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美国饮用水系统中的人造甜味剂三氯蔗糖

摘要：

人造甜味剂三氯蔗糖最近已被证明是废水，地表水和地下水中广泛存在的一种污染物。为了了解其在饮用水系统中的存在，使用液相色谱串联质谱法（LC-MS / MS）对19个服务人口量大于2800万人口的美国饮用水处理厂（DWTP）水样中的三氯蔗糖进行了分析。发现三氯蔗糖存在于19个饮用水处理厂中的15个水源中，17个饮用水处理厂中的12个尾水中，12个饮用水处理厂中的8个分配系统水中。三氯蔗糖仅被发现存在于有已知影响和/或娱乐用途的原水中，并且在取尾水样品的饮用水处理厂中显示出了较低的去除率（平均12%）。此外，在饮用水处理厂取的分配系统水样中，三氯蔗糖可以持久存在，与氯和氯铵的残留无关。为了了解水厂内部的一致性，从2011年3月到2013年1月，在饮用水处理厂对三氯蔗糖展开了为期11个月的监测，结果发现，在原水和尾水中，三氯蔗糖的平均浓度分别为440ng/L和350ng/L。研究结果表明，三氯蔗糖作为一种指示化合物，在人为影响水源，尾水和分配系统中起到了较好的指示作用。同时三氯蔗糖也可以作为美国饮用水中其他难降解化合物的指示化合物。

引言

人造甜味剂是近年来在废水、地下水、地表水、滤液和饮用水中发现的一类有机污染物。这些化合物被广泛地用于食品，个人护理产品，和药剂配方中，其进入环境中有一部分原因是污水处理厂处理不完全。尽管人造甜味剂在用于生产消费品之前要经过全面的毒理学测试，但其在水中的意外存在仍令人担忧。这是因为长期与低水平含有人造甜味剂的砂石以及其他水中痕量的有机人造甜味剂接触会影响人体健康，例如容易被人广泛忽视的药剂产品和个人护理产品。然而，人造甜味剂的真正作用可能是作为判定废水对其他水质类型影响的指示化合物。最有意义的是，这些甜味剂存在于各种水质类型中，包括最终的饮用水尾水。

如今人造甜味剂的分析工作主要体现在其在食品中量的分析。然而废水中和地表水中的人造甜味剂的数量在不断上升。在欧洲，通过研究早已发现，乙酰磺氨酸和三氯蔗糖是是环境中和废水处理中最持久的污染物。Buerge等人发现在瑞士的的废水地表水地下水和水龙头水中，乙酰磺氨酸的数量高于三氯蔗糖。Scheurer发现在德国的废水和地表水中同样有此结论。两项研究都提出了用乙酰磺氨酸作为判定本国废水对其他种类水质影响的指示化合物。Loos等人在欧洲27个国家中测量了地表水中的三氯蔗糖含量，其中在瑞士和德国也做了关于地下水的小研究。尽管这些研究发现乙酰磺氨酸是环境中主要的人造甜味剂，但是三氯蔗糖依旧被认为是一种判定污水对地表水影响程度的一种指示化合物。两种化合物都是最近的一项研究的热点，该研究对其在饮用水中的去处进行了小规模和完全的研究，这项研究发现乙酰磺氨酸具有持久性。而三氯蔗糖可被颗粒活性碳所去除

在美国和加拿大，有关三氯蔗糖的研究越来越多。Meadet等人对美国的海洋，沿海区域，污水处理厂中三氯蔗糖浓度达到1.9mu;g/L的收纳河流等地对三氯蔗糖进行测量。然后， Ferrer和 Thurman等人在三个地点中的五个样品中，全部检测出了三氯蔗糖，其中位浓度为1.5mu;g/L。在22个地表水样中的八个水样和取自两个地点的全部八个冲击地下水水样中也也可以检测到三氯蔗糖。此研究表明，三氯蔗糖可以保守地作为指明污水对地表水和地下水影响的指示剂。最近，Oppenheimeret等人发现三氯蔗糖被证明是用来表示废水对地表示负载的一种可行的指示化合物，三氯蔗糖在废水，被废水影响的地表水，以及化粪池样品中持久存在。Van Stempoort等人发现尽管乙酰磺氨酸在存在更为持久，但是最近在加拿大的城市地下水中也可以检测到三氯蔗糖。Torres等人发现三氯蔗糖在城市污水处理厂的污水处理过程中具有持久性，Soh等人发现在一些基准规模研究中心三氯蔗糖也具有持久性。

三氯蔗糖（一种蔗糖的氯化形式）是一种人造甜味剂，其甜度约为蔗糖的600倍，被广泛用作食品添加剂。它在人体中无法被广泛地吸收和代谢，由此导致三氯蔗糖大多数被排泄而非被转化。三氯蔗糖极易溶于水，（282g/L 20℃，logP=-0.51）因此三氯蔗糖不会广泛地吸附在环境中的有机固体上。此外三氯蔗糖已经显示出对批量生产的饮用水中的处理过程的抵抗力，例如对游离氯和其他氧化剂氧化能力的抵抗作用。由于这些特性，三氯蔗糖可能会在美国的饮用水中广泛传播，并在传统的饮用水处理过程中持续存在。

这项工作的目的是量化美国某些饮用水系统中三氯蔗糖的含量。Benotti等人报道了该研究的摘要，分析了2006年至2007年美国19个污水处理厂的水源，尾水和分配系统中的该化合物。本研究介绍了常用的饮用水处理策略去除三氯蔗糖的相对无效性。还讨论了此种化合物作为一种指示化合物来指示对饮用水系统的人为影响，也讨论了三氯蔗糖作为一种指示剂对尾水中其他难降解化合物的指示作用。迄今为止，该手稿是对美国饮用水系统中的人造甜味剂三氯蔗糖进行定量化的第一项研究。

表1：本研究中所包括的DWTP所采用的处理过程的摘要（改编自参考文献）以及每个站点的水源，最终水和分配系统中所测定的三氯蔗糖浓度

水厂编号	处理方案	影响	初始浓度	最终浓度	去除率	分配浓度
1	C/F→Sed.→Cl₂→ Filt.→NH₂Cl	ww	2400	2400	0	2400
2	ClO₂→C/F→Sed.→Filt.→UV→Cl₂	ww	2900	1500	48	n/a
3	ClO₂→C/F→Sed.→Filt.→UV→Cl₂	ww	790	1100b（680）	14	1100b（680）
4	Cl₂→C/F→Sed.→Cl₂→Filt.→Cl₂	ww	220	210	5	200
5	Cl₂→O₃→C/F→Filt.→Cl₂	ww	240	n/a	n/a	n/a
6	Cl₂→O₃→C/F→Filt.→Cl₂	ww	240	190	21	180
7	Cl₂→C/F→Sed.→Cl₂→Filt.→NH₂Cl	ww	2200	2000	9	n/a
8	Cl₂→C/F→Sed.→Cl₂→Filt.→NH₂Cl	ww	1500	1500	0	n/a
9	Cl₂→C/F→Sed.→Cl₂→Filt.→NH₂Cl	ww	400	370	8	n/a
10	Cl→C/F→Sed.→Filt.→NH₂Cl	r	＜MRL	＜MRL	n/a	＜MRL
11	Cl₂→C/F→Sed.→Filt.→NH₂Cl	r	＜MRL	＜MRL	n/a	＜MRL
12	Cl₂→NH₂Cl	r	＜MRL	＜MRL	n/a	＜MRL
13	Cl₂→O₃→C/F→Sed.→NH₂Cl	ww	150	130	13	120
14	Filt.→O₃→NH₂Cl	r	＜MRL	＜MRL	n/a	＜MRL
15	Cl₂→C/F →Sed.→Cl₂→Filt.→NH₂Cl	ww	100	n/a	n/a	93
16	C/F→Sed.→O₃→dm-Filt.→NH₂Cl	n	81	55	32	53
17	Cl₂→C/F →Sed.→Cl₂→Filt.→NH₂Cl	n	47	49	（ 4%）	48
18	O₃→C/F→Sed.→GAC/sand bio-Filt. f→NH₂Cl	n	72	108	（ 50%）	n/a
19	O₃→C/F →Sed. →GAC/sand bio-Filt. →NH₂Cl	n	62	98	（ 58%）	n/a

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