废弃木质生物质资源衍生的MgO改性生物炭的磷吸附行为研究外文翻译资料

 2022-08-06 09:21:35

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环境学院

2021年 3 月

废弃木质生物质资源衍生的MgO改性生物炭的磷吸附行为研究

a 西弗吉尼亚大学自然资源学院，美国西弗吉尼亚州莫甘敦，26506。

b 西弗吉尼亚大学机械和航空航天工程系，MORGANTOWN WV 26506，美国。

c 美国特拉华大学植物和土壤科学系，NEWARK DE 19716。

d 美国夏威夷大学马诺阿分校分子生物科学和生物工程系。

e 美国俄亥俄州立大学食品、农业和生物工程系，俄亥俄州伍斯特。

关 键 词 MgCl2 生物炭吸附磷

显微结构

本研究考察了以木质生物质前驱体(具有不同的解剖特征和相似的比重)为原料生产的原始生物炭和MgO改性生物炭及其MgCl2浸渍生物炭的磷吸附行为。生物质前体为长叶松木屑、红橡树和硬枫树锯末。考察了原始生物炭和MgO改性生物炭的微观结构、物理化学、质地和磷吸附特性。The percent yields (45.01 - 56.35%) of MgO modified biochars were higher than the percent yields (29.29 - 30.08%) of the pristine biochars, mainly due to the presence of added MgO.所有生物炭的pH值都显示它们是碱性的。阳离子

原始生物炭和氧化镁改性生物炭的交换能力分别为1.62 - 3.20 cmol/kg和84.81 - 111.12 cmol/kg，原始生物炭和氧化镁改性生物炭的比表面积分别为0.26 - 8.82 m2/g和22.02 - 28.07 m2/g。原始生物炭和MgO改性生物炭的比表面积分别为0.26 ～ 8.82 m2/g和22.02 ～ 28.07 m2/g。原始和MgO改性生物炭的磷吸附能力分别为1.88 - 2.78 mg/g和28.20 - 29.22 mg/g。原始硬木生物炭(硬枫木和红橡树)比原始软木生物炭(长叶松)有更好的磷吸附能力，MgO改性生物炭的磷吸附能力是原始生物炭的11倍。

1.介紹

美国东北部地区拥有1.27亿英亩林地，每年有可能产生1,370万至1,580万公吨生物质，用于生物能源和其他生物产品生产[1]。根据最保守的估计，其中420万吨是可持续利用的，足以替代该地区商业和工业供暖部门所使用的28%的液体化石燃料（5.16亿加仑柴油）[1]。有效和经济利用的方法之一是将森林生物质转化为生物炭，生物炭可用作吸附剂，去除多余的养分，也可用于土壤改良，通过减少氮和磷从农田向水体的流失，提高农业生产系统的环境可持续性。

在美国，农田积累了过多的氮和磷每年平均分别为174公斤/公顷和22公斤/公顷[2]。以化肥或畜禽粪便形式施用的农田土壤的径流和浸出的排泄养分，占地表和地下水体氮磷污染的82-84%[2]。据测算，农业生态系统向水体输出的氮素，对于壤土和粘土来说，可占化肥投入量的10%～40%，对于沙土来说，可占25%～80%[3]。根据佐治亚州流域农业非点源污染评估，约有 39

以畜禽粪便的形式施用到土地上的磷有可能渗入国家的水道[4]。在土壤中施用生物炭(由于其优良的吸附特性)有可能有效地拦截这些养分，从而最大限度地减少损失，并保留土壤养分以提高作物产量。生物炭在减少土壤中氮和磷的浸出方面具有很大的潜力[5,6]。Jung等[7]研究了花生壳衍生的生物炭对水溶液中磷酸盐的去除 ， 其比为328.96 m2/g，并报告了最大的磷吸附能力：6.79 mg/g。Trazzi等人[8]还研究了利用甘蔗渣和Miscanthus衍生的生物炭在300-700℃热解温度下对磷酸盐的吸附和解吸。作者报告了磷的吸附能力，甘蔗渣衍生的生物炭范围从2.95～13.21 mg/g，木樨衍生的生物炭为3.75～16.10 mg/g。Fur- thermore，Peng等[9]报道了使用松木锯末衍生生物炭的最大磷吸附能力为15.11 mg/g。这些生物炭对磷的吸附能力较低， 可能是由于生物炭中存在较高比例的羧基和酚基，使生物炭表面带负电荷，从而阻碍了磷酸盐等阴离子的吸附[10,11]。

为了提高生物炭的磷酸盐吸附能力，人们研究了添加处理方法。通过热解MgCl2预处理的生物质合成的MgO-生物炭纳米复合材料在去除水溶液中的磷酸盐方面表现出了强大的吸附能力[12-14]。Yu等[15]研究了利用农业剩余物(花生壳、绿豆壳、稻壳、玉米穗和棉花秸秆)改性前和改性后的MgCl2生物炭对水溶液中磷的去除情况。改造前的处理是将农业残留物浸泡在MgCl2溶液中，然后进行热解，而改造后的处理是将原始生物炭浸泡在MgCl2溶液中并进行干燥。作者报道了未改性和后改性生物炭对磷的吸附能力很低(0 - 0.38 mg/g)。而Fang等[16]研究了Mg改性玉米-的应用。

衍生的生物炭用于除磷和回收废水。改造的方法是将玉米粉浸入氯化镁溶液中，然后热解浸渍在氯化镁溶液中的玉米粉。作者报道了Mg/生物炭和未改性生物炭的最大磷吸附能力分别为239 mg/g和225 mg/g。 同样，Zhang等人也对Mg/生物炭和未改性生物炭的最大磷吸附能力进行了研究。

[14] 制备了多孔的MgO-生物炭纳米复合材料，用于通过浸泡糖类去除 水溶液中的磷酸盐和硝酸盐。

作者报告说，MgO-生物炭基质为介孔性质，平均孔径为50 nm，其最大磷吸附能力为835 mg/g，去除率为66.7%。后两项研究中报道的预改性生物炭对磷的优良吸附能力可能是由于生物炭中存在纳米氧化镁颗粒和羟基。

值得注意的是，生物炭的吸附特性还受到木质生物质种类的物理特性和碳化条件的显著影响。不同木质种类（软木、环孔硬木和漫孔硬木）具有不同的密度、孔隙排列和尺寸分布以及ul-结构特征，这在很大程度上影响了所得生物炭的吸附-解吸行为。因此，本研究的目的是研究具有不同解剖特征的氯化镁(MgCl2)浸渍木质生物质前驱体生产的生物炭的磷吸附行为 。

2.材料和方法

2.1.材料

使用了三种生物质原料，以覆盖广泛的范围。

解剖超微结构和木材品种之间的孔隙特征。这包括：长叶松(比重为0.62 的软木)、红橡树(比重为0.65的环状多孔硬木)和硬枫木(比重为0.66的弥漫性多孔硬木)。生物质原料由西弗吉尼亚大学（WVU）研究林务局提供，以刨花或锯末形式从新伐原木加工中产生。湿润的生物质样品先是风干三天，然后在103℃的温度下烘箱干燥24小时。

用作浸渍剂的无水氯化镁MgCl2(99% 结晶) 购自Thermo Fisher Scientific Chemicals Inc.(Waltham MA，USA)。

2.2.生物炭的制备

用氯化镁浸渍生物质原料的方法是将生物质样品浸入氯化镁溶液中。该溶液的制备方法是将1.43千克的MgCl2溶解在6.0升水中，所用的浸渍比例为1:1(w/w)。浸渍时间为24小时，间歇性搅拌。将浸渍过的生物质样品在103℃下烘烤干燥24小时，用Retsch Grindomix(型号：Retsch GM 200， Haan，德国)将烘烤干燥的MgCl2浸渍过的生物质样品粉碎，以便在碳化过程之前将结晶的MgCl2与生物质样品均匀混合。

使用固定床分批反应器对浸渍MgCl2和未浸渍的生物质样品进行了三次重复的碳化。作者在以前的工作中提供了关于碳化过程的完整描述[17,18]。简而言之，反应器中装入预先称量的生物质样品，并将装满样品的反应器置于炉中(型号：BF51728C，Thermo scientific，NC)。在加热炉子之前，氮气通过样品填充的反应器以冲出任何被困的空气，大约10分钟。在氮气流(2升/分钟)的作用下，将炉子从室温加热到目标温度500℃，并在该温度下保持30分钟。

生物炭产量(Y)用式(1)计算

YBiochar =（生物炭的质量/芦干生物炭的质量）*100% (1)

样品被标记为LPBC （ 长叶松生物炭）、ROBC（ 红橡树生物炭） 和HMBC（硬枫树生物炭）。同样，由MgCl2浸渍生物质样品生产的MgO改性生物炭被标为MLPBC(MgO改性长叶松生物炭)、MROBC(MgO改性红橡树生物炭)和MHMBC(MgO改性硬枫树生物炭)。

2.3.分析性测量

采用近似分析仪(LECO 701,LECO公司,圣约瑟夫,密歇根州)按照ASTM D3174-12标准测量生物质和生物炭样品的挥发性、灰分和固定碳含量

[19]。生物质和生物炭样品的大量元素成分(碳、氢、氮和硫)是根据ASTM D3176-15[20] 使用元素分析仪(Series II CHNS/O Analyzer 2400, PerkinElmer, Waltham, MA)测定的。生物质和生物炭样品的热值采用Parikh等[21]提供的相关性计算。该相关性采用了样品的近似成分，表示为：热值=0.3536固定碳 0.1559挥发性物质-0.0078灰分(兆焦/千克)。作者证明， 与测量的热值相比， 该表达式的平均绝对误差为3.74%，偏差误差为0.12%。

纤维素、半纤维素、木质素和生物酶的提取含量。在佐治亚农业大学测量了质量样品和环境服务实验室（UGA-AESL），雅典，佐治亚州，使用ANKOM200提取和分析系统(型号ANKOM200，ANKOM Technology，Macedon，N.Y.)。在Soxtec HT6系统中用石油醚对生物质样品进行初步提取，并对生物质样品的提取含量进行定量。通过用中性洗涤剂溶液和alpha;-淀粉酶消化，从提取的游离材料中获得可溶性成分，如淀粉、糖、果胶、氨基酸、蛋白质等。剩余的由半纤维素、纤维素和木质素组成的固体用酸性洗涤剂溶液和强硫酸提取。矿物成分用Mehlich- 1萃取法测定。每种矿物质的含量测定为(Perkin-Elmer Elan 6000 ICP-MS设备，马萨诸塞州Waltham)。

2.4显微结构分析

扫描电子显微镜（SEM）（型号：日立-S4700，日立高科技美国公司，Schaumburg，IL）在西弗吉尼亚大学共享研究设施，用于表征- 鉴定生物炭的固体形态。为此，样品被放置在样品架上，然后转移到设备的样品室。该仪器软件用于查看和收集生物炭在不同的放 大倍率从30到500,000的SEM图像。能量色散X射线光谱仪与场发射扫描电子显微镜相连接(FE-SEM)(AURIGA 60 Crossbeam)也被用于表征特拉华大学的表面元素组成生物炭条。 此外，使用雷尼绍InVia 拉曼显微镜(Renishaw InVia Raman， New Mills， 英国) 以532 nm Ar激光激发， 最大功率为100 mW，横向空间分辨率小于1 mu;m。

Norcross，GA，USA)，在77 K时通过Ni- trogen物理吸附法测定生物炭的比表面积。样品在105℃的温度下脱气24小时，并在测量前冷却到30℃。比表面积用Brunauer-Emmett-Teller(BET)模型估算。利用SAIEUS软件免费版(v.2.1 Demo, Micromeritics InstrumentCorp.)提供的非局域密度函数理论(Carbon-N2, NLDFT, Standard Slit)模型，从氮吸附/解吸等温线计算生物炭的孔径分布。

2.5.PH值和阳离子交换能力

生物炭样品的pH值和阳离子交换能力的测量是在佐治亚大学农业和环境服务实验室（Athens GA）进行的。在进行pH值分析之前，将生物炭样品与0.01M CaCl2溶液以1:1的混合比(w/v)混合，产生生物炭悬浮液， 并使悬浮液平衡15分钟。使用自动Labfit AS-3000双pH分析仪测定生物炭悬浮液的pH值。在所测得的pH值中加

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