分层多孔结构多硫化物负载的nZVI /生物炭和土壤中硒的有效固定外文翻译资料

 2022-08-15 15:17:30

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分层多孔结构多硫化物负载的nZVI /生物炭和土壤中硒的有效固定

摘要

硒对土壤的污染是世界上几个地区的重要环境问题，对植物的生长和人类健康都产生了极大的影响。因此，有必要找到一种有效的方法来将硒固定在土壤中，以使其生物利用度和可及性降低。在这项研究中，生产了低成本的生物炭负载的纳米级零价铁和多硫化物（PS-nZVI@BC），并将其用于固定土壤中的硒（Se）。FTIR，UV- Vis，XRD，VSM，SEM和XPS技术验证了PS-nZVI@BC的表面性质和形态。S2-的引入导致在生物炭负载的零价铁表面上原位形成FeS。两个40.5°的强烈布拉格峰（2?），44.5°对应于Fe0基面，表明nZVI@BC和PS-nZVI@BC中存在nZVI。改性生物炭的磁饱和值为0.008 emu / mg，合理地小于裸露的nZVI的报告值。土壤固定化表明，PS-nZVI@BC 比生物炭和nZVI@BC更有效地控制硒。30天后，PS-nZVI@BC改良土壤中的有效硒含量降低了77.29％。从顺序萃取程序（SEP）的结果中，可以观察到PS-nZVI@BC促进了更易接近的Se（水溶性和可交换馏分）转化为不易接近的形式（酸可溶，有机和残留馏分）转化为降低硒的毒性。表面吸附，还原和络合是硒固定化的主要机制。因此，PS-nZVI@BC对于将Se固定在受污染的土壤中并改善土壤特性具有广阔的前景。

文章重点：

  • 合成并表征了生物炭负载的nZVI和多硫化物复合物。
  • PS-nZVI@BC复合材料可有效将Se固定在土壤中。
  • 比较PS-nZVI@BC，nZVI@BC复合材料和BC的有效性。

一、介绍

生物炭（BC）具有很高的吸附能力和环境效益，被认为是修复重金属污染土壤的有前途的材料（Dong等人，2017; Fan等人，2018c; Li等人，2019 ）。研究表明，生物炭具有多孔结构，含氧官能团， 有效的pH和阳离子交换能力（Diao等，2018; La等，2018）。此外， 卑诗省富含有机物，可改善土壤肥力和特性。由于生物炭的多孔结构， BC最近被用于分散和稳定工程化的纳米颗粒以增强其反应性和流动性（Huang等人，2018a; Lyu等人，2018）。

硒是必需的微量矿物质，对动物和人类健康至关重要（Hosnedlova 等，2018）。它已经引起了人类健康和农业研究领域研究人员的极大关注。世界卫生组织（WHO）推荐健康的成年人需要每天摄入25-35 lgg的硒。但是，过量摄入硒会导致在极端情况下会诱发诸如胃肠道疾病，肝硬化和肺水肿等致癌和致畸作用（Vinceti等人，2018）。在世界上许多国家，例如中国，美国， 加拿大和爱尔兰，都记录有硒地区（Wadgaonkar等，2018）。在爱尔兰西南部，土壤中的高硒含量超过100 mg kg-1。较高的暴露水平会导致硒病，导致头发和指甲的脱落以及神经系统的潜在功能障碍，例如，这种严重的疾病发生在1960年代的中国恩施地区（Vinceti等人， 2018）。硒通过两种机制引起毒性，一种是畸形的硒蛋白，另一种是氧化应激。已知这两种机制都以一种或另一种方式对植物有害（Gupta和Gupta，2016年）。在高剂量时，它起着助氧化剂的作用， 并产生活性氧，从而引起植物的氧化胁迫。通常，观察到硒胁迫下谷胱甘肽水平降低（Hugouvieux等，2009）。因此，研究消除土壤中多 余硒的有效方法至关重要。

为了减少硒的损害，可以改变其生物利用度，从而减少其在土壤和地下水中的迁移（Fan等人，2018b）。植物修复是处理硒污染土壤的一种主要方法。硒超富集剂对硒的耐受性更高，但这些植物很难耕种并且需要较长的生长时间（Cui等人，2018; Mehdawi等人，2017）。易受硒污染的地点经常干旱，由于需要灌溉而盐度高，并且经常在恶劣的环境中用于植物生产。研究表明，越来越多地使用植物来抵消环境中的硒污染。植物会将积累的硒挥发成硒化二甲基硒（DMSe）和二硒化二硒（ DMDSe）， 其毒性几乎比元素硒低600倍（Dumont等， 2006）。尽管植物修复是从土壤中去除硒的有效方法，但污染的植物材料的处理仍然存在问题，并且如果遗留下来，可能对人类和动物的生存有毒（Gupta and Gupta，2016）。

一些研究通过原位稳定化开发了土壤改良剂，以减少其在食物链中的积累和毒性（Dong等人，2017）。与对硒污染进行植物修复相比，使用有机材料促进土壤稳定性的措施被认为是有利且具有成本效益的。

最近的研究倾向于使用生物炭和铁基化合物或混合物来修正污染物。例如，生物炭负载的零价铁纳米颗粒（nZVI @ BC）有效地将Cr（VI）固定在受污染的土壤中（100％），并降低了植物中受污染的 重金属的浓度以促进植物的生长（Su等人，2016a ）。使用了CMC- FeS@biochar以稳定污染土壤中的六价铬并减少土壤中六价铬的浸出（Lyu等人， 2018）。该固定结果比普通生物炭更有效。由于固有的局限性，尚未完全利用纳米级零价铁（nZVI）的有前途的功能。富含碳的生物炭（BC）已被广泛用于克服nZVI的局限性并改善其对环境污染物的响应（Pearson，1988）。硫化物改性的铁有效地用于减少各种污染物，尽管其适用性受到聚集，氧化和电子损失的限制。由于FeS（5.02 V）的电负性比nZVI（4.04 V）高，nZVI蚀刻产生的电子可以自发转移到FeS（Li等人，2016; Su等人，2015; Xu和Schoonen，2015） 。

另外，FeS显示出良好的电子传导性，具有低带隙（例如0.1eV）， 并且具有高还原性，因此能够通过接受电子来促进特定污染物的减少。另一个担忧是由于FeS和FeS2的溶解度较低，可以缓解腐蚀反应引起的nZVI钝化（Ou等人，2016）。然而，基于nZVI的精细复合材料不稳定并且容易被氧化，这限制了它们的流动性，并为持续的现场环境修复提出了挑战。硫化物-nZVI的氧化降低了其反应性，原因是形成了一层氧化层，该氧化层阻碍了可用的反应位点。另外，来自硫化物-nZVI的额外电子的损失降低了其电子转移效率，导致目标污染物去除能力降低。因此，人们尝试通过将nZVI加载到生物炭等载体材料中来提高硫化物- nZVI的还原能力和电子转移效率，这阻止了nZVI的快速聚集并提高了其还原效率（Zhang et al。，2018）。

多硫化物具有高度还原性，并参与地球化学过程中的各种非生物反应。多硫化物改善了生物炭的结构并增加了孔隙度和官能团的组成

（Liu等人，2018）。在土壤中施用含硫生物炭可以参与土壤生化反应，改善土壤条件，补充硫肥并促进植物生长（Gondek等人，2018; OConnor等人，2017; Zhang等人，2017 ）。该研究探索了一种简单，环保，低成本的多硫化物改性生物炭负载的纳米零价铁纳米粒子的合成方法。但是，尚未有发表研究提及使用多硫化物改性的生物炭负载的nZVI来修饰硒污染的土壤。

本研究的总体目标是确定PS-nZVI@BC改良硒污染土壤的可行性。我们专门旨在：

（1）为精确的物理和化学性质制备和表征PSnZVI@BC 和nZVI@BC；

（2）研究硒对PS-nZVI@BC处理过的土壤固定化和生物利用度的潜在 影响；

（3）研究处理土壤中硒的形态转化，并探讨其潜在的固硒机理；

（4）确定生物炭改良剂对土壤特性的影响。总的来说，这项研究评估了PS-nZVI @ BC在土壤中固定硒的实际应用。

2、材料和方法

2.1 化学和材料

这些化学药品均为分析纯或更高，并从中国成都科龙化学试剂公司购买。Ultrapure Milli-Q净水系统产生的去离子水（18.25 MX cm-1）用于所有实验。从中国四川省获得的花生壳是洗涤并风干后作为生物炭生产的原料生物质

2.2 土壤采样准备和分析

土壤样品是从位于中国成都的一个农场采集的（SP为30°4001800N和 104°902000E，海拔498 m）。使用前，将土壤风干并用2毫米标准筛进行筛分，然后将其储存在干燥机中以进行进一步的固定化实验。然后表征土壤样品的理化特性。根据中国土壤环境质量标准（GB 15618-2008）确定硒含量。为了制备受Se污染的土壤，将1L含有所需浓度Se（IV）离子的SeO2溶液与1 kg预处理过的土壤（土壤与溶液的比例为1：1）混合并搅拌直至混合物风干。最终在人造土壤中测得的Se含量为125plusmn;10 mg kg-1（表1），是居住土地土壤中Se排放限值40 mg kg-1的3倍（ GB 15618-2008）。

按照中国农业标准（NY / T 1377-2007）在5：1的土壤：水混合物中测量土壤的pH值。总有机碳（TOC）由TOC分析仪（日本岛津市SSM-5000A和TOC-L装置）测定，检出限为0.004 g kg-1。根据六胺三氯化钴溶液-分光光度法（HJ 889-2017）测定土壤的阳离子交换容量（CEC）。通过将SOC（使用TOC分析仪从TOC测量获得）乘以系数，可以计算出土壤有机质（SOM）。

表格1

土壤和生物炭的性质。

CEC：阳离子交换容量（Meq / Kg）；BET：表面积（m2/ g）；PS：平均粒径（mm）；TOC：总有机碳（％）；硒 mg / Kg;平均值plusmn;SD，n = 3。

2.3 材料的合成与表征

原始BC，nZVI @ BC和PS-nZVI @ BC的完整合成方法如下。

按照该方法采用的步骤制备多硫化物溶液（Ai等，2013）。将Na2S 9H2O（3.85 g）添加到70 mL去离子水中，然后在连续搅拌- 和超声处理下添加S粉（2.048 g），直到获得透明的黄棕色溶液。化学反应根据等式。（1）：

Na2S 4S → Na2S5 （1）

nZVI的制备方法根据文献记载（Yuvakkumar等，2011）。通过将花 生壳和nZVI加入多硫化物溶液中并在80°C的电搅拌下合成PS-nZVI@BC。合成了具有nZVI的PS-nZVI@BC，合成了多硫化物与BC的质量比为1：1：3。然后将样品在67°C的烤箱中干燥，然后在马弗炉中在450°C的氧气限 制条件下热解2小时。然后，完成PS-nZVI@BC的整个合成过程。为了比较，按照相同的步骤合成nZVI@BC，但不添加多硫化物。BC是通过将花生壳在马弗炉中在氧气限制的条件下于450°C下热解2h来制备的。生物炭合成的图形表示（图S1）和详细的表征技术在支持信息（SI，第1节）中进行了讨论。

2.4 PS-nZVI @ BC固定土壤中的硒

在含有100克土壤的150毫升塑料烧杯中进行批量实验。未经处理的土壤样品包括无硒土壤（E0）和硒污染土壤（E1）。为了观察原始BC（E2），nZVI@BC（E3）和PSnZVI@BC（E4）对Se固定化的影响， 将硒污染的土壤样品与Pristine BC，nZVI@BC和PS-nZVI@BC混合。剂量分别为10 g kg-1土壤。通过添加去离子水将水分含量控制在40plusmn;5％。然后将烧杯密封并在室温（25plusmn;2°C）下避光保存。在预定的时间间隔（1、7、15和30 d）后，收集一定数量的土壤样品并风干以进行土壤性质分析。

为了评估PS-nZVI@BC修正对硒迁移率的影响，对可用硒的测试如下（Dean和Martens，1997年）。此外，为了检查用nZVI@BC和PS-nZVI@BC修饰后的硒物种的稳定性，通过参考文献（WU Shaowei 等人，2004）进行了顺序萃取程序（SEP）。SEP形态由五步馏分组成： 水溶性馏分WS;可交换分数，EX；酸溶级分AS有机部分和残留分数，RS。相对可用性遵循以下顺序：WSgt; EXgt; A-Sgt; ORgt; RS（Shao-wei等，2004）。详细程序在SI第3节中提供。处理后土壤样品中有效铁的浓度是根据用DTPA缓冲溶液提取土壤中有效铁的测定方法计算的。

进行固定化研究以解释BC，nZVI@BC和PS-nZVI@BC对土壤中Se固定化的影响。

2.5 数据处理

所有实验进行三次，均值用于分析。基于标准偏差，所有实验数据均表示为正或负。Origin 9和Microsoft Excel软件用于所有计算和拟合。为了了解每个元素中潜在的化学状态，已使用名为fityk（0.98版） 的峰拟合软件。每个元素数据已转换为.dat文件，以快速加载到fityk 软件中，该软件随后减去Shirley型背景并与高斯-洛伦兹峰形拟合。为了确认峰的正确拟合，从参考文献中测量了分裂双峰的面积比，峰的位置和相应的FWHM。从仪器获得的平均值可直接使用并表示。

图1.（a）BC，nZVI @ BC和PS-nZVI @ BC的pH和pHz。（b）BC，nZVI @ BC和PS-nZVI @ BC的酸性官能团含量（mmol / g）。

图2.（a）（i）nZVI，（ii）BC，（iii）nZVI @ BC和（iv）PS-nZVI @ BC的FT-IR光谱分析；（b）紫外可见吸收光谱（200–800 nm）。

3. 结果和讨论

3.1. 生物炭表征

BC，nZVI@BC和PS-nZVI@BC的pH和pH（零点收费） 如图1a所示。PS- nZVI@BC的pH值增加主要是由于添加了零价铁颗粒和硫元素

注意，内酯基和酚基的损失。与普通生物炭相比，nZVI@BC的pHz值增加，但PS-nZVI @ BC的pH值下降。估计BC，nZVI@BC和PS-nZVI@BC 中的酸性官能团含量，并在图1b中给

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