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能量自给型生活污水处理的微生物燃料电池——从能量方面的回顾和讨论
摘要
鉴于微生物燃料电池（MFC）已经与实际应用例如废水处理越来越密切，考虑能够使这种技术在未来得以应用的不同方面显得至关重要。在本文中，我们提供能源自给自足 MFC 系统的规格信息，以此为基础来推断在未来的基于 MFC 的污水处理计划的潜在优点和局限性。我们尤其强调两个重要参数的重要性以此来描述一个MFC。它的电能（扩展电动势）和内部阻力（电阻）。使用先进技术的数值投影（电动势=0.8v,电阻=5Omega;）强调了在目前实验规模使用合理数目的微生物燃料电池达到自给的困难。我们发现一个实际的微生物燃料电池在足够电流(=0.8A)下产生足够的电压（=5V)去驱动一个泵需要4W，这就需要由10个微生物燃料电池并联的13个这样的系列电池，总计有130个微生物燃料电池。这就导致了每天处理144L生活污水（0.5COD/L)这样的处理能力。这个系统有6.5Omega;的电阻。
关键字：电动势 内阻 微生物燃料电池 可测性 堆型构造
介绍
生物化学系统——在这个系统中阴极和阳极的反应被电化学活性物质催化--允许很多反应的发生如氢（Rozendal 等人 2006; Cheng and Logan 2007年）或甲烷（Cheng 等人2009)）的产生或甚至是分解。在其他地方也能获得这些话题的详细点评(Logan等人2008）；然而目前的大多数研究仍然集中于有机物质的直接发电--微生物燃料电池的运行--这也是本文的重点。MFC在目前仍被看作是一种新兴的技术并在将来有一系列激动人心的应用，包括生物传感器（Kim等人2003；Chang等人2004；Moon等人2004）和gastrobots（Kelly2003;Wilkinson2000;Mellhuish等人2006）。其中海底无人值守产电装置（BUG）被认为是MFC对海洋学仪器供电的第一个实际应用，例如气象浮标是依靠水体沉积物中的有机物。然而，到目前为止大部分研究都集中于废水的处理和生物能源的恢复。并且这也是我们在本文中考虑MFC时希望考察的角度。
MFC技术的流行在过去几年里呈指数上升因为MFC有希望直接以电能的形式收集储存在废水中的能量。作为一个相比较活性污泥法（CAS)更持续和环境友好的选择，这会直接将MFC置于与厌氧消化（AD)竞争的位置。在表1，我们对MFC与传统好氧和厌氧污水处理技术进行了比较。基于当前知识，MFC似乎是在低中负荷下高效的生物处理系统（Liu and Logan 2006),基于底物可能实现较高的COD去除率。当然，MFC技术仍然在起步阶段，任何系列的推测都有易被批评；但是，这使MFC在这时候显得相比较厌氧消化比传统活性污泥法更有竞争力。后者主要运行于高负荷率下（Tchhobanoglous等人 2003）。此外，相比较CAS而言，在MFC中储存于废水中的部分能量被转化成电能的这个事实导致了污泥积累的减少。（Rabaey和Verstraete 2005)。
表1传统活性污泥法、厌氧消化、微生物燃料电池处理废水的比较
MFC表现为在应用负荷和能量平衡方面介于CAS和AD，同时在处理效率和污泥生产方面接近于AD。
因此，MFC可以被在此时看作是CAS合理的代替——如果使用空气阴极就减少了曝气量而且产生更少的需要处理的污泥——当常规的AD是不足以做到时。这是处理低浓度废水的典型处理方式，例如生活污水，它的有机物负荷率在1-2kgCODm3/d以下，这被视为在上流式厌氧污泥流化床中是产沼气的限制因素（Lettinga等人1993），另一个MFC的强大优势是不像传统AD收获电能是通过两个阶段，MFC是直接获得电能（在一个阶段完成）。这是一个巨大的潜在优点因为沼气的燃烧和转化为电能是一个低产出的过程，沼气中包含的70%的能量通常是浪费了（Pham等人 2006）。然而，目前，由于过电势和减少库伦效率通常造成MFC的能源浪费，这将在本文中详细讨论。
另一个重要的方面是关于能量平衡，鉴于此，MFC再一次介于好氧处理和厌氧处理中间。不像AD，目前MFC消耗比它能收获的更多的能量用于运行；但是，MFC相比于CAS有一些优点，例如可以潜在的减少基于MFC污水处理系统的污水厂的运行费用。人们假设MFC像AD那样是利于能源的（Logan 2005），但是即使在达到这一点之前，它已经至少是。因此本文的目的是（1）提供能够满足建立一个既能处理废水也能从能量角度实现自给自足的MFC系统的运行参数的实际分析，并且（2）讨论MFC技术产电的可行性。这首先要做的是考虑和估算界定MFC的基本参数并且从技术层面建立模型其次是解决MFC相关的问题。我们之后会提供一个基于实验规模的实际图例来决定MFC系统提升自身污水（生活污水)的能力。最后我们会讨论一下与我们研究结果相关的MFC技术遇到的一些挑战。
MFCs中的微生物
在一个MFC中，当一个微生物团体使用这个系统的阳极作为其电子受体时产生电流。要做到这点，就必须保证没有更高氧化还原电位的电子受体在系统中存在--例如氧气（O2）或硝酸盐（NO3）否则，它们将被优先使用。如果阳极是潜在的最可用的电子受体，那么将会在微生物向阳极之间发生电子转移。第一种胞外电子转移的机理涉及氧化还原中介来回穿梭，这可以外部添加--如亚甲蓝或中性红（Wilkinson等人 2005年）--或由细菌团产生，如醌（Wang等人2007）或吩嗪（Rubaey等人2005年）。细菌被公认为能够使用如假单胞菌属（Rabaey 等人2004）、希瓦式菌属（Nevin and Lovley 等人2002）、地发菌属（Bond and Lovley 等人2005年 Nevin and Lovley2002年）和大肠埃希式杆菌属（Park and Zeikus 2003年）介质系统。然而，在大部分MFC系统这一现象表现的很微小，因为目前通过转移获得的电流水平仍然比近几年可获得的低50~100倍。这意味着，电子转移的主要途径是通过利用存在于细菌的细胞膜（Lovley2008）的电子传递链的直接接触。再次，单层细菌无法解释高电流密度和传导现象必须在在整个生物膜层至十微米来考虑来解释当前一代最近观察到的水平（Marcus 等人2007）。最近发现的高导纤毛或纳米线有利于电子转移但是它们只在几个研究中有探讨而且其真正的重要性尚未得到确认。（Gorby 等人. 2006).
因为涉及电力产生的微生物向固体阳极转移电子，并不奇怪被鉴定具备这种能力的第一细菌属于铁还原性一类，它具有优先使用不溶性电子受体的优先性。希瓦式菌（Kim等人1999）和杆菌（Nevin and Lovley 2000; Bond and Lovley 2003)就是这种情况。但是，后来发现这种能力的传播是在不同组的细菌中例如 beta;-变形菌门，特别是伯克霍尔德氏菌目(Lefebvre 等人 2010)。同样的研究还打算比较从MFC和其他各种不同环境的微生物群落中收集的生物膜，例如厌氧消化、腐殖生物膜、矿井排水水域。后者的微生物群落的 生物膜被证明是最接近MFC的这是由于由这两种生物膜共享的伯克霍尔德氏菌目所占的高比例(例如 Leptothrix 某地）。微生物学的 MFC 系统的详细信息，请参阅Rabaey等人（2007）和Logan、Ragan（2006）致力于这个主题的讨论。
MFC的特征
图1
如图1所示，一个燃料电池可以被建模为一个产生其电动势Eemf(V)的理想电压源和代表其内部电阻Rint(Omega;）的理想电阻器串联。这两个参数将反过来影响细胞电压Ecell(V)和产电电流Icell(A),流过的外部电路的 电阻可以被定义为Rext(Omega;）。
MFC的理论电压、开路电压和电动势
MFC的理论电压与能斯特方程（Logan等人2006）决定的阳极（Ean)与阴极(Ecat)的电位差是有区别的。根据微生物培养和有机基质（Fricke等人2008），在典型的MFC条件下（T=293 K, pH=7, pO2 =0.2 bar）一个空气阴极的潜在电势Ecat= 0.805V vs标准氢电极(SHE)，而阳极电位可以低到Ean=-0.331V vs SHE。因此。理论电压估计为1.1V。一个在MFC中的可测的开路电压（OCV)实际上是可以通过使用酶阴极（漆氧化酶）和氧化还原介质获得的（Schaetzle等人2009）。但是这并不能证明实际的，而且观察到的OCV明显更低,这表明即使没有外部电流MFC中存在着明显的损失。这些附带的损失部分至少可以用从阳极到阴极的基板跨越来解释，导致阴极电位介于O2和上述基质之间（Harnisch等人2009)。OCV为0.8的电压值更为常见也可被看作目前最先进的水平（见表2）。
表2 对微生物燃料电池开路电压 （开路电压）、 内阻 (Rint)、 欧姆电阻 (ROmega;)、 库仑效率 (ЄC)、 底物去除效率 (Єfuel) 和水力停留时间 （tau;） 先进的设计研究
当电路闭合，电流开始流动，并导致极化，阳极电位增加。阴极电位减少，即两个电极的电位都向另一个靠拢，电池电压也因为不可避免的损失减少，即大家所知的过电位（见图2）。这些损失可以定义为激活极化、 欧姆损失和浓差极化 （Logan等人，2006 年）。激化极化直接与缓慢的电极动力学有关并且主要是在低电流密度下发生。在高电流密度下，反应物迅速在电极消耗，导致浓度梯度和转移局限，这一现象称之为浓差极化现象。在中间电流密度，影响细胞内部电阻的欧姆损失占主导地位。这中间区域对应于MFC的工作区域而且这在MFC表征方面是最重要的。在这个区域，电池极化是线性函数：
（1）
其中是燃料电池的电动势。
因此，此函数 y 轴截距表示电池的电动势 (见图 2)。电动势可以定义为在欧姆区驱动燃料的理想电压源并且大致与小部分激活损失后的OCV接近。换言之，当激活损失是微小的，电源电动势会和实测的开路电压值接近。
表2 从开路电压、内阻、欧姆内阻、库仑效率、底物去除负荷也水力停留时间描述微生物燃料电池特性
内部电阻和欧姆电阻
MFC 的内部电阻可以分成阳极、 阴极，和电解质 （如果存在的话还包括膜） 电阻 （Fan等人2008年），并根据方程（1），可以确定从 MFC 的极化曲线的直线部分的斜率 (见图 2a）得到。知道电阻的大小很重要，因为当时，MFC有最大的功率（Pmax,W）(见图2b)。
在Rext低于Rint时功率的下降可以部分解释为在高电流密度下浓度的损失，Rint可以由一下确定：
（2)
在式中，Emax和Imax是输出最大功率时的电压和电流。
与此同时遵循欧姆定律：
(3)
因此，当Rint=Rext时，方程（2）可以带入方程（3）得：
（4）
结合方程（3）和方程（4），我们可以的到由MFC系统确定的最大输出功率Pmax(W):
（5）
从方程（5），可以清楚的知道一个MFC的输出功率可以通过仅得知Eemf和Rint推测得到。在一些研究中通过电化学阻抗谱或电流推断表明，MFC系统不是由它的内部电阻决定而是由它的欧姆电阻决定的（ROmega;）。但是MFC的内部电阻不仅仅包括欧姆电阻，它也包括受电流影响的阳极和阴极的过电位。因此，ROmega;通常是大大低于Rint。例如这在Ieropoulous等人（2008）的研究中尤为明显，他们发现通过EIS测得的ROmega;12Omega;比由极化曲线确定的Rint值（1300Omega;）小超过100倍。更多Rint与ROmega;比较的见表2.以ROmega;直接代替Rint的结果是过高估计功率。
因为这样就没有足够的空间去改善有热力学定律确定的约为1.1V的开路电压值，可能更容易通过降低MFC的内部电阻来提高他的性能。由相同电阻率、表面积和导线长度确定的电阻由公式（6）给出：
（6）
因此，根据方程（6）内阻可以通过：（1）用导电性好的材料，（2）增大电极表面积，和（3）减少穿过带电粒子的长度，这些都反映在MFC的设计上。
图2（a)MFC典型的极化曲线表明随着电流密度的增加存在影响电池电压的三个过电势区: 1 激活极化、 2 欧姆损失、 3 浓差极化。也显示了可以用来表征MFC不同电压的差异：（b）MFC典型的功率曲线，在时取得最大值且
MFC的材料和结构
基于以上原因，材料的选择和设计在MFC中是最基本的，而且有目前很多研究关注影响内阻的这些方面。因为 MFC 阳极室是生物膜反应器，阳极材料应与其他生物膜反应有相同的属性，即，高比表面积、 高孔隙率和不易结垢和腐蚀。除此以外，阳极应有高导电性，这表明，银、 铜、 黄金和铝是较好的选择。而出于经济和生物相容性原因，碳通常是首选，无论是纸，布，颗粒 的形式（Rabaey 等人005b;He等人 2005 年），或纤维 （Logan等人，2007年）。后两个有很高的比表面积 （碳纤维高达2000m2/m3) 的优势。在阴极上，通常会选定类似的材料，一般还涂有催化剂来增加耗氧速率。铂被用于实验规模的典型研究，但显然在类似的废水处理中
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