金属畴）比先前已经报道的要大得多，并且表明晶体均匀性高。纳米束之间的Ts的大的变化可以反映绝缘相可以成核的缺陷的可用性。该系统为研究准一维几何中的一阶相变的动力学提供了新的机会，例如通过研究Ts处的绝缘体成核过程或Tm处绝缘域的消失线（参见插图图2a）。

在图3中，我们绘制了许多纳米束完全绝缘状态下的电阻率rho;i（沿着金红石c轴），简单地用rho;=RA/L得到，其中A=WH。对L的依赖性的研究表明接触电阻可以忽略不计，rho;在样品之间是一致的,并且它的T依赖性给出的激活能Ea=0.30 0.01eV，由虚线表示有趣的是，该激活能对应于具有精确确定的光学间隙的本征半导体的预期激活能Eg=0.60eV的VO2。这与在文献中报道的关于体绝缘VO2的异常大和取决于样品的活化能相比高达0.45eV，这很可能受纳米束中不存在的畴结构或缺陷影响。

我们还绘制了金属相的电阻率rho;m，以相同的方式获得了完全金属态的一个纳米束。与文献一致，我们发现rho;随着T而缓慢增加，而在过渡rho;i时则缓慢增加rho;iasymp;2*104rho;m.在107℃的拐点用箭头表示，出现在过冷和稳定的适应阶段之间的边界处。尽管我们注意到最近的实验已经表明，结构转变可能发生在流体静压下的金属相内或者在超快速激发后瞬间发生。

在共存制度下，我们预计R有四个介质分布：

其中rho;ic和rho;mc是共存的绝缘体和金属电阻率，Rc和Rdw分别是绝缘体和畴壁的接触电阻。因为rho;i＞＞rho;m，第二项可以忽略不计。在Tm时，当绝缘区域消失时，R约为50kV时通常会有一个小的急剧下降（见图1）插入图2a）。我们尚未确定这是否反映了畴壁电阻，最小绝缘域大小或与绝缘体的接触，但在任何情况下都意味着这一点Rc Rdw小于约等于50千伏。因为对于我们可以接受的x，R通常大于1MV，所以为了精确度，我们可以这样写：

结果，阻力可以作为该位置xL的探测相间墙。我们发现R可以稳定在0.1％以内，有限受热阶段稳定;因此它可以用来检测运动在具有小于10nm的精度的墙中L=10毫米,可以检测过渡时的电场等微扰效应。应用这个想法，我们发现R在施加高达50V的硅衬底时没有发生变化，表明半导体内的屏蔽长度小于最小纳米棒厚度le;30纳米，意味着莫特晶体管的作用将难以实现。

最有趣的是，通过使用等式（5），我们可以使用通过光学检查获得的x的值从而确定R。结果包括在图3中。我们发现所有纳米束的rho;ic=12plusmn;2Omega;cm，与测量误差内的T无关。这与rho;i的激活行为形成鲜明对比，这强烈地暗示跨越不变间隙的载体激活。这意味着，一旦纳米棒进入共存，绝缘子中的载流子密度就不依赖于T;也就是说，在共同作用中，变化的应变导致间隙增大，以便抵消热激活对载流子密度的影响。换言之，相界对应于P-T平面中的恒定绝缘体载流子密度的轮廓。

这个显著的结果不太可能是巧合，尤其是考虑到最近的证据表明在当过渡被诱导时，绝缘体是很重要的。相反，它意味着过渡温度与之密切相关绝缘阶段的平衡载波密度。这与电子-电子相

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