城市污水处理厂14个AAO工艺中DOM的特性外文翻译资料

 2022-08-04 14:10:44

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城市污水处理厂14个AAO工艺中DOM的特性

亮点

  • 研究了AAO废水处理系统的DOM特性及其去除效果。
  • 特异性荧光强度可用于检测DOM的分子量。
  • 区域荧光比例可以预测疏水/亲水含量。
  • DOM的区域分布与经济、人口和水质有关。

图片摘要

摘要：溶解性有机物(DOM)的化学组成、分子量(MW)分布和疏/亲水分布等特性影响废水处理效率、出水水质和生态风险。在污水处理厂的监测过程中，荧光光谱可以快速估计DOM的特征。本研究对我国不同省(市)污水处理厂14个厌氧-缺氧-缺氧(AAO)工艺中DOM的特征及定量相关性进行了研究。结果表明，进水和二级出水中DOM以MWlt;1kDa的DOM最大，DOM去除率随MW的增加而增加。进水和二级出水中DOM以亲水性(HPI)组分和疏水性酸(HPO-A)组分为主，去除率最低。此外，北部省份DOM浓度高于南部省份，这与水质、经济和人口有关。比荧光强度(SFI)与 MWlt;1kDa、1 ~ 5kDa和lt;10kDa组分呈正相关。分子量越小，相关性越好。区域荧光比例(fi)与 HPI呈显著正相关。SFI和fi可作为AAO工艺污水处理厂中DOM的MW组分和疏水/亲水分布的潜在指标。

关键词：废水 DOM MW分布 疏水/亲水 荧光性质

1.前言

溶解性有机物(DOM)是一种高度不均匀的混合物，可以对废水处理系统产生深远的影响。DOM是废水处理过程中去除的主要物质，是我国水资源短缺地区废水资源化和回用的限制因素。本文对废水中 DOM的生物处理技术进行了研究。

DOM与废水处理的各个过程有着密不可分的关系。在处理过程中，DOM物质会影响混凝效率、消毒副产物的形成、膜污染和微生物活性。DOM的分子量分布和疏水/亲水分布反映了DOM的来源、DOM的转化以及废水处理过程中DOM的可生化性和生物毒性。例如，二级出水的疏水酸和疏水中性组分是抗雌激素活性的关键组分,可增强厌氧-缺氧-好氧(AAO)处理后的潜在生态风险。分子量小于1kDa的亚组分疏水酸(HOA)可导致基因毒性的增加。DOM的分子量分布是衡量废水处理能力的重要指标，可用于评价化学、物理和生物工艺去除废水中DOM的适宜性。DOM的疏水/亲水分布会影响分离过程，如界面吸附和相分配，以及DOM与废水表面/颗粒/胶体/溶质之间的相互作用。因此，快速监测DOM的MW分布和疏水/亲水分布可以全面了解废水处理状态，有助于优化工艺操作，有效去除废水中的DOM。然而，关于典型城市污水处理厂(WWTPs)的DOM特性，目前还没有一个全面的信息来源。

测量DOM的MW分布和疏/亲水分布是不方便的。常规的MW分布(如吸附柱色谱分馏)和疏水/亲水分布(如连续超滤)的测量方法通常是复杂和耗时的。相比之下,激发发射矩阵(EEM)荧光光谱是一种快速、灵敏的工具，可以为DOM的性质提供丰富的指纹信息。EEM技术已成为污水生化需氧量和总有机碳(TOC)等水质指标的监测工具。EEM荧光光谱已被应用于揭示遗传毒性变化与污染物去除之间的关系。在 WWTPs中发生的一系列AAO过程中，荧光光谱是否可以用来指示DOM的MW分布和疏/亲水分布，这是值得进一步探索的。

AAO工艺是我国城市污水处理的主要工艺。本研究采用AAO工艺对我国不同省市14个城市污水处理厂的DOM特性进行了研究。分析了DOM的化学组成、分子量分布和疏/亲水分布。通过多因素分析(MFA)，揭示了各因素对污水进水中 DOM分布的影响。通过统计分析进一步探讨了污水处理厂AAO过程中DOM的MW分布或疏水/亲水分布与荧光光谱性质是否存在统计关系。研究结果为利用荧光光谱特性监测废水处理系统中DOM的 MW分布或疏水/亲水分布提供了新的线索。

2.材料和方法

2.1.DOM样本的收集

DOM样本取自14个污水处理厂，处理能力为100,000至1,200,000立方米/天。这些污水处理厂位于中国14个省(市)。其中，北部7个，南部7个。污水处理厂的进水主要来自生活污水。所有污水处理厂均为AAO处理系统。经AAO工艺处理后，进水来自格栅池，出水来自二沉池。表S1总结了污水处理厂的基本信息和进水的一些特性。在采样期内，各污水处理区的前5天均无降水。

该抽样于2019年5月至6月进行。在每个污水处理厂，使用24小时自动取样器对废水进行取样，所有样品一式三份。样品下采样放入预先清洗过的1棕色玻璃瓶中，并立即运至实验室冷藏。DOM样品使用玻璃超细纤维过滤器(0.7 u m, What man, U.K.)过滤，然后在4℃黑暗中保存，以便后续分析。

2.2化学成分分析

使用TOC 5000A分析仪(日本岛津公司)测定总有机碳。采用 BCA蛋白检测试剂盒(Thermo Scientific Pierce)测定蛋白(PN)。采用苯酚-硫酸法测定多糖(PS)。然后根据PN和PS各自的分子式计算转化因子，将其转化为TOC.

用XAD-8树脂从 DOM样品中提取腐殖质。进一步沉淀分离出腐殖酸(HA)。XAD-8树脂对DOM的相对疏水性部分进行非特异性吸附，使用前对所有树脂进行提纯和预处理。关于HA分馏的细节在文本S1中提供。

2.3分子量和疏/亲水分馏

用超滤膜表征了分子量截断值为10、5和1kDa的 DOM的分子量分布(Millipore Corp,USA)，将DOM分为gt;10、5-10、1-5和lt;1kDa四种粒径。采用磁力搅拌超滤池分离DOM(美国密理波公司8400型)，并在0.5MPa的低压力下使用纯氮气作为动力。DOM样品通过不同的超滤膜过滤。

使用xAD-4和 XAD-8树脂表征 DOM(Sigma-Aldrich, USA)的疏水/亲水性组成。DOM分为五个馏分:亲水性(HPI)馏分;过度亲水性有机酸(TPI-A);过度亲水性中性有机物(TPI-N);疏水性有机酸(HPO-A)和疏水性中性有机物(HPO-N)。疏水/亲水分馏的细节在文本S2中提供。用TOC分析仪测定各组分的TOC浓度。

2.4EEM荧光测量

采用日本日立公司的荧光分光光度计测定了二次出水中 DOM样品的EEM荧光光谱。在测量之前，所有的样品都被调整到中性pH值，并稀释到TOC lt;10 mg/L，以减少内过滤的影响(通常高达times;10)。荧光发射波长(Em)为280 ~550nm，采样间隔为2nm;激发波长(Ex)为240~450nm，采样间隔为5 nm。扫描时间为1s。获得的EEM数据的处理方法的详细信息可在其他地方获得。

比荧光强度(SFI)计算公式为:

(1)

图l：(a)进水、(b)二级出水和(c) 14个污水处理厂中每个单独化合物的去除情况下DOM的化学组成概况。

其中TOC为TOC浓度(mg/L)，N为EEM中信号总数,FI为各Ex/Em波长处的荧光强度(RU)。(Exiplusmn;A入，Emiplusmn;A入 )波长范围内的区域SFI计算如下:

(2)

其中A入是邻域(nm)的跨度，SFI与荧光效率有关，mw依赖的光照射可能会影响SFI。

区域荧光比例(fi)计算公式为:

(3)

其中fi与不同能量等级光子的相对数分布有关。SFI和 fi已广泛应用于EEM光谱的荧光区域积分和并行因子分析。利用MATLAB R2017b进行fi和SFI的计算和EEM数据的处理，用于分析荧光性质与MW组分或疏水/亲水组分之间的关系。

2.5数据分析

利用MFA对城市污水处理厂进水中 DOM的分布与各因素的相关性进行了分析。关于MFA的详细情况载于文本S3。MFA模型解释了数据内53.8%的方差。所有数据均为一式三份，以确保数据采集,并以平均值plusmn;标准差表示。使用Origin 2018(OriginLab, Northampton, MA, USA)进行统计分析。本文计算的去除均为TOC浓度的去除。

3.结果与讨论

3.1污水处理厂进水和二级出水中DOM的化学组成特征

HA、PN和 PS在14个污水处理厂中广泛检测到，如图1a所示。进水 DOM的TOC浓度为18.26士0.81~80.30士0.47 mg/L。进水中 DOM以HA和PN为主,中位浓度分别为13.10士0.37和13.09土0.67 mg/L。PS 的中位浓度仅为3.35土0.55 mg/L(表S2)。HA、PN和 PS分别占 DOM的16.75-45.21%、16.33-42.50%和 2.91-21.20%(图S1a)。城市进水中主要 DOM族主要来源于自然有机质和人类活动。污水处理厂的位置和当地的饮食习惯，因为排放到下水道的与食物有关的物质可能会影响城市进水中DOM化学成分的比例。例如，Sophonsiri和Morgenroth(2004)发现PN和PS是伊利诺伊州污水处理厂DOM的主要组成部分。据报道，生活污水中纤维的TOC占总TOC的20.64%。一些研究报道，城市污水中的主要化学成分是蛋白质、脂类和糖。可溶性微生物产物(SMPs)还含有大量的烷经、烯经等有机物。因此，其他物质也可能含有这些有机物质。

在二级出水中，中位浓度以HA gt;PN gt; PS的形式下降，分别为1.94plusmn;0.34、1.69plusmn;0.12、0.86士0.18 mg/L(图1b,表S2).DOM在二级出水中的TOC浓度为2.58plusmn;0.10~8.22士0.40 mg/L。HA、PN、PS分别占出水DOM的15.85~54.42%、4.22~40.40%、5.45~36.33%(图S1b)。经厌氧-好氧活性污泥法处理的出水中，HA也是 DOM的主要成分。

各污水处理厂对DOM、HA、PN和PS的去除情况见图1c和图S2。PN最容易去除(86.86土6.38%)，其次是HA(81.88土7.33%)和 PS(72.20士12.70%)。HA作为难降解有机物不易通过生物处理被去除，最终导致二级出水中DOM的化学组成。PS作为易降解物质在废水生物处理过程中去除率最低。这可能是由于SMPs的释放，其中含有更多的PS。Sophonsiri和Morgenroth(2004)发现，PS在工业和农业废水生物处理过程中去除率较低。

3.2污水处理厂进水和二级出水中DOM的分子量分布

DOM在城市进水中的MW分布如图2a所示。进水中，MW lt;1kDa是最大的组，中位数浓度为12.57士0.15 mg/L，其次是gt;10 kDa,5-10kDa和1-5kDa,中位数浓度分别为10.41plusmn;0.23.7.35土0.18和5.72士0.69 mg/L(表S3).MW lt;1kDa和gt;10kDa是进水中DOM的主要组成部分，分别占18.77~55.03%和 11.15~68.01%(图 S3a)。分子量lt;1kDa的 DOM由氨基酸、碳水化合物、低有机酸、中性物质、脂肪族物质和腐殖质类物质组成，是分子量在800 - 1000 Da之间的复杂混合物。

在二级出水中，MW lt;1kDa的 DOM是最大的组，为14.38-65.60%(图2b)。MW lt;1kDa的比例与膜生物反应器和氧化沟的二级出水相似。1-5kDa、5-10kDa和gt;10kDa分别占6.09%~45.36%、10.43%~24.40%和2.78%~26.96%(图S3b)。一般来说，高兆瓦级的馏分可以转化为低兆瓦级的馏分，以供微生物使用。不同的污水来源、不同的生物处理工艺和操作条件会导致二级出水中 MW的分布不同。

如图2c所示，DOM的去除率顺序为lt;1kDa(77.52士11.42%)lt;1- 5kDa(78.87士10.95%)lt; 5-10kDa(82.38土9.43%)gt;10kDa(87.14土11.84%)(图S4)。低分子量馏分的去除率较低。

图2：(a)进水中DOM的分子量分布，(b)二级出水和(c) 14个污水处理厂中每个单独馏分的去除。

3.3DOM在污水处理厂进水和二级出水中的疏水/亲水分布

图3为DOM在 WWTPs 中的疏水和亲水组分。一般来说，HPI和HPO-A占进水 DOM的主要部分，中位浓度分别为9.26士0.34和14.03士0.30 mg/L(图3a，表 S4)。进水中 HPI、HPO-A、TPI-A、HPO-N和TPI-N分别占DOM的14.31-39.25%、18.80-47.39%、10.87-25.98%、4.95-15.14%和 8.45-32.23%(图S5a)。疏水和亲水组分由多种组分组成。亲水组分包括多糖或碳水化合物，腐殖质主要富集疏水组分。透光组分脂肪碳/芳香族碳含量低。

在二级出水中，HPI和 HPO-A是两个主要成分，中位浓度分别为1.23plusmn;0.07和2.04土0.16mg/L(图3b，表 S4)。HPI、HPO-A、TPI-A、HPO-N、TPI-N分别占14.34-60.30%、15.89-55.88%、6.69-24.77%、3.74-30.61%、4.36-31.59%(图S5b)。废水种类和处理工艺对DOM的疏水/亲水分布有一定的影响。例如,啤酒厂废水中所含的疏水组分(58.4%)比亲水组分多。AAO工艺可以抑制反硝化,产生更多的疏水组分。膜生物反应器可以捕获疏水组分，其微生物产生的亲水组分较多。

图3c为 DOM不同疏水/亲水组分的去除率。HPO-A和HPI的去除率分别为82.05plusmn;7.05%和81.65plusmn;11.50%。由于HPO-A主要由腐殖质类物质组成,而HPI主要由PN和PS组成,对TPI-

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