超声波辅助ZrO2陶瓷低温钎焊工艺及性能研究外文翻译资料

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Acta Materialia 61 (2013) 126–138

使用银基合金活性钎焊铝-铬镍铁合金600过程中的显微组织演变

A. Laik a,uArr;, P. Mishra b, K. Bhanumurthy c, G.B. Kale a,1, B.P. Kashyap d

a材料科学部门，巴巴原子研究中心，孟买400085，印度

b材料加工部门，巴巴原子研究中心，孟买400085，印度

c科学信息资源部门，巴巴原子研究中心，孟买400085，印度

d冶金工程与材料科学，孟买理工学院，孟买400085，印度

2012年5月27日收，2012年9月11日修订，2012年9月16日接收，2012年10月22日发布

摘要

金属-陶瓷焊接过程被提出用银基合金真空密封活性钎焊铝铬镍铁合金600 可以承受连续工作温度高达560℃，对被提出的可靠连接的夹杂相和界面反应机制使用广泛的微量分析得出钎焊区的微观结构和微量化学成分。持续的加热在400到560℃模拟操作条件显示出钎焊区的微观结构的稳定性，密封性，强度。界面的粘合强度足够高导致氧化铝一侧接头的失败。金属陶瓷界面很高的残余应力导致的氧化铝表面的初始裂纹使连接失败。

关键词：钎焊 微观结构 相稳定 氧化铝 铬镍铁合金

1 .简介

由于其技术重要性，大量连接金属陶瓷的方法已经被研究，尤其是固态扩散连接和钎焊，钎焊氧化铝和金属晶体或其本身的标准工业过程包括表面金属化，这是一个昂贵复杂多步骤的技术，因此，现在尝试用活性金属钎焊的方法来消除这一步骤，其中钎料合金包括活性合金元素如Ti，Zr,V,Cr.Ti是一种有效成分为银基的活性钎料合金(ABA)最常用的元素，他可以通过原位化学反应来改变氧化铝表面的化学成分，由此改变润湿和粘结特性。结果是，在氧化铝表面形成了钛氧化物(TiO2, TiO, Ti4O7或Ti5O9)和Cu–Ti–O 成分(Cu3Ti3O 或 Cu2Ti4O)。

最专注于氧化铝活性钎焊使用的金属与合金（ABA）一直指向于使用基于Ag–Cu共晶体的商业填料，包括2–3 wt.% Ti，更容易形成牢固接头，然而，上述接头服役温度在 400℃左右，不适用于专用的核领域和航空航天领域，尤其是，对于氧化铝陶瓷焊接中子传感器的电密封装置有特殊的要求，在密封条件下连续工作的温度为500℃，尝试用插入柔软和韧性金属薄片的Ag–27Cu–3Ti填充金属获得氧化铝陶瓷600的钎焊接头，但只是有限的成功。作者最近开发了密封的氧化铝陶瓷接头600电子引线，使用Au–18 wt.% Ni合金钎焊，然而，在这些接头钎焊区的微观结构不均匀且持续暴露在高温下，在最近的研究中，另一种采用单级的活性金属钎焊，为了得到更高的固相线温度而不影响润湿性和填充金属的流动性，选择银基商业合金ABA，银-ABA,包含5% Cu, 1% Al和 1.25% Ti (wt.%)，最近的报告以及专利也指出了在钎焊金属和陶瓷中银ABA的通用应用程序。

现在的工作目的是研究使用银ABA填充合金钎焊铝-铬镍铁合金600和使用模拟高温研究其在高温操作条件下的微观结构和微量化学成分。

2 实验和建模过程

2.1 钎焊和接头特性

钎焊实验使用纯再结晶铝管（规模为外径4mm，内经0.4mm，长15mm） 和标注成分为（Ni–15.5Cr–8Fe–1Mn–0.5Cu–0.5Si–0.1C）铬镍铁合金600，使用100-110ml的银基厚衬托活性金属钎焊合金混合涂料（(wt.%) 92.75Ag–5.0Cu–1.0Al–1.25Ti），商业上称为银ABA。钎焊装配时不同元件的位置如图1，热差860℃-910℃各自分析出钎料合金的固相和液相温度，基于前期实验，计划优化钎焊的时间去产生密封的接头，加热的速率以10 ℃/ min到830℃，随后保持等温线温度15min使其均化，然后以80℃/ min加热到950℃，维持两分钟到最后的冷却。整个钎焊过程在真空压力大于2 x 10-5 mbar的电阻加热炉中进行。

每个钎焊接头的真空完整性用氮检漏仪测试，如早期描述。一旦钎焊接头要在高温环境下使用，连接接头可以承受400℃到560℃不同长度时间的加热，多达11500h（约480天），在恒流氩的条件下为了模拟工作条件。这些接头每加热500h要进行密封检测。

钎焊接头是分段垂直于连接界面的，钎焊区的微观结构和相的化学成分形成使用扫描电子显微镜sem能量色散谱仪EDS，电子探针显微分析仪EPMA，配备波长色散光谱仪来表示。为了鉴定氧化铝钎焊合金界面的反应产物，氧化铝片和银ABA箔在真空950℃反应10min，多余的未反应的钎料合金用稀硝酸蚀刻，在酸蚀前后对反应得铝片做XRD，连接接头的力学性能如显微硬度，抗拉强度，断裂行为也如之前描述的进行评估.

2.2 残余应力的估计

残余应力的分布规律，从钎焊温度冷却下来时在焊缝组装件中产生，由于热膨胀系数的不同，用一个二维轴对称连续介质模型有限元估计，由于接头的对称性，根据接头的一半模仿，假设铝管和铬镍铁合金之间的钎料合金厚层为200lm，所用的原理是基于连续介质降阶积分四节点轴对称模型，这些节点位于距夹层附近的界面10mi处。分别有有254890个元素和256017个节点。

Fig. 1.钎焊的装置示意图显示氧化铝管，铬镍铁合金600，银-ABA的位置 (无比例.)

Table 1

采用有限元模型模拟残余应力下材料物理机械性能

在模型中的物理机械性能在表一给出，假定在950度钎焊的界面形成良好的接头，保持均与冷却到室温的过程。计算有有限元解算器，算盘，只有压力平衡方程被解决。金属材料假定表现出弹塑性，边界条件是氧化铝平面的节点在y方向上没有被取代，而且在模拟中没有负载。

3 结果

使用银基ABA合金在950℃钎焊铝铬镍铁合金600 2min，接头在漏气率小于10-10 mbar-l s-1表现出极好的密封性，好于应用限定的两个数量级(10-8 mbar-l s-1)。这些接头的显微特征和详细情况如下。

3.1 钎态接头的微观结构和微观化学成分

钎态接头横截面的典型微观结构如图2，铝铬镍铁合金600的一个钎区，厚度在200-220mi范围内，在显微图片中可以明显被识别。在钎区的另一边，反应产物的连续层在图2中标记为层1和2，分别在氧化铝钎区和铬镍铁合金钎区形成，两个界面均连续且无缺陷，气孔，裂纹和间断出现在沿界面的长度方向。这些沿界面连续反应产物的形成表明填充金属的流动是充分的，在钎焊过程中液体和固体充分相互作用，不同要素的X光图在图3，连同钎焊区的对应反散射电子图。电子数据转换点分析表明Cu, Ti, Al 和 O存在于层1，Ni, Ti, Al 和 Cu存在于层2，表二表明这些相一般的化学成分视EMPA的微量分析而定.

图2和图3表明了未反应的钎料合金形成了一个共晶结构包含富银的基质和含铝的富铜第二相。富铜相位细长层状结构，在整个钎区内均匀分布。在此区的中层，发现了形成一系列小球体的相，尺寸约为2-3ml，这种相在图2中用箭头标记和相3的标记方法相同，相3的一般化学成分表明它靠近钛铝合金霍伊斯勒相，Cu–Ti–Al三元相图表示钛铝合金相存在在一个含有15%铝和铜，10%钛的均匀范围内。

另一种相，在图2中标为4，在整个钎区中形成，尽管这个相合相3比较起来相似（灰度级），它的形状更加细长，化学分析表明它富含铜，包括20%的铝和1.1%的银，这暗示相4是铝和铜平衡渗透的铜铝末端固溶体还指出钛铝合金霍伊斯勒相的化学成分和铜铝固溶体相匹配而且在Cu–Ti–Al三元系中Cu2TiAl/Cu(Al)联络线均匀。

3.1.1 氧化铝钎焊区界面

反应产物的一个5-6ml的连续夹层在图4a中标记为1，沿着氧化铝钎区界面形成，众所周知在陶瓷钎焊过程中陶瓷部分一般需要金属化，一般是在陶瓷表面形成一个金属特征的附着层，然而，活性金属钎焊的现状，在钎焊中钛的融化时氧化铝表面金属化，通过一个稳定的化学反应形成层1，因此提高了填充金属的润湿性，有趣的是在融化的Ag–Cu合金中加入钛导致后者分成两个部分，由于不相混溶区的存在，在富钛的部分钛的浓度或许高达22%，足够在氧化铝钎区表面形成表面润湿性。

跨过反应层1的化学成分变异在图4b表示，浓缩的外形表示在界面的反应区包含两层，标记为1a和1b，为了估测两层的成分，EMPA的斑点分析用100nA的稳定的电子束计数100s，根据微探针分析，反应区几乎三分之二的宽度临近钎焊区域包含层1b，成分接近于Cu3Ti3O并且含铝10%，在1a层中氧和钛的存在和类似于低浓度的铜和铝暗示它将会是钛的氧化物，然而，自从层的厚度仅仅为1-2ml，化合物的准确化学计算不能决定用电子微探针，因此氧化物不能用TiOx表示。正在反应的氧化铝薄片和酸蚀后的XRD剖面图分别在图5a和5b中显示，在钎料合金中Ag, Cu 和 Cu2TiAl相的峰值，连同氧化铝基质可在剖面图中索引。Cu3Ti3O 和TiO峰值的存在明确的表明了他们在氧化铝钎料合金界面的形成。

3.1.2钎区——铬镍铁合金界面

图6a的铬镍铁合金界面钎区的扫面电子显微照相术表明贯穿整个界面均匀的形成一个10-12ml的反应层，反应区钎区一侧的反应产物的碎片形态是固液相高速率反应的表示，基于化学成份，反应区被分成几乎等宽的两层，在浓度分布剖面图中标记为2a和2b，在图6b中表示。钎区2a层富铜，相邻的2b层包含大量的镍，然而钛和铝的浓度在宽度方向保持一致，2a层和2b层的成分分别为Cu2TiAl 和 Ni2TiAl，它们晶体结构相同，最近，拉加万和石川市的研究表明三元相Ni2TiAl 和 Cu2TiAl在大浓度范围有共同的固溶度(gt;10 at.% 在1000℃)，镍和铜占据相同的亚晶格可以相互替代，相同的固溶度导致(Ni,Cu)2TiAl扩展相的形成在Al–Cu–Ni–Ti相图中，因此，层2a和2b假设为富铜和富镍相同的相(Ni,Cu)2TiAl（图6b）

Fig. 3. (a) BSE显微照片 和氧化铝铬镍铁合金600钎焊接头横截面 (b) Ti, (c) Cu, (d) Al, (e) Fe, (f) Ni, (g) Ag and (h) Cr的X-射线图

3.2 热处理对钎区显微结构的影响

钎焊接头，连续经过400-560℃的热处理高温时期11500小时，在曝光的最后维护所需要的漏气率，热处理的接头甚至在400℃暴露11500小时的接头测试漏气率为10-10 mbar每秒，560℃的热处理，四分之五的接头的漏气率为10-10 mbar每秒，然而在6500小时后的暴露后漏气率为10-10 mbar每秒。

Table 2

用银——ABA钎焊氧化铝和铬镍铁合金600时在钎区四相形成平均化学成分 (at.%) (标记在图2)

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