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n型和半绝缘4H-SiC晶体的超快体载流子复合瞬态动力学
Yu Fang, Xingzhi Wu, Junyi Yang, Gaoyuan Chen, Yongqiang Chen,
Quanying Wu, and Yinglin Song
摘 要
载流子复合影响了基于SiC的光电器件的性能。通过缺陷的载流子复合是影响载流子寿命的因素之一。在本文中，我们利用近均匀载流子分布的瞬态吸收光谱法探究导电（N型）掺氮和半绝缘（SI）钒掺杂4H-SiC晶片中的超快载流子复合过程。与n型4H-SiC相比，SI 4H-SiC的瞬态吸收有显著的调制，这是源于V(3 /4 )深受体的载流子俘获引起的一个额外的载流复合过程。载流子俘获寿命（～16ps）比通过N掺杂和固有缺陷复合的速度快3个数量级。通过简化能级模型和全局分析，获得了4H-SiC的载流子复合机制和寿命。
正 文
碳化硅( SiC )通常被认为是一种适用于制造各种高功率、高温、高频和高抗辐射等光电子器件的半导体材料。SiC有200多种结构，包括3C-,4H-,6H-SiC.与3C、6H-SiC相比, 4H-SiC具有较大的带隙和较高的带隙本征载流子迁移率。随着碳化硅晶体质量的显著提高和器件技术的发展，研究人员已经成功制备出高压4H-SiC肖特基势垒二极管（SBDS）和金属氧化物半导体场效应晶体管（FETS）。通常情况下，n型和p型SiC可以分别通过氮掺杂和铝掺杂实现。通常情况下n型SiC可以通过氮（N）掺杂获得。而半绝缘碳化硅被作为高压光电导开关的备选半导体材料，它可以通过钒掺杂获得，因为钒作为受体，能有效补偿剩余杂质。最近，利用第一性原理计算，SI 4H-SiC中的点缺陷中性双空位被预测可做为量子计算中的量子位。
尽管晶体生长和器件制备技术不断进步，材料中的缺陷依旧会限制器件的性能和进一步的应用。半导体中的缺陷可以在禁带中引入能级，影响载流子的寿命进而影响器件的性能。因此，为了更好地改善基于SiC器件的性能和表现，了解载流子弛豫和寿命等动力学过程至关重要。此外，控制SiC中的载流子寿命十分有助于制备gt;10 kV的高压器件。Z1/2和EH6/7是SiC中最常见的缺陷，研究人员采取了多种方法来降低这两种缺陷的浓度。例如，在生长晶体过程中，增加碳和硅的比例（C/Si）或者降低生长温度。然后，研究人员通常利用时间分辨光致发光和载流子吸收等实验研究SiC的载流子动力学，在这种情况下，除了上述的缺陷之外，表面复合、载流子扩散、俄歇复合等其他复合过程也会影响载流子动力学。多种不同的载流子复合过程在SiC中共存，会让人们难以区分，这会使得载流子动力学的研究变得十分复杂和不准确。
超快瞬态吸收光谱( TAS )通过对样品多波长探测提供了丰富的信息。同时，飞秒光场的测量对于进一步发展高速和高迁移率的设备必不可少。通过调控载流子分布，可以成功地区分出不同的载流子复合过程。在本文中，n型和SI 4H-SiC晶片到载流子动力学在接近均匀的载流子分布情况下，使用全光飞秒TAS技术进行了探究。与n型晶片相比，SI 4H-SiC晶片上观察到一个额外的弛豫过程，这可以被认为是深V受体的载流子俘获效应。此外，V掺杂剂在光激发后对载流子吸收光谱有明显的调制作用。SI 4H-SiC显示了增强的宽带瞬时吸收，覆盖整个可见光谱。
两片商业购买的双重抛光的密度相同且具有微管缺陷( lt; 10 / cm2 )的 2英寸4H-SiC单晶片， 一片是280mu;m厚的n型4H - SiC晶片，一个360 mu;m厚的SI 4H - SiC晶片。n型4H - SiC是通过N掺杂实现的，测得晶片的低电阻率0.05cm。而用V掺杂法制备的SI 4H-SiC，测量得到了105cm以上的电阻率。二次离子质谱测定两晶片中杂质浓度( SIMS )见表一。
表1 二次质谱仪测定的掺杂的4H-SiC样品的浓度（times;1017 cm-3）。
|
4H-SiC |
N |
V |
B |
Al |
|
n-type |
91 |
0.5 |
2.3 |
6.6 |
|
SI |
11 |
2.0 |
2.9 |
6.7 |
本文利用瞬态吸收（TAS）来探究超快载流子动力学，进行了波长相关的瞬态吸收测量。与TRPL和TRFA技术相比，TAS技术能够在不同的能量下探测电子和空穴分布的总效果。在我们之前的工作中明确描述的标准飞秒白光泵浦探测光谱技术被用于进行超快TAS测量。泵浦光束的光源为波长可调的光学参量放大器(OPA) ORPHEUS，190 fs，6 kHz )用于带隙激发，其以137 Hz的频率被斩波并且松散地聚焦在半径为1.2 mm的样品上。白光探测脉冲的波长通过将1030 nm激光脉冲聚焦到2mm厚的蓝宝石板上而产生450至780 nm的范围。使用具有Si二极管阵列光电检测器的成像光谱仪检测样品之后的透射探测脉冲。在扫描泵浦脉冲和探测脉冲之间的延迟的同时，通过标准同步锁相探测器比较具有和不具有泵浦脉冲时的探测脉冲的透射率，同时记录样品的差分光密度（∆OD）。测量系统的时间分辨率为280 fs。所有测量均在室温下进行。
图1 n型（N掺杂）和半绝缘（V掺杂）4H-SiC晶体线性吸收光谱
N型和SI 4H - SiC晶体的线性吸收光谱如图1所示。由于4H - SiC的间接带隙结构，因此带隙Eg可以通过在a1 / 2的曲线图中外推接近起始的线性区域作为光子能量hV的函数的来相应估计，其中a是吸收系数。因此，n型和SI 4H - SiC的带隙分别为3.21 eV和3.22 eV。计算结果与已知的高电阻率4H - SiC数据吻合较好。SI 4H-SiC在带隙以下没有吸收，表明可以忽略带隙中带尾态和缺陷或杂质态。这里N型4H - SiC中的N掺杂引入浅施主，导致4H - SiC的线性吸收的显著变化。与SI 4H - SiC相比，N型4H - SiC在463nm ( 2.68 eV )处出现了带隙以下的光吸收峰和吸收峰，这可以认为在导带内的自由载流子吸收和在导带间的吸收。
图 2(a)和(b) n型4H-SiC和SI-4H-SiC的瞬态吸收光谱。(c)n型4H-SiC和(d)SI-4H-SiC在不同延迟时间下的吸收光谱图。
图2 ( a )和2 ( b )分别展示了由365nm紫外脉冲激发的N型和SI 4H - SiC晶片的典型TAS。时间分辨瞬态吸收光谱在图2 ( c )和2 ( d )中显示了不同的延迟时间以及没有泵光( -5ps )的吸收光谱。N原子和V原子的掺杂对TAS有完全不同的调制。N型硅片和SI 4H-SiC硅片激发态( lt; 2ps )后的初始吸收光谱基本相同，分别在467nm和466nm处有峰值。由于泵浦脉冲的带间激发可以在导带中产生自由载流子，所以吸收响应与N型4H-SiC的线性吸收光谱相同 (见图4 )。在N型4H - SiC中，瞬态吸收的峰值和分布不随延迟时间( 2 - 1700 ps )而变化，只有幅度在图2 ( a )中略有变化的[虚线，而在SI 4H - SiC中，吸收峰值的幅度在几皮秒内持续减小，最终在20 ps消失 [虚线处图2 ( b ) ]。这种现象表明，由于V掺杂，4H-SiC带隙中引入了深能级。同时，与n型4H - SiC相比，瞬态吸收光谱的分布和幅度在探测脉冲的整个波长上有显著变化和增强。下文将具体描述实验所建立的理论模型并分析其过程。
通常，平衡方程用于时空载流子动力学的数值模拟，
（1）
其中∆N 1018 cm-3是在150 mu;J / cm2的泵光能流下的非平衡载流子浓度G是载流子注入函数，D是双极扩散系数，tau;SRH是Shockley-Read-Hall( SRH )寿命，B是双分子(辐射)复合系数，C是俄歇复合系数。对于365 Nm的带间激发，具有近似均匀分布的过剩载流子，在200 mu;m的激发态区域内产生，其显著长于估计的电子扩散长度。因此，可以消除载流子扩散效率。除了本征复合过程之外，表面处的高密度缺陷也可以有效地俘获载流子。由于表面态在带隙[过程( 4 ) 图4]中给光激发载流子提供了弛豫路径，俘获载流子到导带的光电离将导致与自由载流子吸收不同的额外的光吸收。然而，在n型4H-SiC受到光激发后，TAS的光谱形状和吸收峰值保持不变[图2( a )]，表明表面复合可以忽略。
根据分析，测量的载流子寿命可以写成
， （2）
其中辐射寿命和俄歇寿命定义在方程式中( 1 )。辐射发射在直接带隙半导体中占主导地位，但在间接带隙中对复合的贡献小得多，如碳化硅。通常，俄歇复合过程将对于∆N gt; 1018 cm-3产生贡献。然而，使用俄歇复合系数c=7x10-31cm6/s，发现俄歇寿命远长于实验中的延迟时间。因此，本实验的测量中，将忽略辐射和俄歇复合，由此可见，只有体陷阱的线性SRH载流子复合才能决定载流子寿命。
图3 （a）n-4H-SiC和（b）SI-4H-SiC晶体在典型探测波长下的时间分辨瞬态吸收响应曲线。实线为利用全局分析拟合曲线。
图3显示了4H - SiC在从TAS提取的各种探测波长下的时间分辨瞬态吸收( TRTA )响应。为了获得各种能量状态下载流子演化(载流子寿命和吸收幅度)的详细信息，使用全局分析来拟合TRTA响应(图3中的实线)。在拟合过程中排除了零延迟时间( 0.2～0.7 ps )附近的峰值信号，该峰值信号可被认为泵浦光束和探测光束的相干噪声。所建立的各种测过的能量状态下的光激发载流子速率方程和沿样品中传播的∆OD方程可表示为
（3）
其中tau;n，sigma;n 和 Nn表示相应的4H - SiC晶片中的SRH载流子寿命、吸收截面和能量对应态中的数目，N型和4H-SiC晶片中被测过的载流子寿命和最大吸收截面总结在表II中。N型和SI 4H - SiC分别获得了两个和三个载流子寿命。UV光激发最初产生非平衡载流子分布，如图4所示，其中有效质量大于导带最小能态。因此，在图3中观察到的5ps长吸收信号的建立时间反映了这些信号的非平衡载流子弛豫到导带最小值( M谷) [参见图4中的过程( 1 )]两个4H - SiC晶片对应的快速时间常数为tau;1 ( 2–3 PS )，与在用飞秒光谱脉冲激发载流子之后半导体中载流子-载流子热化和载流子-声子相互作用的时间响应一致。考虑到N掺杂引入的浅施主和低缺陷密度，在固有的SRH N型4H - SiC中载流子寿命tau;2要长得多。因此在TAS激发后的N型4H - SiC中光谱波形始终与其线性吸收一致，对应以图4中的过程( 2 )。与N型4H - SiC相比，在V掺杂的SI 4H - SiC中观察到了另一种十几ps寿命的SRH载流子复合。SiC晶格中Si的替位V在SiC中是两性的，根据费米能级的位置可充当施主V(4 / 5 )或受主 V(3 / 4 )， 这使得V成为非常有效的电子陷阱。在V掺杂的6H - SiC中观察到的载流子寿命比未掺杂晶片的PL强度和寿命低和快三个数量级以上。因此，tau;2被认为是被激发的电子到VSi ( V(3 / 4 ))受体的俘获过程，参见图4中的过程( 3 ) ，带隙中的被俘获载流子对瞬态吸收有相当大的调制，瞬态吸收光谱在几皮秒内变化，与N型4H - SiC相比，∆mOD显著增强，尤其是波长gt; 550 nm。此外，tau;3被认为是俘获电子的复合过程。在图4中给出了能带模型示意图，其中包含在本文解释中使用的各种能态和弛豫机制。
|
4H-SiC |
tau;1 (ps) |
tau;2 (ps) |
tau;3 (ns) |
sigma;m (10-17cm2) |
|
n-type |
3.9plusmn;1.8 |
(11plusmn;3)times;103 |
hellip; |
~7 |
|
SI |
1.9plusmn;0.4 |
16.2plusmn;2.2 |
15plusmn;5 |
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