基于空间甲醛测量的东亚和南亚地区挥发性物质有机化合物排放反演及其对臭氧的影响外文翻译资料

 2021-12-14 22:27:35

基于空间甲醛测量的东亚和南亚地区挥发性物质有机化合物排放反演及其对臭氧的影响

我们使用连续6年（1996–2001）的GOME卫星数据，监测了东亚和南亚地区的甲醇柱浓度，以改进反应性非甲烷挥发性有机化合物（NMVOC）的区域排放估算，包括异戊二烯，烯烃，HCHO，和二甲苯。使用科学的，“自下而上”排放清单（（Streets ，2003a）人为和生物量燃烧排放，（Guenther等2006）生物排放（MEGAN）），将平均每月HCHO观测结果与来自GEOS-Chem化学运输模型的模拟HCHO柱进行比较。 我们发现冬季GOME观测的中国区域的人为活性NMVOC排放，比Streets（2003年a）等人估计的高出25％。笔者将差异归因于车辆排放。东亚和南亚的生物质燃烧源几乎是Street（2003年a）等人估计的5倍。 GAME显示6月华北平原农业燃烧的大量资源来自当前清单。由于对生物燃料的需求减少，这一来源可能反映了近期农作物残留物燃烧的趋势。来自GOME数据的东亚和南亚的生物异戊二烯排放量为56plusmn;30 Tg yr 1，类似于来自MEGAN的52 Tg yr 1。然而，我们发现MEGAN低估了中国的排放量并高估了热带地区的排放量。GOME公布的的中国生物和生物燃烧排放量较高，对臭氧污染具有重要影响。我们发现，当使用GOME衍生和自下而上的排放时，相较于FEOS-CHEM大气传输模型，中国中部和北部表面臭氧季节性增加5到20 ppb。 我们的方法可以适应世界其他地区，在多种排放类型分布的时空中，为NMVOC排放提供自上而下的监测方法。

  1. 简介

甲醛卫星为测量（HCHO）柱提供“自上而下”的条件，以高时空分辨率地量化反应性非甲烷挥发性有机化合物（NMVOC）的排放[Palmer et al，2003a，2006; Millet，2006 a]。HCHO是由NMVOC（来自于人为排放生物成因和生物量燃烧活动）氧化产生的高产中间产物，NMVOC是对流层O3的前体，O3是一种主要的温室气体和重要的污染物，并以复杂的方式影响OH基团的浓度（主要对流层氧化剂）[Houweling el，1998; Muuml;ller和Brasseur，1999;Poisson el，2000]。NMVOC还可以凝结形成次生有机气溶胶[Kanakidou el，2005]，并影响辐射，云微物理和空气质量。

HCHO柱的长期空间观察数据可从1995年发射的全球臭氧监测实验（GOME）卫星仪器中获得。[Chance et al ，2000]。先前数据分析表明，夏季北美洲的HCHO柱增强主要来自生物异戊二烯的氧化，可以定量地用于估算异戊二烯排放，具有40％的不确定性[Palmer el，2001,2003a，2006; Abbot el，2003; Millet et al。，2006]。Meyer-Arnek 等人. [2005]分析了非洲地区1997年9月GOME HCHO大气柱数据，发现了生物质燃烧和生物来源是主要影响方面。Shim等人 [2005]对国美HCHO数据进行了反向分析，以推断世界八个地区的生物异戊二烯排放（即反演），以及生物量燃烧和工业HCHO来源。 他们得出的全球生物异戊二烯排放量为570 Tg C yr -1，相比其他全球估计值为250至750 Tg C yr -1 [Wiedinmyer et al。，2004; Guenther等，2006]。

我们在这里使用GOME HCHO大气柱数据来反演东亚和南亚NMVOC排放（图1）。由于人为，生物成因和生物量燃烧排放之间的复杂重叠，这是一个特别令人感兴趣的区域，目前没有一个被很好地量化。基于活动率和排放因子的最广泛的人为和生物量燃烧排放区域清单（“自下而上”方法）是来着Streets等人的[2003 a]。在图1区域中，他们估计了NMVOC来自于人类活动（包括生物燃料的使用）的NMVOC排放量为40 Tg yr -1，来着生物质燃烧的NMVOC排放量为12 Tg yr -1。最近最广泛的生物来源工作是Guenther等人的工作。 [2006]，他们结合卫星衍生的土地覆盖信息和区域排放数据估算了52 Tg -1的异戊二烯来源于图1中的区域。尽管根据上述排放清单，生物异戊二烯是单个最大的NMVOC来源，但它并不像它对北美那样占主导地位[Palmer et al.2003a]。亚洲的飞机观测证实了Streets等。 [2003a]轻质烷烃的排放估算[Carmichael et al.2003; Kurata等，2004; et al。，2004]，但由于运输过程中的损失，无法测试更具备反应性NMVOC物种的估计值。 Shim等人[2005]使用1996年9月至1997年8月的GOME HCHO大气柱数据估算了亚洲东部和南部的生物异戊二烯通量为77 Tg yr -1。他们还发现了7 Tg -1的反应性NMVOC来源于生物质燃烧。他们的分析使用粗分辨率和相对较旧的自下而上排放清单作为先验信息会影响空间的解释和GOME数据的时间变化。所以本文使用了：

1）更好的空间，时间和过程分辨率进行更全面的分析；

2）6年更新更精细分辨率的GOME数据；

3）当前的科学实际的自下而上排放清单；

并且，我们还研究了我们的估计VOC排放量结果对亚洲臭氧生产的影响。

  1. 模型和数据
    1. 1996—2001年GOME HCHO垂直大气柱数据

图2：(HCHO回收的空气质量因子（AMF）对气溶胶光学厚度（AOD），垂直分布和单次散射反照率（w0）的灵敏度。 在该计算中，表面压力为1000hPa，表面反照率为0.1，太阳天顶角为25。 混合比的HCHO垂直剖面假定为800 hPa均匀，然后随海拔高度呈指数下降，尺度高度为2.7 km。 AOD垂直分布，具有均匀的气溶胶消光系数，从表面到900 hPa（灰色虚线），800 hPa（灰色固体），700 hPa（黑色虚线）和600 hPa（黑色固体）)

我们使用GOME的1996年至2001年测量仪器，是1995年4月发射的ERS-2卫星上的搭载的最低点扫描太阳背向散射光谱仪[欧洲航天局，1995年; Burrows等，1999]。 这颗卫星处于太阳同步轨道，在降序模式下，于当地时间（LT）10:30处穿越赤道.Gome的地面空间分辨率为40公里（沿轨道）x 320公里（跨轨道）并每3天实现全球覆盖。通过直接在337-356 nm下拟合Gome辐射测量值，将沿后向散射太阳辐射光路的HCHO“倾斜柱”具有4X1015cm2不确定度[Chance等人，2000]。最近的实验室比较显示Chance等人使用的HCHO横截面。[2000]可能太低，导致HCHO预测值可能高估了17%。（A.Gratien，个人交流，2006年）

用于光谱拟合的参考太阳辐射测量由Gome大约每隔三天进行一次，一个周期被称为“太阳日”。众所周知，Gome漫射板在这些参考测量中引入了误差，导致使用给定太阳日的参考太阳光谱拟合的所有倾斜柱的全局偏差[Richter和Wagner，2001；Richter等人，2002年]。此外，偶尔也会有“糟糕的太阳日”其特点是异常或不连续性较大，这些不良太阳日的频率在以后几年会增加。Palmer等人[2006]详细介绍了我们的数据清理程序。如果太阳日的全球平均hcho倾斜柱1）偏离该月的全球平均倾斜柱或（2）偏离前一个或下一个太阳日倾斜柱子总平均值大于5x 1016cm2 ，我们将删除这些数据。然后，我们通过消除Gome和Geos Chem模型HCHO垂直柱在遥远的太平洋上每个太阳日的纬度依赖性差异来校正漫射板偏差。没有足够覆盖的太阳日数据在遥远的太平洋上空也被丢弃。

利用空气质量因子将HCHO斜柱转换为实际的垂直柱（AMFs）。AMF是倾斜柱与垂直柱的比率，并使用辐射传输模型进行计算[Spur等人，2001年]并作为观测几何、大气和表面的散射特性以及HCHO的垂直分布（形状因子）的函数[Palmer等人，2001年]。我们使用来自GEOS-Chem化学传输模型的局部HCHO形状因子和气溶胶散射剖面[Palmer等，2003a]和来自Gome观测结果的表面紫外线反照率[Koelemeijer等人，2003]。马丁等人， [2004b]比较了由此产生的美国东南部GOME HCHO大气柱与（concurrent aircraft HCHO profiles）并行飞机剖面HCHO大气柱，他们发现平均一致性在20%以内。Millet等。 [2006]使用了INTEX-A飞机的大型垂直HCHO剖面2004年夏季到北美东部的任务数据，使用GEOS-Chem完成的AMF计算。他们发现晴天的平均偏差和不确定度lt;1％和15％，云覆盖率为50％的场景增加到17％和24％，并推断出一般精度为从GOME数据中以这种方式得出的HCHO柱的25-30％。

我们在这里计算1997年每月平均AMF，并将其应用于整个研究期。选择1997年是因为与往年相比，它具有更好的数据覆盖率。通过gome云算法（gomecat）检索每个gome场景的云分数、云顶和云光学深度[Kurosu等人，1999年]。我们遵从了millet等人[2006]的建议，删除了云分数大于40%的图幅数据。该过滤器将回收的月平均HCHO浓度仅增加6%，因此产生的晴空偏差较小。我们所在地区土地上的典型AMF值在夏季为0.7至1.0，冬季为0.8至1.2。相对于月平均AMF的每日变化在夏季低于10％，在冬季低于15％。年际变化也是较弱。如先前Palmer等人所讨论的，1997年和2001年月平均AMF之间的差异通常小于30％[2006]，支持我们的使用1997年月平均AMF值为整个记录。

生物质燃烧场景对AMF的气溶胶效应需要进行一些讨论（AMF与气溶胶有关，气溶胶会影响hcho估算）。 因为生物质燃烧HCHO和气溶胶在GEOS-Chem中有类似垂直剖面，以及生物质燃烧气溶胶的后向散射屏蔽了潜在的HCHO，在我们的标准计算中，此类场景的AMF处于低范围（0.8）。马丁等人， [2003]报道了他们的gome-NO2检索中的类似效果。我们探讨了AMF对气溶胶光学厚度（AOD），单次散射反照率和相对于HCHO的高度的敏感性;结果如图2所示。我们发现AMF只是对AOD和单次散射反照率适度敏感，但对两者之间的差异高度非常敏感当气溶胶层低于HCHO层时，AMF增加到2.5。

    1. 从HCHO柱数据推断NMVOC排放

Palmer 等人. [2003a] 先前讨论了GOME观察到的HCHO柱与基础挥发性有机化合物（VOC）之间的关系排放。 在稳定状态和没有横向运输的情况下，HCHO垂直柱（分子cm 2）

与VOC前体的排放总量线性相关：

其中KHCHO是从光解和氧化应用于HCHO柱的一级HCHO损失速率常数，Ei是VOC物质i的发射，并且Yi是该物种的HCHO产率。HCHO（tHCHO = 1 / kHCHO）的寿命在白天是几个小时的量级，然而VOCs转化为HCHO的过程在1小时以内（高NOx条件下的异戊二烯）到10年（甲烷）。因此，运输将破坏（污染）HCHO柱和VOC排放之间的空间关系。Palmer 等人，定义了污染长度尺Ls，i，其中排放点顺风的积分达到（1 - 1 / e）—63％渐进值。 在VOC物种的寿命i（ti）比HCHO的寿命长得多的情况下，Ls，i为 U / ti，其中U是相关的列风速。寿命很长的VOC，例如作为甲烷，产生全球HCHO背景，没有可检测的局部信号。 假设U为5 m s -1，考虑到GOME像素长度为320 km，寿命超过320 km /（5 m s 1）= 18小时--1天的VOC物种，很大程度上污染了了GEMO数据中这种物种排放的像素点。短链烷烃，苯，乙炔，丙酮和甲醇的使用寿命超过几天，并且大部分被污染。生物单萜和甲基丁烯醇和人为的甲苯的寿命通常不到一天，但它们的HCHO由于长寿命的中间体，生产被推迟，并且产生的信号也很大程度上被涂抹了[Bloss et al.2005a，2005b; Palmer等，2006]。烯烃，异戊二烯，和二甲苯的寿命比一天短，即使在冬天，HCHO在氧化后迅速产生，这样污染很少。我们将这些与直接排放的（主要）HCHO一起视为“反应性”NMVOC。因为它们的发射会产生局部的HCHO信号。（注：文章把voc分成了两类，一类是在一定的空间分辨率内受运输影响的VOC，一类是在一定的空间分辨率内不受到运输影响的VOC,后者称为反应性VOC,即nmvoc）

    1. 亚洲自下而上的NMVOC排放清单

（图3.来自东亚和南亚的年平均反应NMVOC排放。 （上）自下而上Streets等人的库存。 [2003a]（人为，生物量燃烧）和Guenther等。[2006]（生源）。 （下图）根据本研究的回归分析，从GOME-HCHO推断出的排放。 左侧的色标表示人为和生物量燃烧，以及生物和总的来源。）

我们将来源于人为和生物质燃烧（Streets等人，2003），生物（Guenther 等人，2006）的NMVOC排放清单作为分析的起点。图3（上）显示了每种来源类型的反应性NMVOC排放的相应空间分布。表1给出了六个相干区域和图1的整个域的总NMVOC和反应NMVOC排放。表2给出了每种来源的NMVOC形成。

Streets 等人[2003]的人为排放清单是利用国家和省（对于中国）2000年活动水平统计数据制定的（比如

英语原文共 15 页

资料编号：[5343]

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