在厌氧消化过程中，污泥中多环芳烃的分布是决定其降解变化的主要因素外文翻译资料

 2022-08-07 14:27:30

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在厌氧消化过程中，污泥中多环芳烃的分布是决定其降解变化的主要因素

摘要：

在连续化学分馏法和荧光光谱学法的帮助下，污泥中有机质命运已经通过发酵系统得到仔细研究，有机质中多环芳烃分布通过每次萃取后的残留组分（相减）被表征出来，两种方法用于了解有机质中多环芳烃的出现和（每次萃取后）多环芳烃的光谱特征。

两批发酵（污泥和接种液混合物）被建立（用于）了解多环芳烃对于其降解命运和分布的影响。连续化学萃取法允许我们提取和表征约50%的总COD。此外，荧光光谱学帮助我们了解污泥中有机质的变化。最容易提取的蛋白类分子类似物是高度降解的，这意味着化学可达性模拟了降解微生物的生物可达性。多环芳烃在每一个组分（pool）中都有出现，但是天然多环芳烃较多的出现在难以萃取的组分中，并且，在厌氧发酵过程中，他们会积累在难以萃取的组分中。人工添加的多环芳烃在发酵过程中更容易消散，因为添加使得他们处于更容易萃取的组分中。在厌氧发酵过程中，不同于天然的多环芳烃，人工添加的多环芳烃会出现向难以萃取组分转移的现象,PCA分析显示，在人工添加的多环芳烃体系中，多环芳烃在有机质中的出现与多环芳烃的物理化学特征和与之关联的有机质的数量/质量 有关

引言

动物粪便、城市有机废物包括污泥、食品加工和其他工业废物都属于有机废物，这些有机废物通常是在厌氧消化和堆肥等生物处理之后，作为土壤改良剂或肥料被农业回收利用，例如，欧洲生产的污泥中有41%用于农业，12%以前用于堆肥。养分和有机物的循环利用是减少矿物肥料的使用和保持土壤生物活动的经济上可行的方法。此外，由于化学物质和工业活动的使用，污泥中含有或多或少的持久性有机微污染物，如多环芳烃，多氯联苯和壬基酚。新出现的污染物，如药品和个人护理产品、药品、兽医产品，也在包括污水污泥在内的环境基质被检测到。即使它们的浓度通常很低，许多这些有机微污染物可能对我们的环境产生巨大的影响。污泥含有这些持久性有害化合物的风险引起了农民和食品加工业的强烈反对，他们担心土壤可能被污染，不利于食品生产。同时，厌氧消化等用于稳定污泥的生物处理方法也可用于降低这类化合物的浓度，将土壤污染的风险降到最低。最近发现，在厌氧消化过程中去除有机微污染物不仅依赖于它们的化学特性，而且还依赖于两个驱动因素:吸附和生物降解。在污泥处理过程中，有机微污染物对污泥有机基质的强吸附和诱捕作用，以及它们的生物降解作用，使污泥在土壤上扩散后向水体或生物群转移的风险最小化。

它们在环境中无处不在，有多种来源，而且相当持久；它们有各种各样的物理和化学性质及毒性(诱变和致癌性质)，这些因素给研究带来了较大的困难。因为多环芳烃容易被分析出来，因此可以作为模型分子来确定有机微污染物和有机物组分之间的相互作用有多重要，以解释它们在生物处理过程中的行为。多环芳烃是中性的、无极性的，由两个以上的芳香环组成。它们不是由人类活动故意产生的，而是来自于有机物的不完全燃烧(汽车交通、工业流程、食品加工等)和自然形成(野火、火山爆发等)。

多环芳烃存在于水和污水污泥中，因为它们一产生就很容易扩散:大气携带、雨水沉积和沥滤到下水道。由于它们的溶解度低和辛醇/水分配系数(Kow)高，这些疏水化合物在废水处理过程中被吸附到悬浮物上。例如，近64%的多环芳烃在污泥初沉过程中被吸附在污泥上。多环芳烃在污水处理过程中的去除率可达90%，但由于其疏水性，多环芳烃主要集中在污泥中。

好氧发酵过程降解多环芳烃有很好的文献报道，它们通常发生在在堆肥过程中。相比之下，厌氧消化的描述较少，去除性能低于好氧条件下。降解的限制总是与此类分子的低可利用性或可触及性有关。在文献中，多环芳烃通常在总污泥中或仅在水相中测量。常见的假设是，多环芳烃耗散是由于污泥的水相（DOM）有机质的降解，DOM被认为是唯一可以降解多环芳烃的组分。但降解的多环芳烃量可能超过液相，意味着固相中存在的多环芳烃部分是可利用的或可获得的，从而被降解，或者与不可降解的有机物组分形成强烈缔合物。对于液相可降解性的假设的验证已经建立过模型。但如前所述，液相多环芳烃的数量变化并不能解释多环芳烃的整体去除效果，多环芳烃在液相中被降解时，固相中的多环芳烃可能会释放到液相中。因此，更好地描述多环芳烃与有机基质之间的相互作用及其对污泥厌氧消化过程中多环芳烃变化的影响是非常重要的。据作者所知，关于污泥固相的多环芳烃和有机物组分之间的关系还没有人进行过研究，我们结合了一种新的连续化学萃取方法，通过多环芳烃分析来表征污泥固相中的有机物，并在厌氧消化前后将多环芳烃定位到规定的组分中。本研究的目的是更好地确定哪些PAHs组分可以降解，以及这些组分在有机物厌氧降解过程中如何进化，这将使我们更好地了解厌氧消化过程中多环芳烃命运的变化机制，并提出相应的治理策略，为了实现这一目标，我们决定研究一个有机基质(二次污泥模型)和一个(厌氧消化)的模型过程。同时也研究多环芳烃的添加对有机物和多环芳烃变化的影响。

方法

2.1厌氧发酵系统

两个混合物（400ml）组成于二沉池污泥（基质s）和消化污泥（接种液x），放入12个瓶中，充入氮气造成厌氧环境，35摄氏度培养基质和接种液之比为0.5 g CODS/gVSX (基质化学需氧量和接种液VS之比，接种液vs是22.5g每升。第二个混合物M2在M1混合完成后，添加了13种多环芳烃（60 lg/L for all PAHs except indeno(1,2,3,cd)pyrene at 15 lg/L)）后孵育三周，M2中每种多环芳烃的浓度在添加之后就被测定，事实上，由于污泥天然存在一些多环芳烃，因此测定值可能要比添加值更高一些。因为多环芳烃对有机质的吸附是瞬间完成的，因此污泥和溶液的接触时间设定为三个小时，对于每一种混合物，选用12个瓶子，每一瓶的产气量用排水集气法来测定，用气相色谱测定其组成，32天孵育发酵之后实验停止，得到平均混合物，对其进行测定。

2.2连续化学萃取法

发酵之前T0和发酵之后Tf的部分物质（1500ml）18600g离心，30min，4℃，分离固相和液相（dissolved organic matter, DOM），在进一步分析之前，总混合物和固相被冷冻干燥并与砂浆一起研磨。利用连续化学萃取法将固相分为不同的组分。对于每一个固相准备8根离心管，每一步萃取消耗两根离心管，在每一根离心管中，加入0.5g冻干的固相和30ml萃取液，300rpm，30℃培养，然后18600g，4℃离心20min，离心后液相用0.45um醋酸纤维素过滤器过滤，每一步萃取重复四次，每步萃取测定COD，剩余的固相用于下一步萃取或用于测定，前两步的组分（soluble exopolymers, S-EPS 和readily extractible exopolymers, RE-EPS) 被萃取于10 mM NaCl/4 mM NaHCO3 pH=8，10 mM NaCl/10 mM NaOH (pH=11),各自的萃取时间为30min，第三个组分对应于0.1 M NaOH (pH 13)氮气气氛下4h提取，humic like substances，HS-like)。

在 RE-EPS extraction 最后一步和 HS-like extraction第一步之间，样品应先冻干然后用 0.1 M HCl洗，然后用纯水洗。

萃取步骤最后剩余的是non-extractable organic matter (NEX).对混合物分馏过程中采集的样品进行了不同的分析。(第一次离心后的固相 和 S-EPS, RE-EPS HS-like extractions后的固相分别进行了TS测定和多环芳烃含量测定。DOM, S-EPS, RE-EPS and HS-like的液相均进行了COD测定和荧光光谱学测定

2.3测定方法

TS通过测定105℃，24h前后的质量之差来确定。为避免多环芳烃的损失，采用冻干后重量差法测定TS，化学需氧量的测量使用分光定量试剂盒。

多环芳烃测定的结果是以ug/gTS的形式来表示的，为了展现两步萃取之间的浓度差，这个单位需要改为多环芳烃的浓度（而不是ug/gTS），为了了解每一步萃取的多环芳烃损失，每一固相中的每一种多环芳烃的数量与最初固液混合物的体积有关，对应萃取后混合物中多环芳烃的残留量

PAHs（微克每升）=PAHs（微克每克TS） x TS含量（每克TS每升） x TS剩余率

对于每一步多环芳烃的浓度，用差量法来计算

2.5 3D荧光光谱分析

略

结果与讨论

3.1有机质分布的变化

图三代表了COD在每一个有机质组分中的分布，以相对于

实验开始时COD（T0）的百分比表示，以考虑厌氧消化过程中COD的降解情况。由于每一组的产气量都能测定，因此COD按照以下等式进行平衡

M1和M2的沼气产量分别为661plusmn;21 NmL/g和466plusmn;39 NmL/g，M1和M2的COD回收率分别为103%和99%，说明COD转化为沼气的物料平衡良好，两种发酵体系中COD和TS的去除率都较低（15%/13%），这个结果是由混合物的组成决定的。事实上，75%的初始COD来自已被消化的污泥的COD(接种物)，该污泥已经稳定，因此降解性较差。

用基质x的COD去除率减去接种液产生的甲烷产量，即污泥COD的生物降解率，约等于50%。

总的来说，连续化学萃取法萃取了40%-55%的有机质，由于两种发酵体系之间消化污泥的老化，两种初始混合物的COD分布有较大差异。M2的HS-like比M1低，M2的DOM组分比M1包含了更多的COD，在发酵过程中HS-like发生了水解作用，并且有机质向DOM转移。DOM,

EPS and RE-EPS在两个发酵体系中均有减少(DOM:-22% for M1 and -65% for M2, S-EPS: -50% for M1 and -49%for M2, RE-EPS: -35% for M1 and -23% for M2)，因此这三个区间被定义为微生物易降解区间。HS-like组分只有在M1体系中才有减少，excel的方差分析测试证实了这个趋势。NEX组分在两个发酵体系中都没有变化，NEX池缺乏降解的原因可能是使用消化污泥作为接种剂。事实上消化后的污泥代表了约75%的最初总COD，并且已经在污水处理厂的连续厌氧消化过程中被稳定。

在发酵前和发酵后的每一个有机质组分中的COD分布，允许我们探测COD在厌氧发酵过程中的变化，此外，三维荧光光谱描述了厌氧消化过程中有机物质的变化过程

图四代表了发酵前后每一个组分的复杂性指数CI，T0，DOM的CI高于S-EPS，对于后续的三个组分，呈现逐渐升高的趋势，这正对应了在连续化学萃取中三个组分逐渐下降的趋势。在发酵之后，DOM组分的CI指数仍然高于SEPS和其他组分，DOM和SEPS的COD消化量占据了总COD消化量的80%，同时还发现，这些组分的复杂性指数CI大大增加。REEPS组分消化得更少，并且他们的CI没有变化。（组分中COD去除率越高，CI指数越大）这部分的降解可以用糖等非荧光化合物的降解来解释(数据未显示)。HS-like组分的CI没有明显变化，由于该组分的COD没有发生变化，HS-like已趋于稳定，且过于复杂，不易降解。DOM和SEPS组分CI的增加可以归结为以下不同的原因：1.简单的分子例如蛋白质等可以被生物降解因此导致CI增加。2.分子更加复杂，来自于水解产物或微生物繁殖代谢产物。3.两者都有发生。

1-4区段里，发酵前后DOM和SEPS的荧光光谱数值下降显著，此外，在DOM和S-EPS组分中，各荧光带的重心从T0向下方的Tf迁移到荧光图谱的右上方，这意味着以下三点1.一些简单混合物的消化。2，对复杂混合物的弱降解或无降解。3.证实了之前的假设：简单有机物向更复杂有机质的转化。CI值的增加主要是由于简单混合物的降解。DOM和SEPS唯一的区别是区域4的高降解率，这来自于更复杂混合物的转变（只有区域4-7才能向区域4转变）。3D荧光光谱学显示，有机物的生物降解性与有机物的质量有关。

总之，由于各组分的降解速度和他们复杂性的变化，我们可以假设从DOM,到S-EPS 再到RE-EPS分别意为高可降解区到可降解区，而HS-like 和NEX为弱降解和难降解区。研究了厌氧消化过程中有机物的变化之后，我们重点研究了多环芳烃在每种混合物中的分布和变化。

3.2在厌氧发酵过程中多环芳烃的分布和变化

图五代表了M1发酵前后4种多环芳烃在有机质中的分布，（虽然加入了13种多环芳烃，但是）只有这四种可以被精确地定量，由于多环芳烃是一种难溶的物质，我们可以认为被萃取出来的多环芳烃即对应了吸附在相应组分上的多环芳烃（即相应组分的多环芳烃可以被全部萃取出来）。

在发酵前，Phe菲主要出现在低可降解区（HS-like和NEX），同时在REEPS中也有测得。Pyr也主要出现在这两个区但是其在NEX中多于在HS-like中，Flt的40%出现在SEPS，另外60%主要对应出现在HS-like和NEX，90%的BbF出现在NEX和HS-like，以上四种多环芳烃在NEX中的占比随着他们各自分子量的升高而增加。在厌氧消化过程中，只有Phe有降解效果，因为Phe是一种小分子物质，因此容易被降解，Phe的降解主要与RE-EPS相关，在RE-EPS中，Phe的百分比下降，而在HS-like和NEX中，百分比没有变化。其他多环芳烃没有降解，但是从S-EPS和RE-EPS向更容易降解的DOM中出现了转变。因此，对于天然多环芳烃，已经稳定在HS-like 和 NEX的分子难以被降解，而在S-EPS 和 RE-EPS中的多环芳烃会向DOM转变，甚至被降解。

图六代表的是发酵前后同样四种多环芳烃在有机质中的分布。人工添加的多环芳烃（M

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