用于高性能超级电容器电极的碳氮化物诱导的化学掺杂二维MXene的合成策略外文翻译资料

 2022-08-08 10:03:33

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用于高性能超级电容器电极的碳氮化物诱导的化学掺杂二维MXene的合成策略

Yeoheung Yoon, Minhe Lee, Seong Ku Kim, Garam Bae, Wooseok Song, Sung Myung, Jongsun Lim, Sun Sook Lee, Taehyoung Zyung, and Ki-Seok An*

摘要：通过合成由聚合物氮化碳（p-C3N4）诱导的氮掺杂2D Ti2CTx（同时充当氮源和插层剂）来改善超级电容器电极的电容的分步策略被报道出来。 NH2CN（氰酰胺）可以在500-700℃通过凝结反应在Ti2CTx纳米表面形成p-C3N4。然后对p-C3N4和Ti2CTx复合物进行热处理，以获得氮掺杂的Ti2CTx纳米片。三嗪基的p-C3N4在700℃以上分解；因此，氮元素肯定可以在900℃掺杂到内部碳层或Ti2CTx纳米片的缺陷中。 Ti2CTx的扩展层间距离和c-晶格参数（c-LPs为28.66 Aring;）证明，在掺杂过程中，层间生长的p-C3N4会使Ti2CTx的纳米片分层。 此外，Ti2CTx中的15.48％氮掺杂可改善电化学性能和储能能力。由于分层结构和杂原子组成的协同效应，N掺杂Ti2CTx作为电化学电容器电极表现出极佳的特性，如完美矩形循环伏测结果(CVs, R2=0.9999)、高电容率(1 Ag-1时为327 Fg-1,比原始Ti2CTx增加约140% )，在高电流密度(5 Ag-1)下具有稳定的长循环性能（5000循环周期后96.2%电容保留）。

关键词：2D材料，高性能，MXene，氮掺杂，超级电容器。

  1. 介绍

不断增长的能源需求以及港口智能设备和电动汽车的使用，刺激了对高性能储能系统的深入研究。可充电锂离子电池（LIBs）和超级电容器的技术进步是由对高性能，长寿命电子设备和电动汽车的需求所驱动的。在双电层电容器中，与传统的电池和电容器相比，超级电容器由于具有高功率密度，重量轻，结构简单和循环寿命长（gt;10000）等优点，已成为车辆后备系统和启动停止系统的主要储能技术[1]。

通常，超级电容器仅由两个基于电化学电池中碳同素异形体的对称电极组成[1]。尽管超级电容器的结构非常简单，但由于缺少合适的电极材料，它们无法替代LIBs。因此，已经进行了各种尝试以应用各种类型的碳同素异形体来改善超级电容器电极的性能，例如活性炭[1] ，碳纳米管[2,3]，碳化物衍生的碳[4,5]和还原氧化石墨烯[ 6,7]。然而，这种碳同素异形体尽管具有较高的表面积，良好的导电性和良好的电化学惰性，但在装置中的比电容却小于150 Fg-1 [8]。为了克服这个问题，电化学活性金属氧化物或导电聚合物被用于装饰碳材料，通过实现氧化还原反应来获得更高的电容，从而有可能提高电极的能量密度[1]。然而，由于电化学的不稳定性，通常会损害循环稳定性。

近年来，MXenes是一种新型的大型2D材料家族[9-12]，由于其优异的电化学储能性能[13-16]、良好的电导率[17,18],和极好的插层效果[13,19,20]。MXene是2D早期过渡金属碳化物和碳氮化物的总称，通式为Mn 1XnTx，其中M代表过渡金属原子，X代表C和（或）N，以及Tx代表各种金属表面终止官能团，包括O，OH和F（n=1、2或3）[11]。MXene是通过氢氟酸（HF）或其他氟源处理从MAX相（Mn 1XnTx，（n=1、2或3））选择性蚀刻“ A”层而合成的，其中A表示Al或Si元素[10]。

目前，二维碳化钛（Ti2CTx/Ti3C2Tx）作为MXenes家族的一部分，作为有前景的电极材料得到了广泛的研究[13,14,20–23]。尽管膨胀的类石墨结构的MXenes具有一定的储能性能。与其他碳材料相比表面积相对较小，由于上述独特特性，与其他碳材料相比，它们在超级电容器中作为电极具有更高的电容[24]。此外，通过使用插层工艺分层结构以增加表面积并调节表面官能团，可以实现电容的进一步增加[21,25,26]。例如，Li等[27]报告显示，由于在K 嵌入过程中去除了原始Ti3C2Tx中存在的末端官能团（OH-或F-），导致K 嵌入Ti3C2Tx的电容显着增加[27]。

为了进一步提高MXenes的电化学性能，引入杂原子掺杂，例如，将氮加入MXenes可能是一种决定性的策略。特别是碳基电极的氮掺杂能有效提高电极的性能，因为与碳相比，氮的电极性更强，从而影响碳基电极材料的表面电化学性能[28–31]。例如，Yang等[32]在6 M KOH电解质中以5mVs-1的扫描速率制备了高容量266 Fg-1的氮掺杂Ti3C2Tx电极，与原始材料相比，有了很大的改进。同样，同一研究小组报告显示，在1 M Li2SO4电解质中，氮和硫共掺杂的Ti3C2Tx在2 mVs-1的扫描速率下表现出175 Fg-1的高电容[33]。另外，Wen等[31]报道了在氨中通过后蚀刻退火从氨中衍生的氮掺杂的Ti3C2Tx电极，其氮浓度为1.7–20.7 at％，因此在1 M H2SO4中具有192 Fg-1的高电容。显然，高杂原子掺杂水平有利于改善MXene电极的电化学性能和循环稳定性。不幸的是，由于缺乏N源，尚未明确建立化学掺杂的2D碳化钛的合成方法。通常，尿素（CH4N2O）和氨（NH3）由于其高毒性和低沸点而不适合作为N掺杂源，这导致添加更多N源以获得高N掺杂水平。此外，发现Ti金属表面在湿法处理过程中容易氧化。因此，有必要通过新的合成方法，用氮原子取代碳原子来开发高性能的MXene基电极。

作为聚合物的类似物，聚合物/石墨碳氮化物（C3N4）由通过层状或无定形结构的平面叔氨基连接的有序三-s-三嗪亚基组成；因此，它可以被视为具有最高氮掺杂水平的N替代石墨[34,35]。最近，C3N4由于其独特的电子和光学特性而引起了相当大的关注，并显示了在光电子转换中应用的广阔前景[35,36]。然而，C3N4因其固有的多孔结构而导致的低导电性极大地降低了其电化学性能，给其在电化学领域的应用带来了挑战。如果聚合的C3N4（p-C3N4）通过共价键与高导电性的Ti2CTx纳米片杂交，则由于各个组件之间的相互作用以及协同作用，有可能得到一种稳定且高电容的超级电容器电极材料。与预期相反，由于p-C3N4的低电导率和Ti2CTx纳米片的包裹反应性表面，这些通过化学键形成的杂化结构对电化学特性产生了负面影响。 因此，我们提出了一种新的逐步策略，通过热分解Ti2CTx纳米片表面上的p-C3N4来合成氮掺杂的Ti2CTx纳米片。

在本文中，我们已经逐步开发出一种方法，以逐步制造出高氮掺杂的Ti2CTx（即900N-Ti2CTx）作为超级电容器的电极材料。通过Ti2CTx表面上的p-C3N4的热分解过程合成的900N-Ti2CTx显示出7.96-18.21 at％的高N原子浓度。在本文中，我们发现在900N-Ti2CTx中N掺杂水平为15.48 at％时，超级电容器的分层结构、高氮含量以及电导率的提高显著提升了电容、速率和循环寿命等电化学性能参数。

2. 碳氮化合物诱导氮掺杂TiCT的合成和表征

2.1. Ti2CTx上p-C3N4的温度依赖性生长和分解

图1a总结了用于生产900N-Ti2CTx的示意性步骤。首先，通过对Ti2AlC粉末中的Al层进行选择性蚀刻来形成多层Ti2CTx[10]。然后将Ti2CTx在惰性氮气氛下于80℃浸没并分散在含有氰胺（NH2CN）（比率为1（Ti2CTx）：1（氰胺））的无水乙醇（EtOH）中24小时。Ti2CTx表面的氧官能团与酰胺（NH2CN）进行亲核取代反应（或-O-的开环酰胺化），通过共价键形成NCNH2-Ti2CTx复合材料。然后，在溶剂蒸发过程中，通过氢键和带负电的Ti2CTx表面与带正电的氰胺之间的氢键和静电相互作用，将残留的氰胺附着在Ti2CTx的表面。根据图1b的热稳定性特征，合成500N-Ti2CTx，700N-Ti2CTx和900N-Ti<sub

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