快速自修复和低残留离子导电水凝胶制备的应变和压力传感器外文翻译资料

 2022-08-07 14:02:08

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快速自修复和低残留离子导电水凝胶制备的应变和压力传感器

Xia Sun, Fanglian Yao, Chenying Wang, Zhihui Qin, Haitao Zhang, Qingyu Yu,Hong Zhang, Xiaoru Dong, Yuping Wei,* and Junjie Li*

由于水凝胶传感器在可穿戴设备中的广泛应用，引起了人们的广泛关注。然而，现有的水凝胶传感器不能将良好的力学性能与优良的导电性结合起来，以满足实际应用的要求。本文通过简单的浸泡策略，构建了一种具有高强度、快速自恢复、低残余应变的离子导电水凝胶。采用化学交联聚丙烯酰胺和物理交联明胶网络相结合，柠檬酸钠溶液浸泡制备出离子导电双网络水凝胶。得到的水凝胶拉伸强度为1.66 MPa，伸长率为849%。离子导电水凝胶既可以作为高灵敏度的应变传感器，也可以作为压力传感器。此外，它们还可以用作离子皮肤，精确监测人体的各种动作，显示出它们在可穿戴设备和柔性电子产品方面的潜力。

柔性和可穿戴电子产品因其在人造皮肤、人体运动检测传感器等方面的各种潜在应用而受到广泛关注。其中，人体运动检测传感器在过去的几十年里取得了飞速的发展。到目前为止，将导电填料如石墨烯、碳纳米管和导电聚合物与弹性衬底相结合，致力于开发可穿戴设备。然而，它们的延伸率有限，柔韧性低，与人类皮肤不兼容，尽管它们具有很高的灵敏度，但仍难以满足实际应用的要求。因此，开发模仿人类皮肤的可拉伸导体仍然是迫切需要的。

最近，离子导体作为一类新的可伸缩和柔性电子出现了，它可以通过带电离子而不是电子传输电信号。其中，基于水凝胶的传感器具有延展性、柔软性和生物相容性，有望成为制造下一代可穿戴设备的候选材料。离子水凝胶的含水环境使载体和游离离子快速扩散，导电率高。与其他基于导电填料的传感器相比，离子导电水凝胶通常具有更高的导电性(表S2，支持信息)和更简单的制造工艺。此外，其他刚性导电填料会使水凝胶的力学性能恶化，而离子水凝胶传感器能够承受较大的变形。例如，Wu和他的同事利用聚丙烯酸和海藻酸盐链交联无定形碳酸钙来制造离子皮肤传感器。这种兼容的、可自愈的电容式传感器可以感知微小的压力，如小水滴。遗憾的是，大多数离子导电水凝胶的力学性能不理想，这将阻碍其作为离子皮肤的应用。因此，开发具有机械韧性和快速自恢复能力的离子导电水凝胶仍然是迫切需要的。

双网络(DN)策略是制备高韧性、强离子导电水凝胶的一种有效方法。然而，传统的DN水凝胶往往存在自恢复能力差、残余应变大的问题。因此，通过DN策略引入可逆物理相互作用而不是牺牲共价键来改善离子导电水凝胶的力学性能是合理的。

方案1 PAAm -明胶DN水凝胶示意图。

例如，Vlassak和他的同事开发了一种聚丙烯酰胺(PAAm)-海藻酸盐DN离子水凝胶，该凝胶具有良好的韧性和延展性，有利于压力传感器的制备。Yang和Yuan制备了Li /琼脂/PAAm离子DN水凝胶作为温度传感和应变传感双传感器。这些离子型DN水凝胶在柔性电子学方面表现出巨大的潜力，但它们的力学性能还不能满足实际应用的额外要求。

在此，我们设计了一种DN离子导电水凝胶，简称PAAm/明胶DN水凝胶，通过在Na3Cit溶液中简单浸泡，具有高抗拉强度、超高抗压强度、良好韧性、快速自恢复、低残余应变、抗疲劳、高导电性(方案1)。其机械性能和电化学性能优于许多已报道的传感器(表S2,支持信息)。为了提高水凝胶的韧性和恢复性能，引入了大量的物理相互作用，包括离子交联、氢键和疏水缔合等可逆的牺牲键。这些可逆的物理相互作用使水凝胶有效地耗散能量，并在拉伸过程中快速重建相互作用，导致快速的自我恢复。这种简单的浸泡策略不仅使PAAm/明胶预水凝胶转化为具有极高机械韧性的水凝胶，而且使所得到的水凝胶具有优异的导电性。作为概念的证明，我们进一步研究它作为应变传感器和压力传感器监测人体运动的应用。

将PAAm/明胶预水凝胶浸泡在Na3Cit溶液(20-40%)中形成PAAm/明胶DN水凝胶。由于盐析作用，预水凝胶因聚合物网络的相变而收缩、不透明。浸泡过程中，Na 和Cit3minus;由于渗透压升高而扩散到水凝胶中，使明胶链间的捆绑和疏水相互作用增强。明胶的-NH3 与部分游离的Cit3minus;离子形成离子相互作用，明胶与PAAm链形成氢键。傅里叶变换红外(FTIR)分析和扫描电镜图像(图S1，支持信息）研究了水凝胶的相互作用和形貌。此外，过量的离子会使PAAm/明胶DN水凝胶具有优异的导电性，这是制备水凝胶传感器必不可少的。

为了系统研究水凝胶的力学性能，进行了拉伸试验和压缩试验。图1a为PAAm/明胶DN水凝胶在明胶含量为10%时，不同Cit浓度(20% ~ 40%)下的典型应力-应变曲线。显然，Na3Cit的引入显著提高了PAAm/明胶DN水凝胶的力学性能。当Cit浓度增加到30%时，水凝胶发生收缩，拉伸强度提高到1.49 MPa，韧性达到4.37 MJ mminus;3(图1b)。水凝胶的杨氏模量也表现出类似的趋势(图S2，支持信息)。这主要是因为水凝胶脱水后形成了更强的疏水链缔合，从而增加了聚合物的链密度。PAAm/明胶DN水凝胶的最大菌株为820% (Cit 30%)。然而，PAAm/明胶DN水凝胶呈塑料状，伸长率急剧下降至560% (Cit 40%)。在此条件下，拉伸强度提高到1.57 MPa。此外，可以通过调整浸泡时间和PAAm/明胶比例来调节其力学性能(图S3和S4，支持信息)。鉴于PAAm/明胶7.5 DN30-50水凝胶(7.5%明胶，30% Cit溶液，浸泡50 min)的优异性能(1.66 MPa, 849%应变)，除另有说明外，我们选择此水凝胶进行后续拉伸实验。

同样，当Cit浓度le;30%时，PAAm/明胶DN水凝胶的压应力随着Na3Cit浓度的增加而增强(AAm单体固定在4 mol Lminus;1)(图1c,d)。PAAm/明胶7.5 DN30-90水凝胶在30% Na3Cit溶液中浸泡后，在95%应变下抗压强度为4.3 MPa，无断裂。但当浓度超过30%时，抗压强度略有下降。同时考虑浸没时间对力学性能(图S5，支持信息)和耐久性(图S6，支持信息)的影响

图1。PAAm -明胶DN水凝胶的力学性能。a)典型的拉伸应力-应变曲线作为Cit浓度的函数，b)其相应的韧性。c)不同Cit浓度下的典型压缩应力-应变曲线;d)对应的拉应力。水凝胶照片:e)拉伸，f)卷曲拉伸，g)维持1.25 kg体重，h)抗穿刺，i)压缩。

选择PAAm/明胶7.5 DN30-90(7.5%明胶，30% Cit溶液，浸泡90分钟)水凝胶进行接下来的压力感知实验。由图1e-h可知，PAAm/Gelatin7.5 DN30-50水凝胶柔韧，能承受拉伸、扭转、负重1.25 kg、抗穿刺等各种变形。此外，PAAm/明胶DN水凝胶在压缩过程中也表现出了优异的形状恢复性能(图1i)。此外，由于存在可逆的物理交联作用，PAAm/明胶DN水凝胶表现出了优异的能量耗散和自恢复性能，这在支持信息图S7-S9中得到了详细的展示和讨论。

过量的离子(Na 和Cit3minus;)赋予PAAm/明胶DN水凝胶显著的导电性(图2a)。在5% Na3Cit溶液中，电导率急剧提高至0.73 S mminus;1，远远超过PAAm/明胶预水凝胶(0.07 S mminus;1)。当Na3Cit浓度为15%时，其浓度达到最大值(1.50 S mminus;1)。当Na3Cit溶液浓度超过20%时，电导率逐渐下降。当Na3Cit浓度为40%时，其浓度降低至0.32 S mminus;1。我们假设:1)当

图2。电导率和应变灵敏度。a)不同Na3Cit浓度下的电导率。b)实时∆R/R0和应变(600%)随时间变化。c)拉伸过程中LED亮度变化的照片。d)小菌株(10%、20%、50%)和e)大菌株(100%、200%、500%)实时∆R/R0。

图3。作为应变传感器在人体运动监测中的应用。实时∆R/R0在a)弯曲手指，b)弯曲肘部，c)弯曲膝盖，d)微笑，e)说“水”。

Na3Cit溶液浓度的增加时，更多的游离离子进入PAAm/明胶水凝胶，使其电导率显著提高;2)同时，高浓度的Na3Cit溶液也增强了交联密度，严重阻碍了离子迁移能力，导致电导率下降。这也可以从浸泡不同Na3Cit溶液后圆柱体样品直径的变化中看出(图S10，支持信息)。因此，综合考虑力学性能和电导率，我们选择PAAm/明胶7.5 DN30-50水凝胶(0.67 S mminus;1,1.66 MPa)，用于应变敏感性测试。

PAAm/Gelatin7.5DN30-50水凝胶的实时∆R/R0拉伸后的记录在图2b中。随着菌株从0%增加到600%，∆R/R0也从0%增加到1222%。在600%应变下，测量系数为2.04，与现有的离子导电水凝胶型传感器相当。此外，PAAm/明胶7.5 DN30-50水凝胶可以点亮发光二极管(LED)(图2c)。当水凝胶以asymp;300%的应变拉伸时，LED变暗，并在应变释放后立即再次变亮(图2c和电影S1，支持信息)。这些结果表明，我们的离子水凝胶具有较高的应变敏感性。低应变(10%，20%，50%)和高应变(100%，200%，500%)时的电化学反应分别如图2d,e所示。还进行了300次100%应变的循环拉伸试验(图S11，支持信息)。当水凝胶不断拉伸到不同应变时，相同应变的∆R/R0模式高度相似，表明输出信号稳定且可重复。简单地说，这些结果表明我们的PAAm/明胶基离子导电水凝胶在制作人体运动监测应变传感器方面有很大的潜力。

在上述测量和优点的基础上，PAAm/明胶7.5 DN30-50水凝胶进一步组装为柔性应变传感器，以检测实时人体运动。装配好的应变传感器直接附着在志愿者的皮肤上，以监测大小幅度的运动。如图3a所示，当手指弯曲不同程度时，∆R/R0逐渐增大到不同的值。当食指保持一定角度时，∆R/R0也能保持在一个恒定值，且当手指拉直后∆R/R0能立即恢复到初始状态。且对应的∆R/R0信号在90°折弯角度下是可重复且稳定的(图3a的插图)。同样，应力传感器也集成在人体关节上，如肘关节、膝盖和腕关节，以研究离子皮肤的性能(图3b、c和图S12，支持信息)。为了进一步探索其在检测微小运动(包括微笑和说话)方面的应用，该应变传感器被集成到志愿者的脸颊和喉咙上(图3d,e)。作为演示，通过微笑和说单词(“水”)时的输出信号，可以准确识别人类的动作。

PAAm/明胶DN水凝胶也可以作为压力传感器。PAAm/明胶DN水凝胶的压力敏感性，其定义为相对电流变化(Delta;I / I0)与施加压力(P)的斜率。与之前报道的水凝胶压力传感器类似，PAAm/明胶DN水凝胶的灵敏度曲线包含多个区域(0.0255 kPaminus;1在0~10kPa, 0.0177 kPaminus;1在10 - 30 kPa,和0.0124 kPaminus;1 在30 - 100 kPa)。在较高的压力下，水凝胶的过度变形导致了离子穿梭距离的限制，导致压力敏感性下降。PAAm/明胶DN水凝胶压力传感器的

图4。PAAm/明胶DN水凝胶压力传感器。a)压力敏感性和b)响应时间。c)小压力(1、2、5 kPa)和d)大压力(10、20、50 kPa)下实时(Delta;I / I0;e)轻柔和沉重的按压，f)行走，g)跳跃。

响应速度也较快，响应时间为200ms，松弛时间为600ms(图4b)。如图4c、d所示，Delta;I / I0随施加不同的压力变化显著，信号具有高度的重复性。此外，压力传感器可以很容易地区分轻压和重压(图4e)。此外，该传感器还可以通过Delta;I / I0信号监测志愿者(70 kg)的一系列动作，如步行(图4f)、跳跃(图4g)和步行速度(图S13，支持信息)。有趣的是，不同的人体运动会产生不同的压缩力，从而产生不同的信号模式。此外，在最大压力为20 kPa的情况下，实时进行了100次压缩循环的Delta;I / I0(图S14，支持信息)。所有这些结果验证了我们的PAAm/明胶DN水凝胶在可穿戴设备上具有巨大的实际应用潜力。

综上所述，我们通过Na3Cit溶液渗透前驱体水凝胶，成功地设计并制备了PAAm/明胶DN水凝胶。合成的水凝胶具有优异的力学性能(如高强度、延展性、韧性、快速自恢复和低残余应变)和优良的导电性(高达1.5 S mminus;1)。化学交联的PAAm网络和明胶网络中作为牺牲键的多物理相互作用是其优异力学性能的主要原因。此外，Na3<!--

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