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双分子层蓝磷的电子及光学性质
摘要
我们在密度泛函理论 (DFT) 和紧束缚近似的框架下, 研究了单层和相关叠加的双层蓝磷的电子和光学性质。我们推算出了单层和双层蓝磷的紧束缚哈密顿量跳跃参数利用DFT的结果。两种不同堆叠的两层双层蓝磷的能量带隙随外加电场的变化被展示出来。我们根据 DFT 理论中的介电函数, 研究了外部电磁辐射对系统的线性响应。相对较大的电子带隙和可能的剥离形式的散装结构由于薄弱夹层耦合, 使蓝磷成为未来电子设备合适的候选
I.引入
在石墨烯的发现以后, 其他双层纳米结构在理论上被预言了，并且在实验室得以合成。其中, 在实验室中还成功制作了单层黑磷、双层皱缩结构, 并研究了几种理论工作。此外, 另一种A7形式的双层结构的磷被称为蓝磷, 它被确定为稳定的双层黑磷由于它的声子谱没有虚数频率。同时, 对少数层磷的屈曲结构的理论研究也很少。并且它证明蓝磷在非磁性原子的替换下也是稳定的。最近在双层黑磷中预测了量子自旋霍尔状态。石墨烯中的碳原子有sp2杂交, 导致在石墨烯平面内的sigma;和平面外pi;态。在磷的情况下, 杂交是由额外价电子引起的sp3。sp3 杂交导致了在磷双层纳米结构中的平面外原子位置和屈曲结构。石墨烯中的电子带主要来源于与石墨烯平面垂直的pi;态的原子 pz 轨道。因此, 简单的单一紧束缚模型相当好适用于费米水平附近的低能量状态。但为 sp3 杂交在磷你应该考虑至少4个原子轨道为适当的紧束缚模型。从实验的角度来看, 由于难以获得单层, 多层结构在实验室中更加方便。在双层和多层的2D 纳米结构中, 层数和叠加可以调节不同的物理特性。电子带隙可通过堆叠在硅烯中进行调谐。光学性能也依赖于石墨烯和黑磷。由于屈曲原子结构, 蓝磷比石墨烯更有可能堆积。在 DFT-D 模型中应考虑层间由于范德华相互作用而引起的粘连。在紧束缚计算中, 层之间的绑定由原子之间的附加跃点建模。本文研究了单层和双层蓝磷的电子和光学性质。在双层蓝磷的情况下, 我们认为相邻层有四种不同的叠加 为电子计算从 DFT 和四个原子轨道紧束缚模型被使用了。最后, 基于 DFT 计算了单层和最稳定双层结构的光学性质。
II.模型与方法
研究了单层和双层蓝磷不同叠加在 DFT 和紧束缚理论中的电子性质。将 DFT 结果与紧束缚模型相结合, 得到了适用于未来双层蓝磷理论研究的所需参数。
FIG. 1: (a) 单层, (b) AA 堆叠双层和 (c) AB 双层蓝磷的结构。
A.密度泛函理论
在这项工作中, 所有的第一原理计算都是使用虚拟包来执行的。交换相关电势模拟是通过归纳梯度近似和PBE来进行的。采用 500 eV 动能截止的平面波基集。利用 vdW 共轭梯度法对所有原子位置和晶格常数进行了优化。此外, 利用 Monkhorst-PACK方法24 ╳24╳1 k 点的布里渊区取样, 消除了超级中单分子膜与30Aring;真空的相互作用。能量的汇合被设置了作为 10 8 eV 在二个步之间, 并且作用对每个原子的最大汉宏-费曼力量小于 0:001 ev/A 在离子松弛。
B.紧束缚计算
在紧束缚计算中, 我们认为四原子轨道每个磷原子作为基础集。对于单层, 最近邻域 (NN) 和次近邻 (NNN) 之间的跃迁包括在紧束缚哈密顿中。在双层的情况下, 相邻层之间的跳跃也包括在哈密顿。为了构造总哈密顿的科斯特跳跃参数, 包括 s 和 p 原子轨道的现场能量, 最近邻 tNN 和邻近邻 tNNN 原子点和层之间的跳跃参数提取在第一个布里渊区域中, 用 DFT 对带结构进行拟合。实数空间的哈密顿矩阵是傅里叶变换和对角线化找电子带作为波向量的函数在第一个布里渊区中。在这里, 所有紧密绑定计算都是使用自开发的代码来执行的
III.结果与讨论
单层蓝磷由两个不同的子格子组成, 由屈曲长度隔开, 如图1所示。单层屈曲长度为1.23 Aring;, 可与以前的报告和硅烯屈曲长度相比较。所有的结构参数也显示在表 I 。在图2中绘制了 DFT 和紧束缚模型中的电子带结构和状态 (PDOS) 的局部密度。单层蓝磷是一种间接隙的半导体。第一布里渊区的最高占据态 (VBM) 和 最低未占据能带（cbm）分别为 K 和 M 之间。间隙值为密度泛函理论的 1.94 eV, 与紧束缚带结构一致。黑色/蓝色箭头显示 VBM 和CBM在 DFT/紧束缚理论中的位置。根据不同原子轨道的 PDOS局部态密度, 费米层周围的主要贡献与 p 原子轨道有关。石墨烯不同, s 原子轨道在状态总密度中的贡献是不可忽略的, 这表明不同的 s 和 p 原子轨道杂交对紧密结合计算的重要性。
FIG. 2:（a）电子带结构和（b）状态 (PDOS) 的局部态密度图单层蓝磷在密度泛函理论和紧束缚模型。
双层蓝磷, 我们检查了不同的堆叠, 如图1所示。在 AA 堆叠(图 1 (b)) 中, 第二层恰好高于第一个图层, 但在 AB 堆叠 (图 1 (c)) 中, 上层在 xy 平面上相对于第一层移动。由于屈曲, AB 双层结构存在不同的原子构型。AB堆叠的松弛过程是从不同的结构开始的, 以保证AB结构的最小能量。我们最小化了所有结构的内部原子力和应力。根据我们计算的 AA 和 AB 层双层蓝磷具有最小的能量, 并认为是在下面最稳定的结构。AA 和 AB 栈的层间结合能是25兆伏特 (12.5 兆伏/原子的内聚力), 这是一个典型的范德华层状结构, 这样, 石墨烯-六角氮化硼超晶格的凝聚能被发现大约9:5 兆伏特/原子从GGA vdW 公式。双层蓝磷中的弱结合使双层从大块体中剥离出来成为可能。双层结构的层间距离分别为 AA 和 AB 栈的3.24 和3.21Aring;。双层的屈曲参数与蓝磷的单层基本相同。 图3为 AA 和AB 栈绘制稳定的双层蓝磷的电子带结构和 PDOS。
FIG. 3：电子带结构和局部态密度图 (a, b) AA 和 (c, d) AB 叠双层蓝磷。
在双层结构中, VBM 和CBM的位置几乎没有变化, 但它们相互移动, 消除了能量缺口, 达到了 1 eV。在双层结构中, 原子 p 轨道进入电子间隙区域。 由于两个相邻层之间的相互作用, 单层中的每个能量带被分成两个波段。在迭代蒙特卡罗方法中, 采用 DFT 和紧束缚的 t 形过程来获得最佳的参数集。s 和 p 原子轨道的现场能量的差异为单层和不同类型的蓝磷双层结构的-4.55 eV。 表二包含了构造不同结构哈密顿所需的所有紧束缚参数。我们对单层蓝磷的紧束缚参数与参考文献有很好的一致性。由于 AA 堆叠的简单原子结构, 只有最近的近邻跳跃导致相对良好的结果, 但对于 AB 堆叠, 我们认为最近的邻居和下一个最近的邻居跳跃积分的双层蓝磷。
TABLE I: 单层和双层蓝磷的平衡结构参数
TABLE II: AA 和 AB 栈中单层和双层蓝磷的紧束缚参数。
AA 和 AB 堆叠的局部态密度显示了 s 原子轨道对双层结构状态总密度的贡献。紧束缚模型预测电子带隙的位置和大小, 这是一个简单的原子轨道基础模型的一个显著的成功。我们研究了在紧束缚模型中, 垂直外电场对双层蓝磷带隙的影响。电场在每一个平面上产生一个潜在的差异, 并转移与不同层相关的能量带。 这一转变填补了 VBM 和CBM之间的能量区, 并以足够高的电势关闭了电子带隙。结果表明, 在其他2D 材料中, 外部电场可能会打开带隙。分子在硅烯上的吸附也可以看作是一个内部电场, 它能改变结构的带隙。图4显示了带隙作为 AA 和 AB 栈应用电场功能的变化。外部电场不改变 VBM 和煤层气的位置, 但降低了电子间隙。能量隙是闭合的电场围绕 E = 0.6 伏/A 兼容最近公布的 DFT HSE06 结果
FIG4:电子带隙为 AA 和 AB 栈作为应用外部电场的功能。
IV. CONCLUSION结论
本文综述了 AA 和 AB 叠层中单分子膜和双层蓝磷的电子和光学性质。DFT 与斯莱特-科斯特紧密结合的比较为每个原子配置提供跳跃参数表。层间的弱结合提出了在实验室中从大块中剥离双层蓝磷的可能性。在紧束缚模型的基础上, 外部垂直电场产生了原子依赖电位, 从而关闭双层蓝磷中的电子带隙。最后, 利用密度泛函理论研究了双层蓝磷的叠加相关光学性质。比较静态平行折射率n||(0)=1.44和静态垂直折射率 nperp;(0) = 1.84 的单层蓝磷可与石墨烯 (n||(0)= 1.12 和nperp;(0) = 2.75)。在垂直方向上, 蓝磷的折射率值低于预期的石墨烯。蓝磷可能在未来 (光电) 电子器件的基础上应用于2D 材料。
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