氧化镁-生物炭纳米复合材料的晶体结构对增强磷酸盐吸附的关键作用外文翻译资料

 2022-08-06 09:19:34

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STOTEN-142618；第11页

氧化镁-生物炭纳米复合材料的晶体结构对增强磷酸盐吸附的关键作用

Haoyu Luo , Yijie Wang, Xiaoqing Wen, Shuailong Cheng, Jie Li, Qintie Lin

  1. 水利部珠江水利委员会珠江水利研究所广东省河湖生命健康工程技术研究中心，广州510611
  2. 广东工业大学环境科学与工程学院广东工业污染场地修复技术与设备工程研究中心，广州510006
  • 利用落叶制备不同晶体结构的吸附剂。
  • MgO-KBC晶体结构的转变将促进磷酸盐的吸附。
  • MgO/KBC的碳镁氧相对磷酸盐有较高的亲和力和吸附率。
  • 阐述了磷酸盐在MgO/KBC上的吸附机理。

摘要

生物炭对磷酸盐的吸附亲和力较弱，而MgO-KBC纳米复合材料的生成改变了生物炭的晶体结构，从而改变了吸附过程，提高了对磷酸盐的吸附。在此基础上，选择了四种不同的吸附剂晶体结构来说明为什么吸附剂的晶体结构和表面性质对磷酸盐的吸附非常重要。结果表明，MgO与KBC(生物炭)结合度较高的MgO/KBC能使正常晶体结构(MgO/KBC1, MgO相占优势)转变为C-Mg-O键(占优势)。因此，MgO-KBC可获得最高的吸附速率(k2，8.059克·毫克/升·分升)和最大吸附量(最大吸附钙容量，121.950mg·g-1)，甚至对阴离子和天然有机物(NOM)有很高的抗干扰能力。MgO-KBC1吸附磷酸盐的机理为氢键作用、球内络合和表面化学吸附；磷酸盐在MgO-KBC的吸附主要受球内络合(Mg-O-PO3Hsup2;minus;, Mg-O-PO3H2minus;)的控制。此外，MgO-KBC对磷酸盐的吸附能力在重新处理后可以恢复，这进一步证明了从废弃生物质(落叶)中煅烧的高效纳米复合材料可用于控制富营养化。

关键词:磷酸盐 生物炭 船用汽油（Marine GasOil的缩写）准二级动力学方程 加富过程 朗缪尔

1． 正式介绍

湖泊的生命和健康与营养元素(即磷酸盐和氮)密切相关。一旦过量的营养元素输入湖泊，那么湖泊的富营养化水会随之而来。藻类大量繁殖会严重危害水生态系统，甚至会进一步威胁生态环境的可持续性. 减少磷酸盐的用量是控制水体富营养化的有效途径之一。 随着气候变化和人类生产的发展，越来越多的国家通过了更严格的法律来减少污染物向水中的排放。美国环境保护署已经立法规定，磷酸盐直接排入湖泊的量不得超过0.1毫克/升。 然而，传统的方法包括化学沉淀法 (使用广泛，效率低，需要大量化学品，二次污染)和生物方法(低效率、高度技术性的方法、不受控制的微生物增殖和潜在的二次污染问题)变得越来越不足以满足社会的需求。此外，纳滤和反渗透具有优异的去除能力，可以满足环境治理的需要，但它们仍然存在成本极高、对离子无选择性(膜需要经常更换)等缺点。在这种情况下，吸附法作为新材料的出现而重新受到重视。然而，由于对磷酸盐的亲和力低，传统材料已不再满足当前的需要。 因此，制备新型纳米复合材料对提高磷酸盐的吸附能力至关重要。

生物炭被认为是环境友好的，低毒，低成本和灵活的一种新兴材料。很多研究证实BC可以作为一种优秀的载体。例如，FeS-BC可以有效吸附Cr6 (在pH 5.50时为130.5毫克/克)；As3 和Cd2 可以被钙-Fe3O4-BC吸附。然而，在原始BC上观察到对磷酸盐吸附的低亲和力，尽管它具有高比表面积。因此，许多研究都集中在BC基纳米复合材料在改善磷酸盐吸附方面的应用。先前的研究也证实了高亲和力物质(即。Zr-和La-)能与BC结合生成纳米复合材料，增强磷酸盐的吸附能力。在这些体系中，BC作为分散体不直接参与反应。然而，BC是否会促进纳米复合材料中晶体结构的生成以增强吸附反应的问题是至关重要的。同时，以前的研究表明氧化镁作为一种廉价的金属氧化物可以代替稀土金属氧化物(即氧化锆和氧化镧)，并显示出对磷酸盐的相对中等的亲和力。迄今为止，磷酸盐在MgO-BC复合材料上的吸附机理尚不清楚，很少有研究说明磷酸盐吸附、MgO基复合材料的晶体结构和吸附剂表面性质之间的关系。理解这些关系对于设计和应用环境修复材料至关重要。

通常，磷酸盐和金属氧化物之间的吸附机理是基于配体交换过程的球内络合。金属氧化物的化合价在络合中起着关键作用，金属氧化物上的正电荷对磷酸盐有较高的亲和力。因此，镧和锆氧化物对磷酸盐的吸附亲和力比氧化镁高得多。然而，以往的研究表明氧化镁可以与细菌纤维素结合生成氧化镁-细菌纤维素纳米复合材料。有可能设计出一种新的氧化镁-生物碳纳米复合材料的晶体结构，以增加磷酸盐的亲和力，甚至与镧基和锆基复合材料的吸附能力相匹配。

本研究对四种吸附剂进行了研究，为晶体结构和表面性质对吸附活性中心形成的关键作用提供了坚实的证据。采用表征技术研究了氧化镁-硼碳纳米复合材料的晶体结构和生长过程。选择Langmuir、Sips、Freundlich、Elovich和准二阶模型描述磷酸盐在吸附剂上的吸附过程。此外，X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、拉曼和X射线光电子能谱(XPS)将与这些模型相结合，以揭示纳米复合材料的晶体结构如何影响磷酸盐的吸附机制。同时，考虑了吸附剂的抗干扰能力和重复使用性。

2。 实验部分

2.1。 材料

名为紫薇的落叶。(中国广州常见的树)。

2.2．材料准备

首先粉碎落叶，使其通过40目筛，然后加入1.5 M氢氧化钾(1L)，用磁力搅拌器将生物质(50 g)浸泡5 h，得到KOH-BC。采用搅拌改性法合成MgO-KBC纳米复合材料。将KOH-BC(20克)加入到含有0.04M的Mg(Ac)2 (500毫升)的烧杯中，然后用磁力搅拌器混合24小时。混合溶液在100℃下干燥，得到混合粉末。最后，将混合粉末在氮气氛下在600℃下煅烧2 h，然后用去离子水洗涤数次，并在80℃下干燥以获得MgO/KBC。此外，还通过混合改性的方法获得了MgO/KBC纳米复合材料。向装有400毫升无水乙醇的烧杯中加入100毫升氢氧化镁(0.2毫升)。然后，将300毫升氢氧化钠(0.4 M)缓慢滴加到混合溶液中以获得纳米氢氧化镁颗粒，然后将混合溶液在80℃下干燥以获得粉末状氢氧化镁.最后，将粉末氢氧化镁(2.32克)与KOH-BC(20克)混合，并在相同条件下煅烧。最后，用去离子水洗涤所得粉末几次，并在80℃下干燥。类似地，在相同的温度下，在真空管炉中合成了BC(由生生物质煅烧)和KBC(由KOH-BC煅烧)。将获得的粉末(BC，KBC)用去离子水洗涤数次，并在80℃下干燥以供进一步使用。

2.3。 实验程序

考察了活性炭、KBC、氧化镁/KBC和氧化镁/KBC1对磷酸盐的吸附能力。在一个典型的实验中，将50毫升磷酸盐溶液(50.00毫克升)加入到带有聚四氟乙烯盖的75毫升反应瓶中。添加ca后。0.05克材料，反应在振荡器中以145转/分的速度在20℃下开始。考察了酸碱度对磷酸盐吸附的影响和磷酸盐的最大吸附量。吸收剂(ca

.0.05克)加入到50毫升不同初始浓度的磷酸盐溶液中。10.00至300.00毫克/升)，在不同的初始酸碱度条件下。混合溶液在145转/分钟下振荡1440分钟后达到吸附平衡。通过注射器过滤器间歇地收集反应溶液，并通过0.45微米滤膜过滤，用于将来的分析。此外，还测定了不同体系的最终pH值。选用美国安捷伦Cary 100紫外可见分光光度法分析样品中的磷酸盐浓度(钼蓝分光光度法。用ca再生考虑了材料的可重复使用性。所有实验都进行了三次，并根据结果计算了y误差。

2.4. 模型

朗缪尔方程、西普斯方程、弗伦德里奇方程、埃洛维奇方程和准二级动力学模型如S1国际标准表格所示。

3。 结果和讨论

3.1。 吸收剂的形态和结构

吸附剂的形态和结构对吸附磷酸盐非常重要。因此，采用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、XRD、布鲁纳-埃米特泰勒法和傅里叶变换红外光谱等手段验证了BC、KBC、MgO/KBC和MgO/KBC1的不同性质.如图1所示，块状构造，即无序块状，处于生物炭中。然而，在氢氧化钾溶液中浸泡后，可以观察到KBC的蜂窝结构。S2)。对于氧化镁-硼化镁，用搅拌改性方法改性后，可以在氧化镁/KBC上获得斑点结构(图.1a和b)。氧化镁/KBC表面似乎形成了新的结构，斑点结构的平均半径约为37.15纳米(图.S3)。为了验证这些斑点结构，采用了透射电镜。那些斑点结构的扩增观察到那些由氧化镁和碳构成(图.1b和c)，并且氧化镁和KBC不可避免地交织在一起，在氧化镁/KBC上形成那些结构。同时，MgO/KBC1也表现出大孔结构(图.1e)，而那些斑点结构被MgO的块状结构代替，该块状结构不均匀地分布在MgO/KBC1上。同时，块状结构的平均半径(ca.202.17纳米)比斑点结构长得多。块状结构属于MgO/KBC1表面的MgO立方结构的暴露部分(图.1f)。然而，立方体结构分布不均，其中许多包裹KBC。此外，立方结构严重团聚，这可能会降低MgO/KBC1的吸附能力。

XRD分析发现碳酸钙(ISCD 01–086-2334)和石墨化结构可以在BC光谱中观察到(图.2a)，并且那些结构具有高强度，意味着落叶中的元素(例如.钙和镁)会促进生物质煅烧过程中细菌纤维素晶体结构的形成。然而，在氢氧化钾溶液中改性后，煅烧后这些结构(碳酸钙和石墨化结构)的强度会减弱。在KBC产生了大量的孔隙结构和低结晶度，这将有利于KBC与其他结构的结合。因此，KBC可以结合氧化镁生成氧化镁/KBC的多重晶体结构，这些晶体结构属于C-Ca0.94-Mg0.06-O3 (ICSD 01-086-2335), MgO (ICSD 00- 001-1235) and Mg(OH)2 (ICSD 01-076-0667)。2theta;为19.67°出现了氢氧化镁(001)的特征衍射峰， 29.44°和43.23°的特征衍射峰是石墨化结构(100)和氧化镁(200)的结合结构。同时， 2theta;为37.12°、43.23°和62.26°分别为(111)、(200)和(220)MgO面。此外，多晶结构也在电子图中看到(图.1d)。环斑结构表明氧化镁/KBC是由晶体结构产生的，同样的结果也可以在氧化镁/KBC1中发现。这些峰类似于氧化镁/KBC(图.2a)，但是它们在29.44°处具有不同的强度；两者的强度都高于KBC。这些结果表明，镁将与碳结合生成多晶结构，以增强石墨化结构的生成。此外，MgO/KBC1的晶体结构在其中更为明显。原因可以通过电子图来证实（图.1h)，可以证明属于MgO晶体结构的多层环结构。MgO/KBC1的复杂多晶结构是其强度最强的原因。也许，氧化镁/KBC和氧化镁/KBC1的晶体结构的差异会反映在它们的吸附能力上。

测定了吸附剂的表面积和孔容；BC、KBC、MgO/KBC和MgO/KBC1的BET面积分别为24.34，

95.23、201.58和96.05 m2/g，孔体积分别为0.046、0.069、0.134和0.081 cm3/g。结果表明，氢氧化钾改性和镁的加入都会提高材料的比表面积和孔容。此外，用搅拌改性法改性的氧化镁/KBC的BET和孔容最大。

图。1.氧化镁/KBC的扫描电镜和透射电镜图像；(d)、(e)和(f) MgO/KBC1.从左到右，图像的放大率增加了。

图。2.不同吸收剂的XRD光谱，蓝色、黑色和红色分别代表氢氧化镁、石墨化结构和氧化镁的晶面。(b)不同改性生物量的热重分析。初始酸碱度和氧化镁/KBC用量对氧化镁/KBC体系中磷酸盐吸附的影响。初始条件:[酸碱度]0 = 2.0至11.0，反应时间= 0至1440分钟，[吸收剂]0 = 1.0克升-1，[磷酸盐]0 = 0.0至300.0毫克升-1，温度= 20.0℃。吸收剂(1440分钟)是指反应后吸收剂的状态。(关于本图例中颜色参考的解释，读者可参考本文的网络版。

3.2。 纳米复合材料的形成过程

理解MgO/KBC和MgO/KBC1的形成过程对于深入了解它们的活性位点生成至关重要。采用热重分析仪研究生物质的煅烧过程，选择相同的煅烧程序(5℃·min-1)来探究KOH-BC，Mg(Ac)2-KOH-BC和Mg（OH）2-KOH-BC分别变化到KBC、氧化镁/KBC和氧化镁/KBC1。如图2b所示，转变温度点代表生物炭的不同阶段。它可以分为四个阶段，包括第一阶段(从室温到180.39℃)，第二阶段(从180.39到380.39℃)，第三阶段(从380.39到480.39℃)和第四阶段(从480.39到600.39℃)。在第一阶段，氢氧化钾-生物质(KBC的前体)发生的主要反应是脱水反应(吸附水和结合水)，只发生了4.2%的质量损失。 第二至第三阶段以缩合反应为主，生物质重量下降约54.53%。纤维素和木质素通过缩合反应转化为左旋葡聚糖和其他低聚物；在这一过程中可以观察到生物量的重量损失。但是在KOH-BC中只能发现三个转变温度点，在第二阶段和第三阶段(380.39℃)之间没有观察到任何点。原因是没有添加镁，那么氢氧化镁的脱水反应没有发生。KOH-BC在聚合和分解后趋于稳定，在第四阶段观察到约5.71%的质量损失。而对于Mg(Ac)2-氢氧化钾-生物质(MgO/KBC的前体)，由于搅拌改性方法后吸附水和结合水的含量增加，在第一阶段损失了约5.39%的质量。此外，Mg(Ac)2的加入会改变第二阶段和第三阶段的质量损失曲线。在第二阶段观察到较慢的下降曲线，质量损失约为44.76%，表明纤维素和木质素的分解变化相对较慢。第三阶段获得了更快的质量损失曲线（8.93%质量损失)，原因是当温度达到380.00℃时也会发生氢氧化镁的分解。在第二阶段和第三阶段会产生C-Mg-O键。此外，由于氢氧化镁的加入，Mg(OH)2-KOH-BC的质量损失曲

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