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2013年至2016年北京和上海的PM2.5质量浓度增长过程研究
Investigating the PM2.5 mass concentration growth processes during 2013e2016 in Beijing and Shanghai
Jinjin Sun a, Mingjie Liang a, Zhihao Shi a, Fuzhen Shen a, Jingyi Li a, Lin Huang a,
Xinlei Ge a, Qi Chen b, Yele Sun c, Yanlin Zhang d, Yunhua Chang d, Dongsheng Ji c, Qi Ying e, Hongliang Zhang f, Sri Harsha Kota g, Jianlin Hu a, *
摘要
华北平原和长江三角洲是中国污染最严重的两个地区。外场观测研究表明,两个地区经常发生“爆发性”PM2.5质量浓度增长。本研究分析了北京(BJ)和上海(SH)两个从清洁条件(即PM2.5lt;35mu;gm-3)到重污染条件(即PM2.5gt;150mu;gm-3)的所有PM2.5质量浓度增长过程。这两个地区的代表性城市,在2013 - 2016年期间使用每小时监测的PM2.5浓度数据。在BJ和SH中分别筛选出了173和76个增长过程。计算PM2.5浓度增长速率(PMRR)和动态增长持续时间以说明增长过程的特征。进一步分析了BJ和SH的每小时颗粒化学组分数据和气象数据。PM2.5总质量的4年平均PMRR两地相似,BJ为7.11plusmn;9.82mu;gm-3h-1和SH为6.71plusmn;6.89mu;gm-3h-1。2013年至2016年,两个城市的PM2.5增长过程呈下降趋势,反映了过去几年实施的排放控制的有效性。颗粒组分对PM2.5总质量增长的贡献在BJ和SH中是不同的。 BJ中PM1有机气溶胶(OA),SO42-,NO3-和NH4 的平均PMRR值分别为1.90,0.95,0.82和0.53mu;gm-3h-1。 SH中PM2.5的OA,SO42-,NO3-和NH4 的平均PMRR分别为1.70,1.18,1.99和1.14mu;gm-3h-1。基于不同组成部分的贡献,建议将BJ和SH中的PM2.5增长过程分为“其他组成部分 - 主导增长过程”,“所有组成部分 - 促成增长过程”,“一个或多个爆炸性次要组成部分 - 主导增长过程”和“混合因子增长过程”四类。潜在的源贡献因子分析和气象条件分析表明,两个城市在不同类型的增长过程中的来源和盛行风有很大差异。北京的重要的来源地区河北和山东,上海的重要来源地区是江苏和安徽。北京的增长过程中的主导风向是东北风,南风和西南风,上海的增长过程中的主导风向是西北风。结果表明,尽管在BJ和SH之间的增长过程中PM2.5总质量的PMRR相似,但两个城市的贡献成分,盛行风条件和形成过程大不相同。未来的研究需要研究两个城市不同PM2.5质量浓度增长过程的详细形成机制。
关键词:华北平原,长江三角洲,PM2.5,增长过程,化学组分,来源
1引言
近年来,由于大量的空气污染物排放,以及由于经济快速发展和城市化进程加剧导致的能源消耗快速增长,中国一直遭受严重的雾霾污染,其特征是高细颗粒物(PM2.5)浓度(Bai et all., 2014)。特别是华北平原(NCP)和长江三角洲(YRD)是PM2.5污染最严重的两个地区(Wang et all., 2015a; Zhang and Cao,2015),它们也是中国人口最多,经济最发达的地区,而且重度PM2.5污染对公众健康构成巨大威胁(Hu et al.,2017; Lelieveld et al.,2015; Liu et al.,2016a)。
研究表明,PM2.5浓度可以在这两个区域快速增长(Ji et al.,2014; Li et al.,2016; Lv et al.,2017; Sun et al.,2014)。 例如,Zheng et al. (2015年)发现,2012年1月和2013年1月,位于NCP地区的中国首都北京(BJ)的PM2.5浓度急剧上升可达数百立方米/小时。 et al. (2014)还观察到2013年1月12日至13日期间BJ中PM1(即空气动力学直径lt;1mu;m的颗粒物质)质量浓度比清洁期间测量的PM1高10倍以上。 Li et al. (2016年)发现,雾霾雾的平均PM2.5浓度比2013年12月位于长三角地区的大都市南京的清洁时期高3.4倍。
近年来进行了许多研究,以研究两个地区重雾霾空气污染的形成机制(Guo et al.,2014; Huang et al.,2014a; Sun et al.,2016; Sun et al.,2014) ; Wang et al.,2015a; Yang et al.,2015; Zheng et al.,2015)。已经确定了影响PM2.5增长的几个因素,包括高初级排放(Yang et al.,2016; Zhang et al.,2012b),高污染区域的区域运输(Chen和Xiang-De,2017; Fu et al., 。 2016; Sun et all., 2017; Wu et all., 2017; Xue et all., 2014),secondary transformation(Quan et all., 2015; Tian et all., 2015; Wang et all., 2014b),以及不利和停滞的气象条件(Fu和Chen,2016; Wang et al.,2018b; Zhang et al.,2015; Zhang et al.,2014b)。例如,Kang et al. (2014)发现二次化合物占2012年冬季BJ总PM2.5的49.8%。Huang et al. (2014b)发现,在严重雾霾污染事件中,二次气溶胶形成占PM2.5的51%。 BJ于2013年1月。在2015年1月的南京城市工业区,Yu et al. (2018)观察到PM2.5中主要水溶性离子(SO42-,NO3-和NH4 )的平均质量浓度在污染期间比清洁期间测量的高约2-3倍。另一方面,Zhang et al. (2014b)发现,2013年1月中国东部地区的气象条件(表面风弱和近地面异常反转)可以解释超过2/3的雾霾事件演变变化。
空气污染已成为中国公众最关注的问题,特别是在NCP和YRD地区(Chang et al.,2017; Chang et al.,2018; Huang et al.,2014b; Shu et al.,2017; Wang et all., 2015b; Zhang et all., 2014a; Zhang et all., 2014b)。实施了综合污染控制战略,如“大气污染防治行动计划”(2013年)(Liang et al.,2017; Qiu,2014),通过减少污染物排放(主要是PM,SO2)来改善空气质量和NOx)(Huang et al.,2013; Wang,2012; Zhang et al.,2012a)。因此,自2013年以来,这两个地区的年平均PM2.5浓度一直在下降(Wang et al.,2017b)。然而,在过去几年中,两个地区的严重雾霾污染事件仍然频繁发生。迫切需要了解严重雾霾污染事件的形成机制。尽管在先前的研究中已经确定了个体事件或过程的因素,但这些因素的总体相对重要性仍然不清楚(Hu et al.,2015b; Sun et al.,2014; Yang et al.,2015)。本研究的目的是研究控制因素对NCP和YRD地区不同PM2.5增长过程的相对重要性。结果将有助于我们了解严重雾霾污染事件的机制,并有助于设计有效的策略,以改善NCP和YRD的空气质量。
2数据和方法
2.1研究城市和数据收集
在本研究中,我们使用2013年1月18日至2016年12月31日期间在北京(BJ)和上海(SH)的小时浓度分析了PM2.5的动态积累。BJ和SH分别是NCP和YRD地区最大的特大城市(补充材料中图S1所示的位置)。
许多研究选择BJ和SH来代表NCP和YRD的空气质量,如(Hua et all., 2015; Ji et all., 2014; Yang et all., 2015)。 2013年1月18日至2016年12月31日BJ和SH的PM2.5每小时浓度来自中国国家环境监测中心出版网站(http://113.108.142.147:20035/emcpublish/)。 该数据集的测量方法可以在先前的研究和其中的参考文献中找到(Hu et al.,2014; Hu et al.,2015a; Wang et al.,2014a)。
从2013年5月1日至5月24日,通过Aerodyne气溶胶化学形态监测仪测量BJ中的每小时PM1化学成分OA,SO42-,NO3-和NH4 。测量结果在中国科学院大气物理研究所(IAP)进行。(39°5828N,116°2216E),位于BJ北三环和四环之间。采样点位于市中心,大多数PM2.5质量监测站点位于市中心。根据一项使用1年环境监测数据检查BJ中空气污染物标准的空间和时间变化的研究(Guo et all., 2017),北京城市地区的PM2.5高度均匀。 Sun et al., 给出了ACSM测量和数据分析的描述。在2014年6月1日至12月31日期间,通过AeRosols和气体监测仪(MARGA,Applikon BV,NL)(Chang et al.,2016)测量SH中每小时PM2.5化学成分的OC,SO42-,NO3-和NH4 比率为2用于将OC转换为OA(即OA = 2OC)(Xing et al.,2013; Zhang et al.,2014a)。
2.2 PM2.5增长过程
我们关注从清洁条件([PM2.5] min)到重污染条件([PM2.5] max)的PM2.5质量浓度增长过程。 [PM2.5] min是最低PM2.5浓度小于35mu;gm-3,[PM2.5] max是最高PM2.5浓度大于150mu;gm-3。 PM2.5增长过程的实例显示在图S2中。 PM2.5浓度上升率(PMRR)在方程1中定义:
PMRR (mu;g m-3 h-1) = (1)
PMRR用于说明PM2.5质量浓度增长过程的强度(Lv et al.,2017; Yang et al.,2015)。在本研究中,计算PMRR和动态增长持续时间以说明增长过程的特征。筛选了四年研究期间BJ和SH中PM2.5的所有增长过程,并计算了每个增长过程的PMRR。此外,选择在BJ和SH中可用组分测量期间筛选的PM2.5质量浓度增长过程用于进一步分析。总共在BJ中鉴定了22个PM2.5增长过程,并且在SH中鉴定了19个具有可用组分测量数据的过程。然后计算每种组分的PMRR用于这些增长过程。通过将增长过程的结束时间的浓度除以41组PM2.5质量浓度增长过程的开始时的浓度来计算每种化学组分的增长比率和PM2.5总质量增长比率。然后使用以下 et al., 式定义增长比率(MR):
(2)
2.3气象和潜在源解析(PSCF)分析
为了进一步分析气象因素对PM2.5增长过程的影响,研究了BJ和SH各增长过程中的气象条件。本研究考虑了气象参数,包括风速(WS,m / s),风向(WD,°N),温度(T,°C)和相对湿度(RH,%)。气象观测资料来自中国国家气象信息中心出版网站(http://data.cma.cn/data/)。分析了不同PMRR间隔的增长过程的气象特征。
PSCF方法(Hopke,2016; Xin,2016)用于通过分析轨迹路径来识别可能的源区域。 HYSPLIT模型由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)的空气资源实验室(ARL)开发(Stein et al.,2016),用于使用国家环境预测中心计算72小时后向轨迹( NCEP)再分析数据。在本研究中,受体部位的高度设定在地面以上500米的高度。轨迹覆盖的整个地
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