氧化铝纳米颗粒分散在碱性共晶盐合成纳米流体的相对比热外文翻译资料

 2022-09-26 15:20:46

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氧化铝纳米颗粒分散在碱性共晶盐合成纳米流体的相对比热

摘要：在这项研究中，我们发现氧化铝纳米颗粒分散在1%质量浓度低共熔盐混合物大大增强其相对比热容热容量。碳酸锂和钾共晶碳酸盐（摩尔比62:38）溶解在蒸馏水和氧化铝纳米颗粒的质量浓度为1%时，用公称直径10 nm 。相对比热容测量是采用差示扫描量热仪（DSC）。一种替代模型，涉及在原位相转变，发现证据观察到的变化在实验数据的纳米材料的样品，在这项研究中使用的不同类型。这些盐纳米流体可以导致高效储热系统的发展，反过来可以有效降低太阳能发电的成本。

  1. 前言

在聚光太阳能发电（CSP）系统，太阳能是通过太阳能集热器的手机，通过换热流体（HTF）为热能储存（TES）单位运输。存储的热量被运用在各种热力循环（如朗肯循环和斯特灵循环）产生机械或电子电功率。TES使白天多余的太阳能储存在夜间使用或在电网的平衡负载水平的峰值需求。在当代聚光太阳能发电系统有机合成油（这种稳定的400°C）一个稀土广泛用于导热油技术。碱性共晶盐作为热能储存和太阳能集热单元的稳定温度超过500°C.碱性共晶盐的一些优点：（1）这些共晶盐有可调的熔点并且能在600–700°C稳定存在（使存储温度有更高的值–因此提高系统总热效率）。（2）这些共晶盐可以降低太阳能发电的成本，可通过使用这些共晶材料使更高的运行温度和较低的材料成本来实现。

适用于太阳能热应用的典型的碱盐，包括碱金属盐、碱金属碳酸盐、碱金属氯化物以及它们的共晶混合物，使熔点较低。这些相对比热容值低的共晶盐（小于2焦/千克°C）可能导致存储设备要比油为基础的系统大。这会增加系统的总成本，从而导致高温储热系统部署的损失。为避免这一廉价的策略问题提高这些碱盐共晶的热物理性能值——通过纳米粒子掺杂浓度产生稳定均匀的胶体悬浮液纳米颗粒。

纳米颗粒在不同溶剂稳定的胶体悬浮液被称为“纳米流体”。纳米流体热导率提高已在各种报道研究。谢等，观察到体积浓度 5% 氧化铝/乙二醇纳米流体热导率增强29%。洪等，观察在体积浓度仅0.55%的铁纳米流体热导率增强18%。李和彼得森观察积浓度为6%的氧化铜/水的体的纳米流体热导性增强52%。几次尝试探索增强机制。最近的研究提出，纳米流体可与传统有效理论联系，纳米流体中相互作用聚集的纳米粒子可由莫迪由有效介质理论的线性聚合模型解释。即，链状结构由该连接纳米粒子）。

同样，掺杂不同浓度纳米颗粒的纳米流体相对比热容明显改变。然而，纳米颗粒相对比热容的测量没有引起太多的学术关注（相比于众多继续报道的热导率的测量的研究）。有几项研究报道有机/水纳米流体相对比热容的增加。Namburu等人,证明添加10%体积浓度SiO2纳米颗粒的睡溶液其相对比热容增加12%。周和Ni发表添加体积分数22%纳米颗粒的水基氧化铝纳米流体其相对比热容增加40%。vajjha和Das观察水/乙二醇混合物相对比热容增加20%在添加体积浓度7%纳米氧化锌。另一方面，最近的研究表明，液态盐的相对比热容可以通过添加不同体积分数纳米颗粒提高。1%SiO2分散在共晶Li2CO3-K2CO3其相对比热容增加大约25%。氯碱共晶盐（氯化钡–CaCl2–NaCl–LiCl）添加1%二氧化硅纳米颗粒其相对比热容增加25%。在文献中盐基纳米流体相对比热容增强机制是共晶盐很可能形成链状结构（类似于在常规纳米流体形成渗透网络的聚合纳米颗粒，但由于液体基本身不同（液体盐）形成纳米结构和形成纳米结构的数量比常规纳米大得多）并且纳米结构导致相对比热容的增强。这意味着液体盐相对比热容的增强主要是因为盐基纳米流体和纳米结构。如果这是真的，相同的液体盐更换不同的纳米颗粒不应影响盐基纳米流体相对比热容的增强。

在这项研究中，氧化铝纳米颗粒分散在共晶碳酸盐形成一组不同的纳米流体，共晶盐组成为碳酸锂和碳酸钾。这共晶碳酸盐选择与文献相比较可以证明这些研究目标模型，此外，由于其高温热稳定性（超过600OC）。在这些实验中碱金属盐共晶体中氧化铝纳米颗粒质量浓度固定在1%（与早期的研究比较）。实验测量相对比热容值使用差示扫描量热计得出温度的函数（D20，TA仪器的实验测量公司的技术）。热平衡模型（也被称为“mixture规则）是用来预测纳米流体相对比热容的增强：从模型（1）的预测与实验测量进行比较。

2.实验

碳酸锂（Li2CO3）和碳酸钾（K2CO3）是从西格玛奥德里奇公司和纳米氧化铝是从meliorum技术采购。铝纳米颗粒的平均尺寸生产商标注的是10nm左右。对纳米流体合成协议描述如下，（碳酸锂和碳酸钾的纯共晶合成在相同的协议）首先，由微量天平进行精确测量，2毫克铝纳米颗粒，198毫克共晶盐（CPA26P，Satorius AG）和无定形粉末在玻璃瓶（25毫升体积）溶解。组成共晶盐的碳酸锂和碳酸钾质量比为62:38 。瓶子中加入20毫升蒸馏水然后超声震荡200 min（Branson3510，超声有限公司）。分散的纳米颗粒的溶液倒入玻璃培养皿（直径10厘米）。培养皿置于100°C热板（c-mag HP7，IKA）上并且安置在一个过滤空气流通箱可以使盐溶液中的水分迅速蒸发。这使在水完全蒸发后纳米粒子均匀分散在共晶盐中。水完全蒸发约30分钟，特别注意的是防止泡沫成核或溶液过沸（沸腾可能会导致由于纳米粒子团聚的热降解）。为了测量相对比热容，两样本独立地合成和单独测试四次，以保证测量的可重复性。这是非常重要的遵循一致的测试，纳米流体的测量和表征协议为DSC测试标准协议（astm-e1269）被用来测量相对比热容样品。标准密封锅盖（TA仪器公司）常被用于阻止重复热循环过程中样品的重量损失。在分配到密封盘前，盐样品在300°C加热2小时，以除去任何化学键合（水合）水分子。自动热循环程序是在DSC仪器实施（型号：Q20，TA仪器）进行相对比热容测量的样品其描述如下。在每一个热循环开始，设定DSC温度在150°C保持8分钟以确保稳定的温度基准线。温度再增加至560°C上升速度20°C／min，温度在560°C保持 8分钟以确保稳定的温度底线不变。然后将样品冷却到150°C后使用低温氮。对于每一个样本，这种热循环程序反复进行了多次验证重复测量和确保在熔盐中的纳米颗粒在共晶盐的温度稳定性。

  1. 结果与讨论

每一个DSC测量热循环样品得到的平均相对比热容值在表1所示（这一结果也绘制在图。1和2热容量表示为每个热循环功能温度的函数）。为了保证测量精度，要测量纯共晶盐的相对比热容数据并且与文献数据相比。在这些实验中的测量的不确定性估计为5.3%。测量出的共晶盐相对比热容的平均值为1.65 kJ/kg°C，标准差为0.09 kJ／kg°C（5.3%），这与文献报道一致（1.60 kJ／kg°C）。

图2纯晶和纳米流体的相对比热容值（# 1和# 2）在他们的应用温度范围（超过500°C；液相）。纳米流体的相对比热容值与纯共晶盐（基液）相比增强了约25%。传统的相对比热容模型（方程（1））不能估计纳米流体相对比热容的增强。

根据混合规则（方程（1）），纳米流体的相比比热容应该比纯晶样品略有不同。纳米流体的预测值因与纯晶样品一样，由于纳米粒子的浓度很小（1%质量浓度）。相比之下，纳米流体相对比热容的测量值变化出人意料。相对比热容的测量值显示提高大约32%，而与简单的混合规则的（方程（1））预测不一致。标准偏差为0.05 kJ／kg°至C 0.09 kJ/kg°C（这是在相同的范围或低于测量不确定度）。事实上，纳米流体样品具有低水平的变异比纯晶熔盐。此外，每个样品测试四次，以确保重复性和在相对比热容测量中无特征降解。这意味着日在纳米流体悬浮液中纳米颗粒非常稳定（但长期稳定性测试还需要进一步实验验证可能纳米流体在CSP工作中的应用性）。

这些样品用SEM进行了表征去证明 是否链状纳米结构形成类似于以前研究采用不同的纳米粒子和代表性的图像显示在图3中。该纳米流体的表征在电镜显示特殊纳米结构的存在（类似链状纳米结构）。这是在室温的扫描电镜图像，此时纳米流体以固相存在。这结构可能是共晶盐结晶过程中产生的。因此，在相同的条件下没有纳米粒子的纯共晶盐以同样的方式测试（图4）。没有链状的纳米结构。预计这些链状纳米结构具有不同的热物性差异，因此有助于纳米流体相对比热容的增强。此外，这些SEM图像用背散射电子（BSE）探测器拍摄，这往往是用于区分不同的材料或成分（到达检测器背散射电子的数量与暴露面积的平均原子数成正比，因此区分不同的材料或组成）。它观察到链状纳米结构的亮度是远比其他的盐区域亮。这意味着纳米结构有不同组成。

进一步而言，溶剂分子表面上的纳米粒子聚集是一个众所周知的现象。纳米流体的合成过程中，在表面上氧化铝纳米颗粒可能与水形成氢氧化物（Al(OH)3）。因此，表面带轻微的负电荷（OH-）。当这种纳米粒子分散到共晶盐分子（碳酸锂和碳酸钾），不同带电粒子表面会相互作用与碳酸锂（Li ）和碳酸钾（K ）（相互吸引力更大）。因此，共晶盐是局部的（在纳米级）分离和范围性结晶，由于共晶成分（例如，单一的化学成分在其他成分中具有低熔点）已经改变了。当纳米颗粒附近的盐被分离结晶时，由于共晶盐和纳米粒子的表面之间静电相互作用引起的共晶分离，纳米颗粒可以作为盐结晶的晶核。这反过来又以诱导远离纳米粒子的共晶盐结晶生长（类似于晶核和渗透结构在一个水平表面相互作用）。这种结晶盐结构的成核和生长与周围的共晶盐可以形成一个相互关联的渗流网络（如链状纳米结构）如图3所示的。图3是背散射电子显微镜，可以通过对比区分不同材料或成分。链状纳米结构比其他共晶盐部分明亮得多。这证明共晶盐已经分离并形成链状结构。图3b清楚地表明一个链状纳米结构生长，连接另一个纳米结构，最终形成一个网状的结构如图3a所示。

图3 纳米流体SEM照片。大量链状纳米结构（明亮的纳米结构）被观察到。相反，在这不同的背散射电子图像意味着纳米结构的组成改变。一些早期的研究提出这些结构与液态盐基纳米流体的相对比热容增强有关。

文献中该热导性增强机制（例如有机/水性纳米流体）包括：（1）聚集粒子充分分散的纳米流体与传统的有效介质理论一致。（2）纳米流体中纳米粒子相互作用聚集也可以联系理论线性聚合模型（即纳米颗粒链接成纳米结构）。盐基纳米流体中的链式纳米结构似乎与聚集在传统的纳米流体聚合模型想似。然而，盐基纳米流体中的链式纳米结构不同于常规纳米流体，因为这结构的形成是基于盐基（即共晶盐）而在纳米粒子形成结构在在常规纳米流体中。由于典型的纳米流体中纳米颗粒的浓度非常小（质量比接近1%），纳米粒子聚合形成的纳米颗粒或纳米结构的影响（这是直接相关的物理量）几乎可以忽略不计，比起导热性系数，这是不相关的量。另一方面，在盐基纳米流体，流体基本身（即共晶盐）形成链状纳米结构和数量是相当大的，因此明显影响纳米流体的相对比热容。据文献报道，当有效比表面积显著增加有效相对比热容也会显著增强，这一点已经被许多科学家证明。对于常规的纳米流体，纳米颗粒形成的最小纳米结构的影响是可以忽略的，但是对于盐基纳米流体是需要考虑的，由于形成纳米结构的数量巨大对相对比热容的影响很大。

换句话说，虽然传统的纳米流体有纳米颗粒聚集，形成一个链状纳米结构增强热导性（即渗透网络），液体盐基纳米流体中纳米粒子附近的盐（纳米流体基体）形成链状结构由于的盐和纳米粒子之间的离子相互作用。由于纳米流体中基液（即盐）形成的纳米结构，这种现象可以显着影响存热特性，即相对比热容。因此，传统的相对比热容模型（方程（1））应重写链状纳米结构形成与盐基纳米流体的联系。一个新的理论模型（模型2，从式（2）所示）可以通过修改模型（1）如下：

其中CP的相对比热/体积，和q是不同成分的混合物形成的纳米流体的密度。其中t，np，s和ns表示合成纳米流体中各物质的热物理属性值，分别为纳米粒子，共晶盐和纳米结构。然而，量化qns/ ns和NS和CP，需要进一步调查是因为它们使用当前的科技不容易直接测量出。在这项研究中与先前的研究中使用的二氧化硅纳米粒子在相同的共晶盐的比较（Li2CO3 - K2CO3），观察到相对比热容相对比热容增强几乎相似。先前二氧化硅纳米流体研究显示相对比热容增强25%而本研究对铝纳米流体显示相对比热容增强32%。这也支持上述提出的机制，增强相对比热容的盐基纳米流体其形成的链状纳米结构主要是因为共晶盐而不是纳米粒子。

  1. 结论

总之，盐基纳米流体使用1%质量浓度的氧化铝纳米颗粒合成。碳酸锂和碳酸钾的共晶混合物（质量比62:38）为分散纳米颗粒的溶剂。的纳米颗粒分散在碱性共晶盐的水溶液中（基质材料），然后通过干燥（蒸发）过程中的用合成的纳米流体。用DSC测定每种纳米材料的相对比热容性值。在这些热循环测量的过程遵循ASTm-e1269标准协议。在文献中盐基纳米流体相对比热容是共晶盐中形成的链式纳米结构是增强相对比热容的基础。先前二氧化硅纳米流体（Li2CO3–K2CO3（99%）和纳米二氧化硅（1%））研究中显示相对比热容增强25%，并且生成大量的链状纳米结构。在这项研究中，氧化铝纳米流体（Li2CO3–K2CO3（99%）和（1%）铝纳米颗粒）显示类似相对比热容的增强（约 32%）并且存在链状纳米结构（图2b）。这支持了该机制，共晶盐（纳米流体基液）受纳米粒子的影响形成链状纳米结是相对比热容增强的主要原因而纳米粒子对相对比热容的增强并没有直接的贡献。

这些

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