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总环境科学
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综述了
污泥热水解法和湿氧化法制备的有价值化合物。回顾
屋大维峡谷,马里奥·迪亚斯(Paula Oulego⁎
bull;热水解可溶解蛋白质、碳水化合物、脂类和磷
bull;湿氧化主要产生可溶性挥发性脂肪酸。
bull;温度、反应时间和污泥类型决定了得到的产物。
bull;缺乏产品特性和经济评价。
污水污泥被认为是一种昂贵的废物，几十年来，它的好处一直受到广泛关注。在这个意义上，各种有前途的技术，如热水解和湿氧化，目前正在使用。热水解作为厌氧消化前的预处理步骤，湿氧化用于污泥的增溶和部分氧化。这一过程可用于溶解多糖、脂类、多糖片段和磷(热水解)或生成羧酸(湿氧化)。本文整理了利用这些技术生产有价值化学品的现有资料，并对其主要特点进行了评述。温度、反应时间和污泥特性对实验结果有显著影响，但仅对前两个变量进行了深入研究。对于热水解，温度的升高导致溶解的生物分子增加，但也导致蛋白质的更大的分解和碳水化合物与自身或与蛋白质的不良反应。在恒定的温度下，可回收的物质的数量在几分钟后趋于与时间无关。稀释和活化的污泥似乎比增稠和原生污泥更容易水解。关键词:生物聚合物资源生产污水污泥增溶热水解湿氧化
缩写:碳水化合物,碳水化合物;上校,胶体;DKN，溶解凯氏定氮;DOC，溶解有机碳;DON，溶解有机氮;宏达电、水热碳化;高温凝胶、水热气化;HTL、水热液化;唇,脂质;PCOD，颗粒物化学需氧量;Prot、蛋白质;TH、热水解;SBOD，可溶性生化需氧量;sCarb、可溶性碳水化合物;SCOD，可溶性化学需氧量;超临界湿氧化;滑,可溶性脂类;高丽小菜心,可溶性蛋白质;亚临界湿氧化;TBOD，总生化需氧量;TCarb,总碳水化合物;TCOD:总化学需氧量;TDS，总溶解固体;TKN:总凯氏氮;TLip、总脂质;TOC，总有机碳;吨，总有机氮;TP,总磷;TProt、总蛋白;TS,总固体量;TSS:总悬浮物;总挥发性固体;VDS，挥发性溶解固体;挥发性脂肪酸;VSS:挥发性悬浮固体;我们,湿法氧化;污水处理厂。
温度和时间并不简单:它们的浓度可以增加、减少或达到最大值。在高温下，得到的羧酸主要是乙酸。浓缩、发酵和二级污泥似乎比稀释、未消化和初级污泥更适合产生更多的酸。
- 污水污泥
是一个广义的术语，是指在污水处理厂(WWTP)的进水净化过程中产生的几种含水悬浮物。污水污泥被称为“主”如果它来自一级处理(机械过程,如重力沉降和空气浮选,从原始的单独的沉重的固体颗粒和油废水)和“二级”如果它主要是由微生物的生物处理,主要的一个(微生物活动去除悬浮和溶解的有机物,但也导致增加生物量的数量,必须清除)。表1总结了两种悬架的一些特征(Li和Noike, 1992;Metcalf和Eddy Inc.等，2003;Bougrier等人，2008年)。此外，如果需要对二级处理的出水进行进一步净化(例如，消除磷或氮等特定营养物质)，则可以产生“三级污泥”。由于日益增长的环境问题在过去几十年里,新WWTPs建造和现有的已经升级的一部分(Oslash;degaard, 2004;Rulkens, 2004)，导致了全球污泥产量的显著上升。虽然生物处理的操作条件可以适应积累s(蔡et al ., 2003)或微生物好氧颗粒污泥产生,可以利用生物可降解塑料的来源或吸附剂(Zhang et al ., 2016), WWTPs不愿意修改这些条件,如果工厂的整体性能很好。从这个意义上说,它是更可取的:我在垃圾填埋场)存放剩余污泥,ii)使用它作为肥料/土壤改良剂,或者,给它一个最终的目的地,而是iii)用它来生产能源或有价值的化合物(Oslash;degaard et al ., 2002)。最后一种方法涉及多种工艺，如厌氧消化(Appels et al.， 2008)、热解和气化(Manara和Zabaniotou, 2012)、单焚烧和共燃烧(Werther和Ogada, 1999)和水热法(Hii等，2014)。厌氧消化产生沼气，热解和气化将污泥转化为燃料，焚烧和燃烧允许通过热交换器回收能量，水热方法产生能源、化学品和气体(Rulkens, 2008;Tyagi和Lo, 2013)。垃圾填埋场的能力下降,不幸的是,缺乏适当的地区建立新的网站,应用填埋的垃圾的法律限制,稳定污泥的必要性(由于其物理性质不良)和重金属和其他有毒有机物的存在,使选项1)和2)麻烦(维特和Ogada, 1999)。厌氧发酵应用广泛，但它是一个缓慢的过程，需要大型反应器，容易被污泥中存在的有机物或消化过程中产生的有机物所抑制(Anjum et al.， 2016)。此外，热解、气化、焚烧和燃烧需要大量的干燥材料，随之而来的是较高的能源成本(Libra et al.， 2011;薛等，2015a)。水热技术可以定义为在较高温度和压力下，即高于100°C和0.101 MPa的高密度水中进行的技术(Byrappa和Yoshimura, 2013)，分为氧化技术和非氧化技术(Hii et al.， 2014)。第一种是在氧化气氛(空气、氧气或过氧化氢)中进行的，通常称为湿氧化(WO):亚临界湿氧化(SubCWO)是在水的超临界点以下进行的，而超临界湿氧化(SCWO)是在水的超临界点以上进行的。第二种是在惰性气氛下进行的，包括热水解(TH)、水热炭化(HTC)、水热液化(HTL)和水热气化(HTG)。HTC、HTL和HTG可以生产固体、液体和气体燃料，如热解和气化，但其优势在于在处理前不需要干燥产生的污泥。TH在饱和压力下的温度范围为100 ~ 180℃，通常作为活性污泥厌氧处理的预处理(Foladori et al.， 2010)。由于污泥中的大部分有机物以颗粒形式存在，只有一小部分被溶解，它们不容易被消化。TH打破颗粒和微生物细胞，释放其含量，使发酵更好，或结合水，提高污泥的脱水能力。它还将脂类(Lip)、蛋白质(Prot)和碳水化合物(Carb)分解成较轻的分子，如图1所示。HTC的操作温度为180-220°C(饱和压力分别介于1.0 - 2.32 MPa)，主要生成一种称为氢焦的煤，以及少量的液体生物原油和气体(Ekpo等，2016;Matsumura, 2016;瓦格纳和普鲁斯，2002年)。HTL工作在更高的温度(高达370°C，
表1一、二污泥的一般特性
一级污泥 二级污泥
总固体含量(% TS) 2.0 ~ 8.0 0.83 ~ 3.3
有机固体(% TS) 60 - 80 59 - 88
油脂，油脂和油脂(% TS) 13-65 2-12
蛋白质(% TS) 20-30 32-41
氮(N， % TS) 1.5-4.0 2.4-5.0
磷(P， % TS) 0.17-0.6 0.6-2.3
纤维素(% TS) 8.0-15.0 n.a.a a
碳水化合物(% TS) n.a.a 6.1-9.8
pH 5.0-8.0 6.5-8.0
有机酸(mg/L as乙酸) 200-2000 16-1700
对应的饱和压力为21.05 MPa)，其中液体油为主;HTG适用于水的临界点(373.94℃，22.06 MPa)以上的条件，其中燃料气体是主要产物(Dote et al.， 1993;He等人，2014;瓦格纳和普鲁斯，2002年)。超过临界温度，没有液态水或蒸汽，但一个新的阶段称为“超临界”，具有诸如密度、粘度、扩散率和比热等特性，非常不同于水在其普通状态。此外，超临界水的极性较低，能够完全溶解有机化合物和氧、氮、氩等气体，而无事盐在超临界水中几乎不溶解(Matsumura, 2016;钱等，2016)。另一方面,SubCWO通常发生在温度之间的120和370°C (Rulkens和好,2004):热允许复杂的有机化合物的水解成更简单的分子(如TH),但存在一个氧化剂避免这些片段,不稳定和无功,repolymerize成碳质或油性物质。因此，该亚cwo的主要产品是分子挥发性脂肪酸(VFA)、非芳香醇、酮、氨、二氧化碳和水。随着温度的升高，有机物矿化比例增大，对于SCWO，轻有机物被完全氧化。关于水热技术有各种各样的综述;然而，很少有人关注它们对污泥生产资源的适用性。事实上，据我们所知，只有两篇论文涉及这个问题:He et al.(2014)和Qian et al.(2016)。然而，这些研究通过HTC和SCWO分析了关于燃料气体产生的出版物，都没有评估有价值物质的生产。本文的目的是汇编和讨论以TH、SubCWO和SCWO方法生产Prot、Carb、Lip、VFA和磷等的论文。所有这些化合物都有有趣的工业应用。例如，Prot可以用作动物食品(Hwang et al.， 2008)。P r o t a n d C ar b C a n al s o用作乳化剂(Garcia-Becerra et al.， 2010a, 2010b.)。脂质可以转化为生物柴油(Siddiquee和Rohani, 2011)， VFAs可以生产生物可降解塑料，产生生物能源，还可以作为碳源去除生物营养物(Lee et al.， 2014)。磷是一种不可再生资源，主要从磷矿中获取，估计磷矿储量在50-400年内无法满足需求(van Dijk et al.， 2016)。因此,它的复苏从废物(不仅污泥,而且废水和污泥灰,)和随后的回收是一个有趣的和技术上可行的选项(Egle et al ., 2016),尽管缺乏在美国积极支持P-recycling法规(Hukari et al ., 2016) HTC和HTL超出本研究的范围,由于水车的复杂性和生物柴油。
- 热水解
TH,连同其他技术,如生物水解(也称为水解在低温下),高级氧化低于100°C,超声波,离心,研磨和碱或酸添加低/高温度,通常用作预处理增加沼气生产在厌氧消化过程中(Anjum et al ., 2016;Appels等人，2008年;Carrere等，2010;穆勒,2001;Neyens和Baeyens, 2003年;Perez-Elvira等人，2006)。然而，经过大量的文献研究发现，大部分涉及热水解的论文主要集中在热水解方面。
而对预处理过程中所获得的化学物质则不太重视。补充材料表1说明了这种趋势的主要例外情况，表2总结了表1。如引言所述，污泥是由水和固体组成的。总固体(TS)由总溶解固体(TDS)和总悬浮固体(TSS)组成。TS的有机组分称为总挥发性固体(TVS)，又分为挥发性溶解固体(VDS)和挥发性悬浮固体(VSS) (Foladori et al.， 2010)。总磷(TP)存在于所有TS中，而总蛋白(TProt)、总碳水化合物(TCarb)和总脂(TLip)仅存在于TVS中。VFA主要是溶解的。溶解的蛋白质、碳水化合物和脂类分别称为可溶性蛋白质(sProt)、可溶性碳水化合物(sCarb)和可溶性脂类(sLip)。溶解的磷通常以磷酸盐(PO4-P)的形式存在。此外，研究人员还通过总和可溶性生化需氧量(TBOD和SBOD)、总和可溶性化学需氧量(TCOD和SCOD)、总和可溶性有机碳(TOC和DOC)表征了Prot、Carb、Lip、VFA和其余有机物之和的一部分。第一种方法确定氧化可生物降解有机材料所需的氧气量
有机物质通过强的化学氧化剂。TOC量化样品经过强氧化后产生的二氧化碳量(Metcalf和Eddy Inc. et al.， 2003)。偶尔，一些作者用COD来表达有趣的化合物的浓度(Donoso-Bravo等人，2011;Kim等人，2005;李和诺艾克，1992;Morgan-Sagastume等，2011;Wang et al.， 2009)。由于有价值的物质主要以颗粒形式存在(即悬浮颗粒)，增加它们的增溶作用以改善资源的生产是很有意义的。表2和表S1所列的论文大多处理了加热时间和/或加热温度对SCOD、DOC、sProt、sCarb、sLip、PO4-P和溶解性有机氮(DON)产生量的影响。另一方面，VFA浓度的升高不是由于增溶作用，而是部分有机物的分解作用。有一篇文章比较了一级污泥和二级污泥(Wilson和Novak, 2009)，另一篇文章关注了从实验室到中试工厂的TH放大(Donoso-Bravo等人，2011)。还有两份出版物将其与其他预处理方法进行了比较(Aravinthan等人，1998;Kim等人，2003年)和一篇研究不同有机加载速率的影响的论文(Braguglia等人，2015年)。为了澄清起见，必须指出，在这篇最新的文章中，有机物不仅被划分为悬浮和可溶物质，而且被划分为胶体物质(col)，其对应的颗粒为0.45 ~ 1.2mu;m。Shier和Purwono(1994)的工作也包括在表2和表S1中，因为尽管是在一定浓度的空气中进行的，但他们在氮气净化后重复了实验，结果没有观察到变化。COD、Prot、Lip、碳水化合物和磷的溶解程度通常由式(1)定义(Aravinthan et al.， 1998;Bougrier等人，2008年;Braguglia等人
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