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通过静电掺杂控制二维CrI3中的磁性
Shengwei Jiang1,2,Lizhong Li 1,2, Zefang Wang1,2, Kin Fai Mak1,2,3*, and Jie Shan1,2,3*
1 School of Applied and Engineering Physics, Cornell University, Ithaca, New York
14853, USA
2 Laboratory of Atomic and Solid State Physics, Cornell University, Ithaca, New York
14853, USA
3 Kavli Institute at Cornell for Nanoscale Science, Ithaca, New York 14853, USA
*E-mails: kinfai.mak@cornell.edu; jie.shan@cornell.edu
原子层厚度的二维（2D）材料提供了独特的机会来通过静电掺杂控制材料特性并设计新功能。静电掺杂已被证明可以用来调节二维材料的电子1和光学2特性，以及驱动材料的电子相变3。最近发现的原子层薄的磁性绝缘体4、5为电磁控制以及具有空前性能的新设备6-8开辟了新的前景。本文中我们会演示使用双栅场效应器件结构通过掺杂来控制单层和双层的CrI3的磁性。在单层CrI3中，空穴（电子）掺杂大大改变了饱和磁化强度，矫顽力和居里温度，以及增强（减弱）磁序。值得注意的是，在双层CrI3中掺杂会极大地改变中间层的磁序，导致从原始的反铁磁基态跃迁到高于临界电子密度的铁磁基态。这样的结果揭示了双层CrI3是一个强依赖掺杂的层间交换耦合结构，于是我们就可以通过较小的栅极电压实现快速的磁化变换。
通过电气方式控制磁性并应用于磁性开关是很有吸引力的，因为其具有低功耗，高速和良好的性能，而且与常规半导体行业兼容6-8。电气控制磁性已经通过在多种磁性材料上的应用中得到了探索，包括稀磁性半导体9、10，铁磁金属薄膜11、12，磁电13和多重铁14-16。原子层薄的磁性绝缘体/半导体4、5可以很容易地集成到van der Walls异质结构17、18中以形成场效应器件，从而提出了一种独特而有前途的用于电控制磁的系统。最近的一项实验表明，电子控制双分子层CrI3中的磁序基于线性磁电效应19。但是，这种方法仅限于磁偏置在反铁磁体-铁磁体过渡19附近的非中心对称材料6、13-16。本文中我们提出一种更一般的基于静电掺杂的方法来调整单层和双层CrI3的磁性。我们的结果为未来基于2D磁性材料的电压控制的自旋电子器件和存储设备，以及未来对于我们已经观察到的物理现象的微观机理的理论和实验方面的研究提供基础。
原始的单层CrI3已在大约50 K以下显示出了Ising铁磁性4。Cr3 离子携带的磁矩排列在蜂窝状的晶格结构中并且和非磁性离子以八面体方式配位，在由I-离子20-22介导的各向异性的交换相互作用的平面外的方向。另一方面，原始双层CrI3已被证明具有临界温度以下的两个铁磁（FM）单层的反平行磁化温度约为58K4。反铁磁-铁磁转变发生在临界温度0.6–0.7T以下4，这反映了系统中层间交换的相互作用较弱23。预期会受到诸如掺杂之类的外部干扰的影响，从而提供了我们会在下面演示的非磁性控制反铁磁体-铁磁体过渡的唯一途径。
为了电控原子薄的CrI3，我们制造了使用范德华装配方法的双栅极场效应设备18、24。图1a显示了我们的设备的侧视图，图1b是两个示例设备的光学显微照片。CrI3是封装在六方氮化硼（hBN）或石墨烯薄层中以避免环境影响。石墨烯还用作接触和栅电极，而hBN用作
栅极电介质。双栅极结构可独立控制电场和掺杂水平，以及在通道中实现高掺杂水平。我们会在本文中，重点关注掺杂的影响。掺杂水平由两个栅极电压之和控制，我们简称为下面的栅极电压。CrI3中栅极诱导的掺杂密度使用具有介电常数（asymp;3 25，26）的平行板电容器模型中的栅极电压来计算，并把测量出的hBN栅极电介质的厚度单独考虑。由于测量hBN厚度和介电常数的不确定性，我们估计掺杂密度的误差约为10％。由于平坦的Cr的d-能带22、27-29，CrI3中的态电子密度显著高于石墨烯的，所以嵌入CrI3通道的石墨烯触点对掺杂磁性材料的性能影响很小。
我们使用共聚焦显微镜在633 nm处检测CrI3的磁性圆二色性（MCD）。我们可以通过假设每个Cr3 离子在饱和状态下进行校准，在原始样品中每个每个Cr3 离子承载着的磁矩，图1c和1d是单层和双层器件的磁场依赖于MCD，温度为4 K并且接近零掺杂。结果与先前的报告4完全一致。即，单层CrI3是具有矫顽力〜0.13 T的铁磁体，双层CrI3是反铁磁体，它在〜0.6T的场处变成铁磁体。反铁磁体-铁磁体相变清晰可见，表明了其一阶性质。为了准确确定单层CrI3的居里温度，我们测量了其温度与磁性的关系 （图2b）。为此，我们在样品周围制造了导电环（左侧，图1b），并在环上施加30 kHz的交流电，这样会在样品上产生一个振幅约为6 Oe的小交流磁场。我们通过一个锁定放大器在零直流磁场下测量MCD，从而得到易感性。图2b中的实线符合2D Ising模型的结果：，gamma;= 1.7530。
我们首先研究了静电掺杂对单层CrI3中铁磁性的影响。图2a的顶部和底部是在三个选定的栅极电压下，温度为4 K和50 K时与磁场有关的磁化强度M（H）的变化。可以观察到FM磁滞回线中掺杂引起的显着变化。相反，纯电场对M（H）的影响可忽略不计。在4 K时，当掺杂空穴（电子）时饱和磁化强度和矫顽力都增加（减少），同时保持磁滞回线的形状大致不变。在50 K时，M（H）的形状也会显着变化，表明掺杂引起居里温度变化。这与在不同掺杂水平下的磁化率测量结果（图2b）完全相符。我们在图2c中总结了掺杂对单层CrI3磁性的影响，其中零栅极电压时的饱和磁化强度，矫顽力和居里温度都已归一化。对于整个范围的掺杂，所有单层CrI3的三个参数都随空穴（电子）掺杂线性增加（减少），即空穴（电子）掺杂增强（减弱）了磁序，范围高达 75％， 40％和 20％。
接下来，我们研究静电掺杂对双层CrI3的影响。图3a显示了在4 K时几个代表性栅极电压下的MCD跟随磁场的变化。由于样品中的内置电场和相应的磁场，反铁磁（AFM）相中存在少量剩余磁化强度，可以通过施加相反的电场将其完全去除。由于两个单层几乎相等地掺杂，因此掺杂引起两个单层的M变化在很大程度上抵消了。由于类似的原因，在FM中饱和磁化强度是两者的磁化强度之和，就像在单层CrI3中一样，遵循线性掺杂依赖性（图4c，迹线1）。
然而，最显着的现象是自旋翻转过渡场中掺杂的剧烈变化，场随电子密度单调减小
并最终在的临界密度处降至零。这就表示AFM相消失了，并且材料在高于这个临界密度时变成了铁磁体，详细的掺杂密度-磁场相图在图3b中。随着电子密度的增加，AFM的相连续收缩。自旋翻转场（正向和反向扫描的平均值）与密度的函数关系显示在
图3c（右轴），范围约为0.6-0.7 T。因此，掺杂不仅改变了在双层CrI3中单层结构的组成
，也显着改变了层间交换耦合。我们可以通过实验结果估计层间交换常数，将视为由双层CrI3中的一层产生的交换偏置场31。这使我们可以得到以下表达式：
通过比较AFM到FM相在过渡阶段的自由能。此处在AFM耦合中，而在FM耦合中,层间间隔tasymp;0.7 nm20、21，右侧第二项考虑了FM阶段的退磁能量。通过测量和掺杂密度，我们在图3c（左轴）中获得的依赖于掺杂的。如预期的那样，它随着电子掺杂密度减小并在临界点改变符号（即从AFM变为FM耦合）。但是，直到
掺杂密度达到，这种材料的AFM状态才通过消磁能量被层间交换相互作用所抵消。
在2D CrI3中掺杂对磁性影响的微观机制仍然没有被解释清楚，这就为将来的理论研究提出了一个新的的课题。我们的实验结果表明了掺杂对层内Cr -Cr交换相互作用，交换相互作用的各向异性的重要性。例如，不能单独通过说掺杂对Cr3 离子（在CrI3中承载所有磁矩）电子占有率产生影响来解释系统中饱和磁化强度的巨大改变。由于八面体晶体场和交换相互作用，Cr的d-轨道分裂成自旋极化的t2g和e2g能级22、27-29。最近的第一性原理计算表明，完全填充的主要自旋能级t2g的能量明显低于价带边缘，该价带边缘主要由自旋非极化p-轨道22、27-29组成。我们观察到的随着电子掺杂而减少表明，我们的样品是n掺杂，导带由少数自旋Cr的t2g能级组成。这与最近的第一性原理相一致22，但不同于早前的计算27-29，说明了需要更准确的能带结构计算。此外，根据这张带填充的图片，在单层中最多预期会有3％的变化，这比40％的观测值小了一个数量级（图2c），这暗示其他机制也在起作用。
最后，我们探索了通过静电掺杂在2D CrI3中实现磁化的切换。这与电压控制磁性技术高度相关6-8。图4a显示了我们使用单层设备的尝试。该设备是通过首选施加0.8 T的磁场以“向上”磁化状态制备。当设备偏置在0.12T矫顽力以下，门电压改变。当栅极电压从负值扫描到正值时，该器件从“上”状态切换到“下”状态。开关通过掺杂相关的矫顽力实现切换（图2c）。当矫顽力下降到于偏置磁场以下，开关状态变化。但是，这只是单次切换，因为设备停留在下状态，之后无论栅极电压如何，都处于“下”状态，因为“下”状态在负偏置磁场下，单层CrI3的能量比“上”状态的能量低。系统无法克服能量障碍，无法回到“上”状态。
相反，双层CrI3中的磁化强度可以不断在“上”或“下”状态（FM状态）和“零”状态（AFM状态）之间切换。如图4b所示，首先通过施加1T磁场以“上”状态制备双层器件,然后在施加1、0.6、0.5、0.3和0 T的偏置场后栅极电压发生变化，分别对应于图4c中的迹线1至5。该设备已在三个中间偏置场中实现了完整可重复的在“上”和“零”状态之间的切换。通过来启用开关，改变符号并在AFM和FM状态之间改变系统的整体能量最小值。与早期的基于磁电效应来调节交换偏置磁矩的电开关相比13-15、19，我们的通过静电掺杂进行磁化的开关更为有效，并且因为掺杂高度依赖于交换偏置场（图3c），所以适用于范围更广的外部偏置磁场领域。我们的发现找到了一种基于静电掺杂的高效且通用的调节2D磁体中的磁化强度的方法，而且我们提出的双层CrI3特别有希望用于电压控制磁开关的系统。
方法
设备制造。我们通过逐层干转移方法来制造原子薄的Van der Waals异质结构CrI3（六角形），氮化硼（hBN）和石墨烯24、26。样品设备的图像如图1b所示。首先，使用机械剥离将原子薄的样品从其块状晶体（HQ石墨烯）上放到被300纳米热氧化层覆盖的硅衬底上。薄片的厚度最初是根据它们在硅基板上的光反射率对比来估算的，后来通过原子力显微镜测量验证。通过施加面外变化磁场，并对单层和双层CrI3进行磁化测量来进一步证实其结果。hBN栅极电介质的典型厚度约为20 nm，石墨烯的典型厚度约为3层。然后把选定的薄片使用一个聚碳酸酯（PC）薄层一张一张地贴在聚二甲基硅氧烷（PDMS）上。然后将完整的叠层沉积到带有预先构图的金电极基材上。测量前用氯仿溶解在设备表面上残留的PC。由于原子薄的CrI3对空气极为敏感，因此把它放在手套箱内处理，其中氧气和水分少于百万分之一，并且样品只有在完全密封后才能从手套箱中取出。
电气特性。通过使用石墨烯源电极和漏电极对CrI3进行偏置来测量面外方向的样品电导。因为
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