英语原文共 6 页，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料
三、四、五光子吸收的Z扫描理论分析
丹尼尔·S·科雷亚，莱昂纳多·德博尼亚，利诺·米索古提亚，伊恩·科哈诺希布，弗洛伦西奥·E·赫尔南德斯布，克莱伯·R·门顿克·a*
摘要：
本文报道了用开孔Z扫描技术对三、四、五光子吸收过程的理论分析。本文提出的归一化透过率方程可以用来拟合实验数据，从而确定材料的多光子吸收截面。通过模拟，我们观察到高阶非线性吸收Z扫描曲线的预期锐化。归一化透过率随激发辐照度的变化呈现出明显的斜率，可用于确定非线性过程的起源。对多光子吸收过程的光限幅曲线进行了模拟，结果表明，高阶过程的光限幅阈值较高。
1.介绍：
在过去的十年中，由于其在不同科学领域的潜在应用，人们对发展具有强多光子吸收过程的材料越来越感兴趣。例如，对双光子吸收(2PA)的研究正在带来一些应用，如光学限幅器[1,2],荧光激发显微镜和成像[3,4],三维光学数据存储[5-7],微加工[8,9],双光子上转换激光[10]和光动力学疗法[11-13]。已经提出使用高阶非线性吸收过程来进一步提高给定应用的空间分辨率和光穿透[14-20]。在这个方向上，三光子和四光子吸收(3PA和4PA)过程已经被证明用于光功率限制[14,15]，荧光成像[16-19]和荧光上转换应用[21]。
最常用的表征非线性吸收的技术是基于荧光[22]或非线性透过率测量[23]。后者也被称为Z扫描技术[23]，由于其在确定非线性光学参数方面的有效性和实验上的简单性而有所突出。此外，Z扫描方法并不局限于荧光材料的研究。这些方面使得Z扫描成为测量非线性吸收过程最常用的技术。
在开孔Z扫描中，当样品通过聚焦高斯光束的焦平面扫描时，测量远场中的归一化透过率[23]。通过拟合这一曲线，也称为吸收Z扫描特征，我们能够确定非线性吸收系数，从而确定非线性吸收截面。对于每个特定的多光子吸收过程，必须使用不同的表达式来拟合实验Z扫描数据(归一化透过率)。最初描述Z扫描技术的论文只给出了拟合2PA的归一化透过率曲线的表达式[23]。
尽管最近的一些论文给出了一些单独发生的多光子过程(三光子和四光子吸收)的Z扫描解析表达式[24,25]，而其他一些文献则报道了同时发生两光子和三光子吸收的准解析表达式[26-28]，但这方面的信息仍然很少。在这一背景下，本文利用开孔Z扫描技术对三、四和五光子吸收过程进行了理论分析，给出了每种情况下单独发生时的准确方程。我们给出了双光子、三光子、四光子(4PA)和五光子吸收(5PA)过程的Z扫描曲线，用辐照度和多吸收截面的典型数值来模拟。我们还提出了不同吸收非线性过程的归一化透过率变化与激发强度的函数关系，显示了每个过程的不同斜率。
2.结果和讨论：
2.1理论分析
Z扫描实验装置的详细情况见参考文献[23]。因此，这里仅给出简要说明。在这种技术中，当样品沿着聚焦高斯激光束(Z轴)扫描时，测量透过率的变化。当样品被扫描时，它会根据其所在Z位置受到不同的激发辐照度。对于吸收非线性，光场诱导依赖于强度的吸收，(I)=0 (I)，其中I是激光束辐照度，0是线性吸收系数，(I)是非线性吸收项。在焦点处，光束辐照度达到其最大值，在多光子过程((I)gt;0)的情况下，光束透过率最小。通过监测样品被激光束焦平面扫描时的透过率，生成典型的吸收Z扫描特征(焦点处透过率降低)。用适当的表达式来拟合此曲线，我们能够确定材料的多光子吸收系数。
必须强调的是，这里所提出的分析表达式处理的是单独发生在材料中的非线性过程(例如2PA或3PA)，这种情况是文献[20,21,24,25,29]中已经报告过的。然而，对于那些同时发生一个以上非线性吸收过程的材料[27,30-32](如2PA和3PA)，我们的理论分析不适用。在这种情况下，必须采用数值方法来获得多光子吸收截面[26]。
表1 高斯光束样品出口表面的脉冲功率(发射功率)
当通过聚焦一个强光源，两个或两个以上的光子同时被材料吸收时，就会发生多光子吸收过程。如前所述，对于吸收非线性，光场诱导强度相关的吸收，可以表示为[33]
(1)
2、3、4和5分别为二光子，三光子，四光子和五光子的非线性吸收系数。考虑到一次只发生一个非线性过程，可以通过选择合适的激发波长来实现，且线性吸收可以忽略，因此样品中辐照度随深度的变化是由下式给出的
(2)
其中n为n光子非线性吸收系数，n为单个过程[29]中吸收的光子数(n3)。式(2)(n3)表示样品出口面的强度，其解为
(3)
I为样品入口表面的辐照度。n为n光子非线性吸收系数，n为吸收光子数，L为样品厚度。假设光束为空间高斯分布，I(Z,r,t)可以表示为
(4)
Z是穿过样品的位置,t是时间, r是径向位置,omega;2(x)=omega;02(1 Z2/Z02) ,omega;Z和omega;0分别是在Z位置和焦点处的束腰。I0给出了脉冲强度的时间分布(考虑到高斯分布)，并没有明确地说明，只是为了澄清表示。对式(4)在面积上进行积分，计算出脉冲的总功率，经过一定的处理，得到通用解
(5)
其中c=(n-1)nL(I0omega;02/omega;2(x))n-1。
考虑到特定非线性的阶数n，我们对式(5)积分得到样品出口处的脉冲功率。表1列出了3、4和5PA过程的出口功率P(Z,t)。我们还在表1中给出了通过等效计算得出的2PA的功率，其中考虑了线性吸收系数0。因此，2PA的发射功率不是由等式(5)给出的通用表达式来描述。2PA的这个方程先前在参考文献[23]中提出，为了完整起见，这里包括了这个方程。
对于时间高斯脉冲，表1中给出的方程可以进行时间积分，从而可以确定2，3，4和5PA的过程的归一化能量透过率。归一化的开孔Z扫描透过率T(Z)可以根据下式给出
(6)
其中P(t)是通过样品的发射功率(由表1中的方程式之一给出)，Pi(t)是样品的输入功率。该步骤得到表2中所示的多光子吸收的归一化透过率方程。此外，表二中显示的2PA的归一化透过率表达式先前由Sheik Bahae等人提出。在同一参考文献中，基于求和给出了该方程的简化形式，更适合于数值计算。
利用表2中的方程拟合Z扫描曲线，可以得到非线性吸收系数n。然而，吸收通常由吸收截面来量化，具有面积单位的。在线性区域中，这个横截面是一个常数。然而，对于由偏振非线性项引起的多光子吸收，将依赖于泵浦强度。对于给定的多光子过程，可以写入
(7)
其中nPA定义为nPA横截面。括号之间的项表示强度为I的泵浦光的光子通量，而hv表示光子能量。设=N0，其中N0为吸收浓度species/cm3，并使用式(1)和(7)，我们可以根据下式分别计算材料的n光子吸收截面:
(8)
Figure 1.根据表2中给出的方程和表3中给出的参数，分别得到2、3、4、5PA的Z扫描曲线。
表 2
2，3，4，5PA过程的归一化透过率T(Z)
表3
图1中的激发辐照度、多光子非线性吸收系数和截面
由式(8)可知，用开孔Z扫描技术测得的n光子非线性吸收系数可以确定n光子吸收截面。
2.2模拟
图1展示出了2，3，4和5PA处理的Z扫描特征(归一化透过率曲线)的图，分别单独考虑了每一个过程。使用表2所示的方程式进行模拟，使N0=1019 species/cm3，L=0.2cm，Z0=0.5cm和omega;0=20mu;m。这些模拟中使用的激发辐照度(如表3所示)是任意选择的，以表示每个过程通常使用的辐照度。对于2PA过程，选择了值为10010-50cm4S1光子(100GM)，因为它是2PA的典型吸收截面，利用这些值我们计算了吸收截面=3.5210-19cm2，根据式(7)。因此，通过保持的值恒定并使用表3中的辐照度，我们确定了其他多光子过程的nPA和nPA。这些值列在表3中。
Figure 2.用表2中给出的方程式和表4中显示的参数，在250 GW/cm2的固定强度下，得到的2、3、4和5PA的Z扫描曲线。
如图1所示，在保持横截面不变的情况下，对于更高阶的非线性吸收过程，归一化透过率变化(T)减小。辐照度的功率依赖于光子数(n-1)使得非线性效应仅局限于高斯光束的中心部分，从而导致随着光子数量的增加，归一化透过率变化更小。
在图1中还可以观察到当涉及更多光子时，Z扫描曲线的锐化，这是高阶非线性吸收较高局部化的结果。为了更好地显示这种效果，在图2中，我们再次使用N0=1019 species/cm3，L=0.2cm，Z0=0.5cm和omega;0=20mu;m，来模拟Z扫描曲线。然而，在这种情况下，我们使用固定辐照度为250GW/ cm2，并选择nPA的值持所有多光子过程的归一化透过率变化(T)恒定。表4列出了这些nPA和nPA值。
通过测量Z扫描归一化透过率变化(T)作为激发辐照度的函数，我们可以验证在给定的吸收非线性过程中所涉及的光子数。图3使用由表2所示方程获得的归一化透过率变化，在重对数图尺上显示2、3、4和5PA过程的此类曲线。利用表3中给出的多光子吸收截面模拟来这些曲线。同样，在模拟中使用的其他参数N0=1019 species/cm3，L=0.2cm，Z0=0.5cm和omega;0=20mu;m。从图3可以看出，对于相对低强度区域，涉及吸收n个光子的非线性过程呈现出斜率为(n-1)[23]，如实线所示。对于高强度，材料的有效吸收非常高，这将导致归一化透过率向100%变化的渐近行为，这表明样品趋于不透明。
表 4
多光子非线性吸收系数和截面用于模拟图2中的曲线
Figure 3.利用表3中给出的多光子横截面获得的(a)2PA，(b)3PA，(c)4PA和(d)5PA的归一化透过率变化作为输入辐照度的函数。
对于高阶非线性过程，在较高的激发辐照度下，曲线斜率保持不变，因为对于这些过程，需要非常高的强度才能达到有效吸收足够高的区域，以观察T的渐近趋势。
Figure 4. 利用表1的多光子吸收截面获得的2PA、3PA、4PA和5PA过程的光限幅行为。
在过去的十年里，人们在设计低阈值、高动态范围的光限幅器件方面做出了巨大的努力[34,35]。提出并研究了非线性光限幅过程，如有机分子中的双光子和三光子吸收[14,36]。然而，由于3PA需要更高的辐照度，它在某种程度上被废弃了，同样的原因，4PA和5PA甚至没有被提出。利用本文导出的2，3，4和5PA方程组，可以探索高阶吸收过程在这一特殊应用中的全部潜力。在图4中，显示了用有机分子的典型n阶吸收截面对2、3、4和5PA的输出强度与输入强度进行的模拟(见表1)。这些曲线表明，当2PA在较低的辐照度下开始限制时，3PA似乎呈现出比2PA更低的限制阈值和更高的动态范围；另一方面，4PA和5PA过程似乎不是很好的候选者，因为它们的限制阈值远高于低阶吸收过程。
3.结论
本文给出了用开孔Z扫描技术拟合三、四、五光子吸收过程的理论表达式。作为一个例子，我们模拟了多光子吸收过程的Z扫描曲线。在高阶非线性光学过程中，由于高阶非线性激发的局部化程度增加，Z扫描信号出现了锐化现象。我们还模拟了2，3，4和5PA过程中归一化透过率随输入功率的变化，得到了理论预期的明显斜率。为了进一步分析所建立的方程，进行了光限幅模拟，结果表明，对于高阶非线性过程，可以获得高的限幅阈值。本文的模拟工作旨在证明Z扫描技术在研究和表征材料多光子吸收方面的有效性。
感谢
作者感谢来自巴西的FAPESP(Fundacatilde;o de Amparo agrave; Pesquisa do Estado de Satilde;o Paulo)和CNPq(Conselho Nacional de Desenvolvimento Cientiacute;fico e Tecnolȯgico)的金融帮助。
文献
[1] A.A. Said, T. Xia, D.J. Hagan, et al., J. Opt. Soc. Am. B-Opt. Phys.14 (
剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料
资料编号：[409454]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word
以上是毕业论文外文翻译，课题毕业论文、任务书、文献综述、开题报告、程序设计、图纸设计等资料可联系客服协助查找。
