OH -/Al 3 和Si/Al摩尔比对聚硅酸氯化铝处理 地表水混凝性能和残余铝形态的影响外文翻译资料

 2022-08-06 11:08:20

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OH -/Al 3 和Si/Al摩尔比对聚硅酸氯化铝处理

地表水混凝性能和残余铝形态的影响

摘要

本文综合研究了聚硅酸氯化铝（PASiC）处理中国某地表水出水的混凝性能、混凝机理和废水中残余铝的特征。探讨了OH- /Al3 和Si/Al摩尔比作为混凝剂用量的函数，对PASiC在地表水处理中的混凝性能、机理和残留形态的影响，目的是为了深入了解混凝性能与残余铝的关系。实验结果表明，当OH-/Al3 摩尔比为2.00, Si/Al 摩尔比为0.05时，PASiC表现出良好的混凝性能，铝残留量相对较低。在对该地表水处理过程中，表面架桥和截留比电荷中和更有效。废水中残余铝主要以不溶性悬浮或颗粒铝的形式存在。有机结合态几乎是溶解铝的主要形态，无机结合态是溶解单体铝的唯一组分。在低剂量时，PASiC中的Al含量仍然丰富，在投加量为12.0-15.0mg/L（以Al计）时，Al的残留浓度可以有效降低。

关键词：聚硅酸氯化铝 碱度 Si/Al摩尔比

地表水 残余Al 分离

1引言

铝是饮用水中微量无机金属之一。因为它在环境中无所不在和广泛存在于生物中，铝能与各种配体（例如：腐殖酸和黄腐酸，低质量有机化合物和一些无机离子）以及生物体内的有机分子发生反应并形成一些复合物，这样可导致一定的毒性[1,2]。此外，尽管铝系凝聚剂如Al2(SO4) 3 ·18H2O (称为明矾)或聚合氯化铝对颗粒状和天然有机物 [3]有较好的去除效果，但当铝系混凝剂用于水处理[4]时，处理水中往往存在较高浓度的Al。多年来，在水处理实践中水中出现Al一直被认为是不受欢迎的，主要有两个原因[5,6]。首先，酸雨导致许多淡水水源的铝含量增加。Al浓度过高(3.60-6.00mg/L)会引起浑浊和管壁沉积，降低消毒效率，在分配过程中可能析出Al(OH)3。其次，最近的研究已经证实Al可能是阿尔茨海默病、帕金森氏病、透析脑病和老年病等神经病理学疾病的病因[7-9]。在中国，饮用水中的总铝含量的限值不应该超过0.200 mg / L。

在水处理过程中，铝要经历的各种转化过程 (称为Al的“形态”)受浊度和水的温度、pH和有机或无机配体的影响。Al以各种形式存在于环境中及其对水分配系统和人类的不利影响与特定物种密切相关[3,10]。溶解铝浓度高说明混凝剂添加不当、混凝剂使用效率低或处理工艺化学存在问题，而颗粒铝浓度高则可能导致铝沉淀后固液分离问题[11]。因此，在评价其对饮用水分配系统和人类健康的影响时，应考虑Al形态。然而，大多数研究都是针对饮用水中总铝含量的控制[9]。各种铝形态在原水和处理水中的分离很少进行。因此，似乎有必要进行分离研究，以便为运营商提供有关工厂绩效各个方面的有价值的信息，并保护人类的健康和生态系统。

聚硅酸氯化铝（PASiC），一种无机高分子混凝剂，水处理和废水处理的混凝性能已有研究[12,13]。然而，铝分离研究对混凝剂本身的出水和残铝比的观察和解释却很少。系统地研究混凝性能和残存铝分布规律，可以为合成高效的混凝剂提供重要的实用指导。在这项研究中，使用几种不同OH-/ Al3 摩尔比（碱度，B含量）的PASiC样品，对低浊度和低溶解有机碳（DOC）浓度的地表水的混凝进行了Al形态的研究和Si / Al摩尔比与混凝剂用量的关系 。根据不同残留Al种类的浓度以及PASiC本身的残留Al比率进行了比较研究。 系统地检测和分析了凝结后废水中不同残余铝形态的含量和变化。

2材料和方法

2.1实验材料

硝酸和Al片(保证试剂，gt;99.9%)用于进行残余铝形态的分离和测定。强酸性苯乙烯型阳离子交换树脂(氢型，20.0-40.0目)用于分离有机结合和无机结合的铝形态。除了化学上纯的十六烷基吡啶溴化物和乳化剂(Triton X-100)，其他所用试剂均为分析纯试剂。使用高密度聚乙烯瓶收集水样。将所有使用的设备都在HNO3溶液中保存12.0h，然后用去离子水冲洗。

2.2聚硅酸氯化铝(PASiC)的制备与合成

先用去离子水将含30.0% SiO2的水玻璃稀释至0.50mol/L SiO2溶液，然后在磁性搅拌[13]下用0.500mol/L HCl中和至pH 1.50。最终的聚硅酸溶液中SiO2浓度为10.0g/L 。

先在快速搅拌的条件下，将Na2CO3溶液室温加入AlCl3溶液中，制备出10.0g Al/L的具有不同B值的PAC产品[14]，其产品均匀透明。然后加入适量的聚硅酸，得到想要的Si/Al摩尔比的PASiC产物[15]。在固定的Si/Al摩尔比为0.0500时，选取碱度值分别为1.50、2.00和2.30的PASiC产品(分别表示为PASiC15、PASiC20和PASiC 23)，考察碱度值对PASiC在地面水处理中的混凝性能和残铝形态的影响。另外，在固定碱度值2.00时，选取Si/Al摩尔比值为0.0200、0.0500、0.100的PASiC产品(记为PASiC2、PASiC5、PASiC 10)。实际上，PASiC20和PASiC5是相同一物质。在所有实验中，以Al (mg/L)的含量计算不同的PASiC用量。

2.3混凝实验

所有实验均对中国东部济南市某水库采集的原水进行，水质见表1。原水的特征是低浊度，低DOC含量和低SUVA(定义为每DOC UV254 的含量，以 mg/L计)。在室温18.0-20.0◦C的条件下，使用带有六个扁平叶轮的程控玻璃罐试验装置进行标准的玻璃罐试验。将1.00L的测试水转移到2.00L的有机玻璃烧杯中。加入混凝剂期间，在200rpm下快速搅拌1.5 min，然后慢速40 rpm搅拌15.0min，静置30.0min。沉淀后，在溶液表面以下2.00厘米处收集水样，以便后续测量。PASiC剂量范围为3.00-18.00mg/L。

表1 原水特性和测量方法

2.4不同残余铝形态的分离与测定

铝分离技术是对以前开发方法的一种改进[11,16]。消解过程包括使用HNO3降低样品pHlt;1.00，并在pHlt;1.00煮沸后加热1min。根据前人的研究，使用1.00mol/L HCl、NaOH和NaCl预处理交换树脂[16,17]。水样以13.0 14.0mL/min的速度通过交换柱。丢弃初始的10.0mL滤液，然后收集过滤后的物质进行后续分析，以防止过滤器污染[16,18]。

根据国家标准使用铬天青S分光光度计测定了不同残余铝形态的含量[19]。10个样品的相对标准偏差测量精度在10.0%以内，检出限为0.00800mg/L。残余铝含量可以计算如下:

C = (0.3165E minus; 0.0002)n (1)

公式中C是测试水的残余铝含量(毫克/升)，E是不同水样的吸光度，n为稀释倍数。吸光度标准曲线的斜率和截距分别为0.3165，-0.0002。

2.5PASiC混凝剂的残铝率

一般来说，残铝率代表了混凝剂本身引起的残余铝量，是各种混凝剂在实际应用中的一个重要参数[17,20]。可以根据以下公式计算：

残铝率(%)=times;100% (2)

3结果与讨论

3.1不同碱度下PASiC混凝性能与混凝剂用量的关系

研究了PASiC15、PASiC20和PASiC23在原水条件下的混凝性能和机理。图1显示了具有不同碱度的PASiC的残余浊度、UV254和DOC去除效率以及zeta电位的变化。出水的SUVA和pH值如表2所示。

从图1(a)可以部分看出，PASiC20和PASiC23较PASiC15具有更好的浊度去除效果，特别是在高剂量下。如图1(a)所示，对于PASiC15，当zeta电位接近于0时，残余浊度也是最低的。zeta电位和残余浊度均随PASiC15用量的增加而增加。PASiC15性能较差的原因可能是胶体颗粒表面带正电(图1(a))，这与混凝剂与失稳的Al-NOM复合物和微粒之间的斥力直接相关[21,22]。然而，在PASiC20和PASiC23的情况下，当zeta电位增加或在较高的剂量下略有变化时，残余浑浊度仍然下降。这表明吸附架桥和网捕对PASiC20和PASiC23的浊度去除效果较好，特别是在高剂量时。在碱度值较低时，由于混凝剂pH值较低，聚合度较低的聚硅酸是主要形式。铝的水解产物主要以Al3 与羟基的二聚体、单体或较低聚合度的配位形式出现[23]。也有人指出，随着OH- /Al3 比例的增加，Al在PASiC中的聚合度提高，较大聚合Al种类的含量也增加了[24]。同样，Gao等人提出，PAC与聚硅酸的组合可能是由于分子量高，聚集效率提高，但在混凝过程中电荷效应减弱[13]。因此，与电中和相比，吸附架桥和网捕对处理该地表水的浊度去除更有效。虽然细节尚未完全了解，但似乎很清楚的是，不纯粒子被包裹在不断增长的氢氧化物沉淀中，并被有效地从悬浮液中除去[25]。

从图1(b)和(c)可以看出，DOC和UV254的去除率呈现出相同的趋势，即随着混凝剂用量的增加，去除率逐渐增加，并进一步增加使用混凝剂时，DOC和UV254的去除率没有进一步增加。此外，PASiC20对UV254的去除效果最好，PASiC23对DOC的去除效

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