纳米零价铁/活性炭化学去除及选择性还原水中的硝酸盐外文翻译资料

 2022-08-05 15:56:43

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《纳米零价铁/活性炭化学去除及选择性还原水中的硝酸盐》文献翻译

摘要

采用nZVI/AC（纳米）零价铁/活性炭微电解工艺从地下水中去除硝酸盐，目的是将硝酸盐还原为环境友好型最终产品N2。利用 (n)ZVI与选定的商业活性炭结合形成微电解体系。 清除了不同操作参数，包括还原剂剂量，(氮)ZVI/交流比，和反应的酸碱度，对硝酸盐和总氮去除的影响结果表明，在微电解中，nZVI比ZVI具有更高的反应活性。 随着(N)ZVI/AC质量比从1：2增加到2：1，总氮去除率从16.8%增加到38.9%，然后随着质量比的进一步增加而下降。硝酸盐的去除与溶液的初始pH呈负相关。与ZVI颗粒相比，即使剂量较低，nZVI在酸性和中性pH条件下呈现100%的硝酸盐去除，当pH低于9.0时，TN去除可以保持高于35%。建立了动力学模型解释硝酸盐的去除途径，结果表明，AC不仅富集了硝酸盐作为吸附剂，而且在催化转化中具有很高的潜力将硝酸盐转化到N2。该技术在去除水中硝酸盐方面具有广阔的应用前景。

引言

硝酸盐是浅层地下水中的主要污染物之一，主要由农业径流、生活废水以及工业生产产生(Lubphoo等人，2016年)。地下水中硝酸盐的存在对人类健康构成潜在危害，可能导致蓝婴综合征、癌症、肝脏损害和其他疾病(周等人，2017年；Follett和Hatfield，2001)。 因此，应用具有成本效益和生态友好方式的先进处理技术是非常可取的。

有几种硝酸盐去除技术，如生物反硝化、离子交换和化学还原（马切西尼等，2008年；塞科奈等，2018年；德拉罗卡等，2007年）。生物脱氮以其节能和无污染的产品在很长一段时间内得到了发展(Chen等人，2018年；Shalini和Joseph，2013年)。 然而，它需要精确的控制和总是产生一些污泥(Shalini和Joseph，2013年)。 离子交换过程需要频繁再生，并经常释放二次盐水废水(Hamid等人，2017年)。 与他们相比化学硝酸盐还原技术易于操作，反应速率较高，在应用中没有限制，如启动时间，如生物法。此外，很少污泥是在化学化的硝酸盐还原的过程中形成的。因此，化学还原法在去除硝酸盐方面将更具成本效益。

根据以往的研究，化学还原的过程是通过应用不同的还原剂，如H2、甲酸、nZVI（纳米零价铁），甚至ZVI和AC的混合物，将价态较高的硝酸盐还原为低价态的氨或N2O（活性炭）(Hamid等人，2015年；Ding等人，2017年；Khalil等人，2017年)由于nZVI选择性还原硝酸盐为N2的能力较差，使用nZVI作为还原剂时，主要产物是铵，几乎不产生N2。杨(杨等，2018)等发现，基药剂在pH 4.0-10.0范围内能有效还原硝酸盐，主要产物为氨(gt; 95%)。 H2还可以用作还原剂，在双金属催化剂的催化作用下可以还原硝酸盐(Mendow等人，2017年)。 这些过程称为催化硝酸盐还原，它是在2000年作为一种新技术引入的(Prusse和Bock，2000年)。 在此过程中，还原剂如H2和HCOOH被用作促进脱氮过程的活性H的来源（丁等人，2017年；郝和张，2017年）。 硝酸盐的转化在很大程度上取决于催化剂的催化活性。双金属催化剂通常由贵金属(钯、铂和铑)和促进过渡金属(铜、镍、铁、锡和铟)组成(Jaleh等人，2014年)。PdeCu负载催化剂因其高硝酸盐还原率和N2选择性而被广泛推荐(Palomares等人，2003)。据报道，使用催化剂铁(nZVI)负载的Pd-Cu/活性炭(Hamid等人，2015年)，氢气流中还原产物的N2选择性达到42%-60%。由于氧化还原电位相对较低(E0=-0.44V)，它也可以通过与双金属催化剂结合在硝酸盐还原中作为H2O或甲酸的替代品。郝(郝，张，2017)等利用和双金属复合载体催化剂优化了硝酸盐还原效率，在pH 5.2条件下，钯-锡/氧化铝-硅藻土催化剂组合表现出70%的选择性和良好的催化效率。

除上述化学硝酸盐还原工艺外，基于零价铁(ZVI)和活性炭(AC)的微电解工艺是还原硝酸盐或其他硝酸盐的有效途径物质(Sun等人，2017年)。 在Fe/AC微电解系统中，通过铸铁与AC的接触形成大量的微观原电池(Li等人，2018年)。 ZVI作为阳极，失去电子形成Fe2 ，而交流粒子作为阴极，通过接受电子或将电子转移到目标污染物，加速还原反应。 标准电极电位差约为1.2V。因此，硝酸盐的含量往往会减少（杨等人，2017年）。使用纯ZVI时，必须保证酸性条件，以保证铁的腐蚀和还原反应的进行。因此，人们普遍认为效率低下。 将ZVI与AC相结合，不仅提高了还原效率，而且拓宽了有效的pH条件范围。罗(罗等人。，2014年)等人。报道了ZVI/AC系统在pH为6.0时可以成功地降低硝酸盐，还原效率约为73%，而单独添加纯ZVI只能去除10%。然而，值得指出的是，具有高比面积的多孔AC在将硝酸盐转移到N2方面具有良好的选择性。 Bahri (Al Bahri et al .，2013)等人发现，在氢气鼓泡的硝酸盐催化还原过程中，负载在AC上的金属可以高选择性地还原硝酸盐为N2。他们认为高选择性是由于还原剂的均匀分散和活性炭的高比表面积。Olivia (Soares等人，2008)等人制备了nZVI/生物炭复合材料来还原水中的硝酸盐，结果表明，在不提供氢气的情况下，硝酸盐向N2can的选择性转化效率可达60.1%。我们之前的研究(Ao等人，2019年)也表明，在/交流微电解中，通过吸附和选择性转化为的共同作用，可以去除20%的总氮。这些先前的研究表明，交流电在硝酸盐向N2的转化中可能具有一定的催化作用。然而，到目前为止，在文献中几乎找不到相关信息。

在此基础上，(n)ZVI/AC微电解系统是一个相当复杂的系统，具有吸附、解吸还原和催化还原的综合作用，值得进行研究我们进行了更深入的调查。因此，本文利用(n)ZVI/AC微电解法，以尽可能多的N2作为最终产品来去除硝酸盐。重点研究了活性炭的催化作用和吸附作用对硝酸盐选择性转化为N2的影响。不同的操作参数，包括还原剂剂量、(n)ZVI/AC比和反应pH对硝酸盐和总氮去除率的影响都被考察了。进行了动力学研究，以了解催化还原、吸附和解吸还原在这些过程中去除硝酸盐的行为。我们还对不同实验条件下硝酸盐对N2的选择性进行了详细分析，并提出和讨论了系统中硝酸盐去除的可能机理。

材料与方法

2.1实验材料

使用前，ZVI（中国国药化学试剂有限公司）的表面覆盖氧化物被0.1MHCl去除。然后，用蒸馏水洗涤处理后的ZVI几次，然后在378 K下干燥。将活性炭(济宁百一化工有限公司)洗涤，然后在378 K下干燥。干燥后，将活性炭颗粒粉碎成粉末，并通过100目筛过筛。硝酸钠盐、硫酸盐、c氯、磷酸盐、碳酸盐是从鼎盛鑫化工有限公司（天津，中国)购买的）。七水硫酸亚铁(FeSO4·7H2O)来自巴斯夫化学试剂有限公司(天津中国)。硼氢化钠(NaBH4)和氢氧化钠(NaOH)是从中国上海化工有限公司购买的。 乙醇（gt;99.9%）来自上海阿拉丁生物化学技术公司(山加海，中国)。本研究中使用的所有化学品均为MilliporeMilli-Q系统(18.2MU/cm，Millipore)产生的试剂级和超纯水)。所有溶液均采用超纯水制备。氮气曝气去除溶解氧。

2.2. nZVI的制备

nZVI是通过液相还原法制备的(Eljamal等人，2018年)。为了制备nZVI，需要一个装有纯化N2O的厌氧手套箱(上海跃进医疗器械有限公司，中国)。首先，将22.24克硫酸亚铁溶解在已经除去溶解氧的360毫升乙醇水溶液(超纯水和乙醇的比例保持在3∶1)中。为了将铁还原为ZVI，将7克硼氢化钠溶解在100毫升0.1%氢氧化钠溶液中，并滴加到混合物中。在滴加过程中，将完全混合的溶液在297plusmn;3K的温度下以600转/分的速度搅拌，并用氮气保护整个系统。加入硼氢化钠溶液后，进一步搅拌30分钟。似乎有大量黑色固体沉淀，这就是nZVI。通过真空过滤分离固体，然后用脱氧超纯水彻底洗涤，随后在厌氧条件下用无水乙醇洗涤3次。nZVI最终在氮气气氛下在数字恒温加热装置中干燥4小时。还原机制描述如下

Fe2 2BH4- 6H2O→Fe0darr; 2B(OH)3 7H2uarr;

2.3 参与微电解过程的材料表征

氮气吸附-解吸曲线以及本研究中使用的活性炭的孔径分布如图1所示。根据等温曲线还计算了文本性质，如比表面积、平均孔半径、孔体积等，如表1所示。从表1可以看出，活性炭的BET表面积约为1359.6 m2/g，其中微孔约为516.5 m2/g。活性炭的孔体积约为0.809 cm3/g，而中孔体积和微孔体积分别约为0.546和0.398 cm3/g，表明所选活性炭富含微孔结构。丰富的多孔结构表明活性炭在污染物吸附方面具有巨大的潜力。请参考：附图。2显示了nZVI的TEM图像。它可以从图中显示，nZVI粒子的粒径在20到80nm之间。该粒子的形状均匀，呈球形形态。在静态磁性和表面张力的作用下一些纳米粒子以链状结构连接或聚集在一起。这种链状团聚在nZVI制备中是相当正常的。

2.4实验过程

2.4.1微电解实验

在800mL顶空瓶中对该微电解系统进行了批量测试。在该瓶中加入浓度为20mg/L的500mL硝酸盐溶液，设计初始pH(3.0,5.0,7.0,9.0,10.0)通过添加0.1 mol/L NaOH或HCl溶液获得。反应前，将高纯度氮气通过瓶中的溶液进行15分钟，以消除溶解的氧气。加入(N)ZVI和/或AC后，用旋转摇床（150转/分)在环境温度下摇动瓶子。在反应过程中，每隔特定时间取5mL样品用注射器过滤，然后用0.45mm孔径的膜过滤，以测定NO3 ，NH4 和N O2-的浓度。

2.4.2吸附实验

为了了解微电解中的吸附效果，本文进行了吸附实验。将特定量的AC引入500mL硝酸盐溶液中，混合物为在25℃处剧烈搅拌(150r/min)，每隔一个特定的时间间隔用注射器取样，然后过滤以测定NO3-的浓度。

2.4.3分析方法

依据水和废水检测标准方法(美国Pu英国卫生协会)，用紫外可见分光光度计(DR-9000，美国HACH)测定NO2-，NO3-，NH4 。用PHS-3C酸度计测定pH值。采用Jasco模式，用KBR压盘技术记录FTIR光谱。615光谱仪，分辨率18厘米。样品的孔结构(包括表面积(SBET)、总孔体积(Vt)、平均孔径等)由表面积分析仪(BELSORP-mini)根据氮在77 K nZVI下的吸附/解吸等温线测定，在100千伏的加速电压下用透射电子显微镜(飞利浦EM 400 T TEM，荷兰)表征。

3结果与讨论

3.1不同条件下的总氮去除

图三显示以TN去除作为目标，ZVI和nZVI在初始pH为7.0时的用量。在此过程中，硝酸盐急剧下降，转化为NH4 和N2或被AC吸附。从图中可以发现，使用ZVI(铁粉)或nZVI颗粒的微电解可以有效地去除总氮。毫无疑问，nZVI表现出高得多的反应活性，在硝酸盐还原中它将带来比ZVI(铁粉)高得多的反应速率。因此，我们重点研究了中性条件下不同还原剂对微电解过程中总氮的去除。从图中可以看出，总氮的去除随着还原剂用量的增加而增加。使用ZVI/AC微电解，当ZVI用量约为3.0 g/L时，可去除约17%的TN。进一步增加ZVI用量至6.0 g/L,总氮去除率略有增加到23%左右。 我们先前的研究(Ao等人，2019年)表明，AC吸附有助于10-15%的TN去除，这取决于其用量。在使用nZVI和AC的微电解过程中，可以获得更高的总氮去除率。随着添加量从1.0克/升增加到4.0克/升，总氮去除率从7.2%增加到38.9%。据报道，由于形成了大量的/AC微观原电池，将nZVI与AC联合使用可以成功地增加它们的还原活性，这些微观原电池是以nZVI作为阳极，以AC作为阴极构建的(罗等人，2014；Eljamal等人，2018年)。

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