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摘要
甲醛是一种无色气体，由家具和许多其他来源排放到室内环境中。2006年，国际癌症研究机构（IARC）将甲醛归类为人类致癌物质，即使在浓度很低的情况下。世界卫生组织（WHO）确定的指导值为82 ppb（十亿分之一）。基于采样和随后的气相色谱（GC）或高效液相色谱（HPLC）方法的标准分析法是离线方法，该方法除了尺寸大、重量大、设备和消耗品成本高之外，还耗时且繁琐。本文综述了近十年来在实现便携式、高灵敏度、实时的甲醛分析仪方面取得的进展。
关键词：甲醛；实时分析；敏感度；小型化
目录
便携，快速和高敏感度的实时分析仪：甲醛检测
- 介绍
甲醛是一种无色气体，易溶于水，但不溶于大多数有机溶剂，除了乙醇和乙醚[1]。人体的组成成分中含有碳氢化合物，它需要甲醛来代谢生化物质[2]。
甲醛是我们户外环境的一部分。它通过汽车尾气、燃烧化石燃料的工业设施、森林火灾和露天焚烧废物释放到大气中[3,4]。由于甲醛的高水溶性，它在雨水、海洋和地表水中都含有[1]。甲醛也大量存在于人类室内环境中。甲醛树脂用于生产胶合板和刨花板[5]。经甲醛处理的纸制品，包括纸袋、蜡纸、纸巾和一次性卫生用品[6,7]，常用于人类工作环境中。甲醛也以其他纺织产品的形式进入工作场所[8,9]。据介绍，室内甲醛浓度通常是室外浓度的2-10倍，约为几十ppb [6,10-13]。影响人类健康的主要人为因素都是在室内发现的，因为人们80%以上的时间都在室内度过。
职业安全与健康管理局（OSHA）认为甲醛具有遗传毒性，显示出癌症启动因子和促进因子的特性。2006年，国际癌症研究机构（IARC）将甲醛的分类从可能致癌升级为人类致癌。美国职业安全与卫生管理局报告说，在8小时工作时间的前提下，人们不能暴露在空气中甲醛浓度超过0.75 ppm（百万分之一）的环境中。世卫组织指南确定，在30分钟内，居住室内区域的甲醛浓度不得超过82 ppb（十亿分之一）。在法国，室内区域的长时间接触甲醛浓度限值将在2022年前降低到10微克/立方米（~8 ppb）。
准确测量室内外甲醛浓度，控制室内甲醛水平，是降低甲醛对人体健康影响的有效途径。由于甲醛排放取决于温度和湿度[16]，室内甲醛水平在一天中波动很大。因此，对室内甲醛水平的持续检测提出了很高的要求。采用高效液相色谱法（HPLC）[17]、气相色谱法（GC）[18]或其它衍生方法分析了室内甲醛含量与人体健康的关系。尽管色谱仪器提供了pbb到sub-ppb的检测限值，但由于它们的重量和体积，该仪器耗时且不适合现场测量。基于气敏薄膜的半导体气体传感器[20–23]因其稳定性和响应时间短，在室内甲醛检测中提供了一个很好的选择。然而，这种传感器的选择性被认为是一个很大的限制[24]，与室内环境中的甲醛浓度相比，它们的检测限仍然非常高（gt;300 ppb）。另一方面，基于酶的生物传感器尽管提供了极好的灵敏度和选择性，但由于其时间稳定性差而受到限制[25]。因此，仍然需要其他同时符合便携式、高灵敏度和快速性要求的甲醛分析仪。
在本研究中，我们回顾了用于实时现场检测的便携式甲醛分析仪的发展。检测原理基于比色法和荧光法。可移植性、灵敏度和连续的实时分析被认为是该分析仪的主要比较特性。
- 基于比色法和荧光法的甲醛分析仪
甲醛分析基本上是在两个连续的阶段进行的：一个是为了提高检测到的甲醛浓度而进行的浓缩阶段，另一个是通过色度或荧光系统进行的检测阶段。集中阶段是最有争议的部分。在接下来的两段中，讨论了两种类型的浓缩阶段：掺杂表面的吸附和水反应物的吸收。表1比较了文献中基于这些方法的可用分析仪，其中给出了检测限、分辨率时间和捕获类型。
表1 甲醛捕获和检测的方法
|
方法 |
检测限度 |
复原时间 |
仪器重量/尺寸 |
参考 |
|
紫外线和荧光激发的气态甲醛检测 |
30 ppb |
- |
gt;20 kg [24] |
EPA 1991 [25] |
|
直接作用于甲醛的表面掺杂硫酸羟胺 |
80 ppb |
30 min |
106 mm times; 78 mm times; 141mm |
Nakano and Nagashima [26] |
|
含有4-氨基-4-苯基-3-烯-2-酮试剂的硅胶多孔纤维素纸 |
5 ppb |
15 min |
190 mm times; 85 mm times; - |
Suzuki et al. [27] |
|
AHMT（4-氨基肼-5-巯基-1，2，4-三唑）表面掺杂试剂 |
80 ppb |
3 min |
200 mm times; 50 mm times; 100 |
Kawamura et al. [28] |
|
希夫掺杂表面试剂（可逆反应） |
10 ppb |
1 h |
- |
Maruo et al. [29] |
|
beta;-二酮和铵离子溶液浸渍的多孔玻璃（可逆反应） |
10 ppb |
30 min |
- |
Maruo et al. [30–32] |
|
氟磷掺杂溶胶-凝胶 |
30 ppb |
3 min |
350 mm times; 250 mm times; 200mm |
Descamps et al. [15] |
|
乙酰丙酮掺杂溶胶-凝胶 |
30 ppb |
~3 h |
- |
Bunkoed et al. [33] |
|
扩散消毒剂 2,4戊二酮溶液 调试器系统 |
1.2 ppb |
2.5 min |
- |
Motyka et al. [34] |
|
双扩散洗涤器 Ahmt试剂溶液 |
0.08 ppb |
5 min |
8.5 kg |
Toda et al. [35] |
|
不含浓缩阶段的希夫试剂 |
200 ppb |
- |
150 mm times; 110 mm times; 50mm |
Gibson et al. [36] |
|
量子点猝灭 |
5 ppb |
30 min |
- |
Ma et al. [23] |
|
蜂窝微流控洗涤器 2，4戊二酮试剂溶液 |
0.01 ppb |
~1 min |
350 mm times; 290 mm times; 170mm |
Toda et al. [37] |
|
扩散洗涤器 氟磷试剂溶液 |
0.1 ppb |
6-10 min |
8 kg |
Le Calveacute; et al. [38] |
2.1掺杂表面吸附和直接分析
1991年，美国环保署的大气研究和暴露评估实验室宣布开发一种实时的气态甲醛分析仪[26]。他们使用了一种基于荧光检测的光谱方法来检测紫外光激发的气态甲醛分子。这些方法包括修改商用分析仪（热环境模型43-S[27]）。为了适应甲醛的合适波长（激发波长260-350nm，发射波长380-550nm），他们改变了光学参数。该仪器灵敏度好，检出限在30 ppb范围内。但是，需要一个校准过程复杂
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