可伸缩和分层设计的聚合物薄膜作为高性能全天辐射冷却的选择性热发射体外文翻译资料

 2022-08-07 15:29:26

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可伸缩和分层设计的聚合物薄膜作为高性能全天辐射冷却的选择性热发射体

摘 要

传统的冷却系统消耗大量的能源，从而加剧了温室效应[1,2]。被动辐射冷却，通过大气透明窗口(8-13 mu;m)将物体的热量在不消耗任何能量的情况下扩散到外层空间，引起了人们的广泛关注[3-9]。辐射冷却的独特特点在于大气透明度窗口发射率高，热量可以通过该窗口向宇宙散发。因此，为了获得高的冷却性能，设计和制造在透明窗口中具有强烈优势的选择性发射体是至关重要的，因为这种光谱选择抑制了来自周围热辐射的寄生吸收。近年来，为了达到日间辐射冷却的效果，人们对各种光谱响应量身定制的材料和结构进行了研究[6-8,10-15]。然而，所报道的大部分辐射冷却材料都具有覆盖整个中红外波长的宽带吸收/发射[11-15]。在这里，我们证明了一个分层设计的聚合物纳米纤维薄膜，由可伸缩的静电纺丝工艺，使选择性中红外发射，有效的阳光反射，因此优良的全天辐射冷却性能。具体而言，C-O-C(1,260-1,110 cm-1)和C-OH(1,239-1,030 cm-1)纳米纤维在8-13 mu;m波长范围内的选择性发射率为78%，在0.3-2.5 mu;m波长范围内设计的纳米纤维具有较高的反射率(96.3%)。结果表明，与夜间非选择性发射体和5℃亚环境下相比，该选择性热发射极的冷却性能有明显的改善。本文还分析了这种分层设计的选择性热发射器对减缓全球变暖和调节类似地球行星的温度的影响，并证明了它的显著优势。这种分层设计的选择性热发射器以其优异的冷却性能和可扩展的工艺，为全天辐射冷却材料的大规模应用开辟了一条新的途径。

介绍

与选择性热发射极相比，具有吸收/发射超过大气透明窗口的非选择性热发射体将从大气中吸收向下的热辐射，从而影响冷却性能(图1a)。理论计算表明，理想的选择发射极比非选择性发射极的温降更大(图1b，1c)[6]。这种选择性发射率谱以前已经用基于一维光子晶体的近理想的选择性发射体进行了演示。然而，利用光刻技术和电子束蒸发法制备的光子晶体发射极具有很强的扩展性

由于中红外区的发射通常与分子成键有关，与复杂的自顶向下制造相比，具有适当化学键的分子水平设计提供了一种更为方便和可扩展的途径，从而使中红外区域的窄带和选择性吸收/发射可用于辐射冷却。

研究表明，大气窗口外(8-13 mu;m)的中红外波段的振动吸收通常是由各种键振动引起的，其中包括-CHO(2,810-2,710 cm-1)，C=C(1,880-1,785 cm-1)，C=O(1,825-1,725 cm-1)和C-S(600-650 cm-1处的弱振动峰)，以及S-S键振动(低于500 cm-1)。在构造选择性热发射体时，应排除这些键。相反，只有8-13 mu;m键振动的聚合物，如C-O-C(1,260-1,110 cm-1)，C-OH(1,239-1,030 cm-1)，-CF3(1 148 cm-1)和Si-O-Si(1,100 cm-1)，作为一种理想的选择性热发射体，具有很大的发展潜力。因此，在所有聚合物薄膜中，只有C-C、C-O和C-H键的聚氧化聚乙烯(PEO)具有理想的选择性吸收带，与大气透明度窗口重叠(8-13 mu;m；图1d).

为了实现高性能的全天辐射冷却，除了在大气透明窗口(8-13 mu;m)中进行选择性热发射外，还需要强烈反射太阳光谱(0.3-2.5 mu;m)。然而，一个典型的PEO薄膜通过滴注是明显透明的(补充图1)，不能满足高太阳光反射率的要求。直径可与太阳光谱波长相当的纳米纤维可作为有效的散射体，以增强太阳反射(图1e).

结合上述分子水平和纳米尺度的设计，我们采用可伸缩的滚转静电纺丝方法合成了由随机纳米纤维组成的PEO薄膜作为白天辐射冷却器。(图1f和补充视频)。具体而言，这种分层设计的PEO薄膜具有良好的辐射冷却性能，在8-13 mu;m波长范围内，平均选择性发射率为78%，在太阳光区(0.3-2.5 mu;m)的高反射率为96.3%。

图1：选择性热发射极的理论分析和制备过程

a,选择性热发射体和非选择性热发射体辐射换热过程的原理图。选择性热发射体和非选择性热发射体都能很好地反射太阳光，并通过大气窗口强发射。与非选择性辐射源相比，选择性热发射体对周围环境的热辐射吸收受到抑制。b，理想的选择性热发射体(蓝线)和非选择性热发射体(红线)的中红外光谱。c，净冷却功率随发射极温度的变化而变化。计算是基于典型的大气透过率(图中的蓝线),2g)和寄生传热系数 。d，PEO分子链键振动红外发射原理图。灰球，C原子；蓝球，O原子；白色球，H原子。e, es-PEO薄膜的微、纳米结构的有效散射。f,可伸缩制造工艺原理图，滚转静电纺丝.

静电纺丝技术的发展为纳米纤维的制备提供了一种可伸缩的工艺[16-24]。提出了一种改进的滚动静电纺丝方法，并将其应用于按层次设计的PEO膜(附图2；详情见方法)。图形2a显示了一卷静电纺丝PEO(es-PEO)膜，它是几米长，四分之一米宽和500 mu;m厚(补充图。3)。它的白色说明可见光的强烈散射，这归因于随机堆积的纳米纤维的多层结构，其直径大小分布很广(中心在800 nm；图2b,2c)。用Mie理论证实了PEO纳米纤维的散射效率随太阳光谱直径大小的变化。二维空间所制得的纳米纤维直径分布在500-1200 nm范围内，能较强地散射太阳光(尤其是在0.3-1.2 mu;m波长范围内，覆盖了大部分的太阳波长范围)。PEO的另一个理想的辐射冷却特性是它在整个太阳波长范围内的物质吸收损失可以忽略不计(图2e和补充图4)。基于Mie理论和Chandrasekhar辐射传输理论的计算证实了这些多层随机PEO纳米纤维的强太阳光反射。(图2f)。图2g结果表明，es-PEO薄膜在太阳光区的反射率大于96.3%，在8-13 mu;m波段的发射率为78%以上，在大气透明窗口外的发射率较低，适合于全天辐射冷却。

图2：es-PEO的结构和光学性质.

a,电纺丝制得的es-PEO薄膜的照片.薄膜厚度为500 mu;m。b，扫描电子显微镜图像的随机纳米纤维的es-PEO薄膜。c,中所显示的PEO纤维直径的统计分布。d,模拟了纤维直径在0.3~2.5 mu;m范围内对PEO纳米纤维的散射效率。任意单位。e，复光谱折射率(n ik)在太阳波长范围内。Inset：用滴注法制作的透明PEO薄膜的光学图像).f，es-PEO的理论反射光谱。g,紫外-可见光谱-红外反射率/发射率500 mu;m es-PEO薄膜(黑线)与AM1.5太阳光谱和大气透明度窗口相对应。

为了验证分层设计的es-PEO薄膜的辐射冷却性能，我们在南京晴天进行了连续的室外温度和冷却功率测量。如图所示：3a,3b-该装置由一层铝箔覆盖的丙烯酸外壳、一个泡沫绝缘样品级、一个加热器和一层红外透明风罩聚乙烯(PE)薄膜(补充图5)，与以前的研究一致[25]。在白天，es-PEO薄膜显示环境下的温降为︱Delta;T︱asymp;5℃，即使在太阳强度峰值接近900 W m的情况下中午(图3c和补充图6)。es-PEO膜的相应冷却功率高达110 W m (图3d)。本实验证实所制备的es-PEO薄膜在白天是一种高性能的辐射冷却材料。

为了进一步评价es-PEO薄膜由于选择性热发射而产生的冷却差异，我们选择了一种在中红外区域具有非选择性热发射的染色黑色织物进行比较(图3e)。这些试验是在夜间进行的，以排除阳光的影响。很明显，在整个测试过程中，与染色-黑色织物样品相比，es-PEO薄膜的温度保持在3℃左右(图3f和补充图7)，比环境温度低7°C。结果表明，制备的es-PEO薄膜具有良好的散热性能。对于未来的实际应用，耐久性是辐射冷却材料的一个重要参数.化学交联证明是有效的提高我们的PEO基选择性热发射极的耐久性(补充图8).

图3：与非选择性发射极相比，选择性发射极es-PEO膜的冷却性能.

a，建立了辐射冷却性能的实时测量系统。b、辐射冷却功率和冷却温度测试装置的原理图。c,d，实时温度(c)和冷却功率(d)南京es-PEO膜室外实验数据(日期：2019年12月11日，UTC 8)。e，测量的es-PEO薄膜和染黑织物的对照样品的中红外发射光谱。f，两个冷却样本的夜间温度与环境温度的比较(日期，2019年9月14日，UTC 8)。

预计这种具有选择性热发射的es-PEO薄膜在大尺度上是有利的。例如，地球的温度基本上是通过吸收太阳辐射(6,000 K)和同时向寒冷的外层空间(3 K)发射热辐射来平衡的(图4a)。由于辐射冷却的独特特点是它可以通过大气透明窗口(8-13 mu;m)将热量输送到太空，因此辐

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