芬顿氧化法处理不同分子量聚乙二醇模拟废水外文翻译资料

 2022-08-06 09:43:58

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芬顿氧化法处理不同分子量聚乙二醇模拟废水

陈侠1,2 胡仰栋1*

1中国海洋大学化学化工学院，山东青岛266100

2齐鲁工业大学（山东省科学院）环境科学与工程学院，山东济南250323

*通讯作者邮箱：ydhuhd@edu.cn, a judych@163.com

摘要

本论文主要对聚乙二醇模拟废水的芬顿氧化进行研究。实验条件通过优化COD（化学需氧量）的去除率为指标，并采用含有不同分子量的聚乙二醇有机模拟废水作为样本进行研究。实验结果表明：在相同氧化条件下，对具有相同浓度但分子量不同的聚乙二醇（PEG）进行研究。在pH=3，H2O2/Fe2 为最佳剂量条件下，芬顿氧化PEG的效果提高到了50%；在此条件下，PEG2000的COD去除率下降到82%，PEG4000为62.3%，PEG6000更低，降低到59.3%，PEG10000为61.2%。

  1. 引言

化工废水是一种难以生物降解的废水。目前，大多数化工废水的处理都是在生物降解前利用化学方法处理，提高其可生化性。聚乙二醇（PEG）被广泛应用到工业生产生活中，尤其是不同分子量PEG的应用。总之，PEG是由难于生物降解的一类化合物组成[1]，特别是当其分子量超过400是更难于处理。目前，聚乙二醇的处理主要是通过化学氧化和生物处理。Kecun Ma[2]等使用芬顿氧化法处理耐火材料化学废水，并且使用芬顿氧化和生物处理的联合方法处理此类废水。在最佳实验条件下，废水处理可以达到最佳处理效果，并且可以去除一些NH3-N[2,3]。芬顿-类芬顿氧化也被广泛应用于降解化工废水中。在废水处理过程中，在亚铁离子的作用下会产生大量的.OH。它对耐火材料中的有机物质有较好的经济适用性和可操作性[4]。Lmamura等[6]使用非催化和湿式催化氧化方法去降解不同分子量的PEG。当分子量为2000时，TOC（有机碳）去除率最高，并且低分子量的PEG比高分子量的PEG更容易降解[5-8]。芬顿氧化法用于处理光伏行业产生的含聚乙二醇的废水，刘宇的芬顿试剂法用来处理光伏行业废水[9]。在不同实验因素下，废水处理会达到较好的处理结果，为难于生物降解的废水的预处理奠定了好的基础。使用臭氧氧化法处理PEG200、PEG1000、PEG6000、PEG10000以及PEG20000；研究光催化PEG模拟废水中TiO2/Ti催化氧化的条件[11]；研究PEG条件下的芬顿氧化反应[12-15]。

聚乙二醇是一类聚合物，形成了不同分子量的物质。尽管已经有一些关于聚乙二醇处理的化学处理方法，但是很少有对不同分子量聚乙二醇研究的报道。分子量大于400的聚乙二醇很难被降解。为了提高其生物降解性，作者[15]进行了PEG200、PEG400、PEG1000及PEG2000的实验。为了进一步研究芬顿氧化实验对不同分子量聚乙二醇的影响，本实验使用PEG2000-10000作为研究的主要对象。分子量大于400的聚乙二醇在氧化后更易于降解，并且能够为进一步研究光伏行业含聚乙二醇的废水的处理奠定基础。本实验对其处理的临界条件和最佳条件进行了估测。

  1. 实验

2.1实验材料和试剂

聚乙二醇（PEG2000-10000）、重铬酸钾，天津大茂化学试剂厂；30%过氧化氢H2O2，广州化学试剂厂；硫酸亚铁、硫酸亚铁铵，天津福晨化学试剂厂；硫酸，广州化学试剂二厂；所有药物纯度都为分析纯级别。去离子水由齐鲁工业大学环境科学与工程学院实验室制备。

2.2实验仪器

MY3000-6M六联混合器，港江美宇仪器有限公司；pH酸度计，青岛仁和兴实验科技有限公司；电子天平，上海精密科学仪器有限公司；COD恒温加热器，青岛德佳利科技有限公司。

2.3实验方法

利用合成的聚乙二醇废水在1000mL的烧杯中制备体积为500mL、浓度为10g/L的聚乙二醇模拟废水。用1mol/L H2SO4调节pH值，并加入一定量的FeSO4.2H2O和30%H2O2进行氧化实验。废水的pH值由青岛仁和仪器有限公司的酸度计进行测定，COD利用重铬酸钾法进行测定[16]。

  1. 结论和分析

3.1反应时间对芬顿氧化反应的影响

从图1可以得出，在过氧化氢和硫酸亚铁的值可以计算得出的时候，COD的去除率在pH=3时随着氧化时间的增加而增加。当反应时间在90min以内时，模拟废水的COD去除率迅速地增加。反应基本成线性关系，并呈上升趋势。但是在90-120 min之间，COD的去除率降低。COD去除率的降低可能是因为反应速率的降低或者是中间产物的产生[12]，这些中间产物在反应中很难被.OH氧化。在反应时间为90min时，COD的去除率是最高的，但是当反应时间达到120min时，去除率会降低。因此，芬顿氧化反应的最佳反应时间为90min。

图1 不同分子量聚乙二醇的COD去除率

3.2pH值对不同分子量聚乙二醇模拟废水降解的影响

当氧化反应时间为90min时，不同分子量的聚乙二醇废水在不同pH值下的COD去除率如图2所示。在pH=3时，COD去除率达到最高，并且此时的去除率分别为81%、62%、61%及59%。当pH值升高到4时，COD去除率急剧下降。当pH=4时，COD的去除率下降到50%。在芬顿氧化系统中，最佳pH范围是2-3。当pH超过3.5时，Fe2 将被氧化成Fe3 ，溶液中会产生Fe(OH)3沉淀，这就会增加硫酸亚铁含量，降低污水处理效果。因此，在处理过程中，pH=3时会达到最佳处理效果。芬顿法只能在酸性条件下进行。当pHgt;4，Fe2 不能够催化H2O2并产生.OH。在此次实验中COD的去除率达到了最佳效果。当pH=3时，曲线变化最为明显。因此本实验的pH最佳值为3，这个结果也与之前结果相一致。

图2 不同分子量的聚乙二醇在不同pH值影响下的COD去除率曲线

3.3H2O2浓度对不同分子量聚乙二醇模拟废水降解的影响

如图3所示，当最佳pH值为3，反应时间为90min时，COD的去除率随着H2O2溶液浓度的增加而增加，并且当浓度为1.5mol/L时去除率达到了最佳。当继续增加溶液浓度时，去除率开始下降。因此，最佳H2O2浓度应为1.5mol/L。随着H2O2浓度的增加，废水中的COD去除率先增加后减少。从图中可以看出，H2O2的浓度对COD的去除率有非常重要的影响：当H2O2的浓度很低时，它会产生少量的.OH。随着浓度的不断增加，.OH的产生量不断增加，并且由于产生的.OH能够氧化有机物质，所以COD的去除率更高。但是，当浓度过高时，一些H2O2不能完全分解，这将会引起处理效果的降低。同时，溶液中过量的H2O2也会导致COD含量偏大，以致COD的去除率降低。

图3 H2O2用量对不同分子量聚乙二醇COD去除率的影响

3.4FeSO4用量对不同分子量聚乙二醇模拟废水的影响

根据先前的研究，图4表示的是，当pH为3，30% H2O2用量为1.5mL，取FeSO4用量分别为0.1g、0.2g、0.3g和0.4g时，所得的不同分子量聚乙二醇模拟废水的降解结果。在pH为3，最佳反应时间为90min的条件下投加FeSO4情况下，COD的去除率也有所提高。当投加剂量达到0.6g/L时，不同分子量聚乙二醇的COD去除率达到最大值，但当用量继续增加时，去除率会下降。芬顿反应机制体现了当Fe2 用量足够小时，反应将不利于.OH的产生；但是当Fe2 过高时，在初始反应中会有.OH的产生，并且H2O2也会产生大量的.OH，然而这些离子并不能够与废水中的有机物质发生反应，这也就导致H2O2利用率的降低。另外，Fe2 和.OH的反应会降低，并且.OH的浓度也会减少。考虑到实际操作成本和处理效果，FeSO4的最佳用量为0.6g/L。

  1. 结果与讨论

芬顿氧化法可用于处理不同分子量的聚乙二醇。结果表明：在初始pH值为3，FeSO4浓度为0.6g/L，H2O2浓度为1.5ml/L时，此方法可以达到最佳处理效果与最低处理成本。

相同浓度条件下不同分子量聚乙二醇溶液的降解表明了分子量为2000-10000的聚乙二醇溶液中的PEG2000、PEG4000、PEG6000及PEG10000更容易被降解。并且当分子量分别为6000和4000时，COD去除率在不同反应条件下的值是不同的。聚乙二醇溶液十分不易降解。本次实验首次比较了芬顿氧化法对不同分子量聚乙二醇的氧化和降解效果。本研究将对今后研究提高高分子材料的生物降解能力具有良好的应用和研究意义。

确认

作者感谢所有对本研究提供帮助的师生，他们在实验中营造了友好的氛围，并感谢所有支持研究的结构。

参考文献

[1] Wang Nan-Nan, Zhen Tong, Zhang Guang-Shan, et al. A review on Fenton-like processes for organic wastewater treatment [J]. Journal of Environmental Chemical Engineering, 2016, 20 (4):762-787.

[2] Kecun Ma, Zheng-Hong Shao, et al. Study on Fenton-contact oxidation process for polymerization waste water treatment [J]. Chemical Industry and Engineering Progress, 2011, 30 (10):859-862.

[3] Chang-Shuang Zhao, Jian-Kun Zhang. Research progress and application on Fenton oxidation technology in waste water treatment [J].2014, 39 (5):37-41. Environmental Science and Management, 2014, 33 (8):83-87.

[4] Yang Li, Fen Wang, Lei Yu. Catalytic Fenton oxidation process for phenol wastewater [J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2017, 11 (1):268-272.

[5] Jiu-Yi Li, Lei Zhao, Le-Le Qin, et al. Removal of refractory organics in nanofiltration concentrates of municipal solid waste leachate treatment plants by combined Fenton oxidative-coagulation with photo-Fenton proces

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