美国东南部细颗粒物水溶性有机碳（WSOC）的空间和季节变化：对次生有机气溶胶形成的影响外文翻译资料

 2022-11-25 14:49:33

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美国东南部细颗粒物水溶性有机碳（WSOC）的空间和季节变化：对次生有机气溶胶形成的影响

X.Zhang1，Z.Liu1,*，A.Hecobian1,**，M.Zheng2，N.H.Frank3，E.S.Edgerton4，and R.J.Weber1

1地球和大气科学学院，佐治亚理工学院，亚特兰大，佐治亚州，美国
2北京大学环境科学与工程学院，北京，中国
3美国环境保护署空气质量规划与标准办公室，三角公园研究，美国北卡罗莱纳州
4大气研究与分析公司，美国北卡罗来纳州卡里
*现地址:美国加利福尼亚州利弗莫尔桑迪亚国家实验室燃烧研究设施
* *现任职于:美国科罗拉多州柯林斯堡科罗拉多州立大学大气科学系


致:张某（xzhang3@gatech.edu）


收到日期: 2012年3月19日-在大气化学和物理杂志上发布。讨论: 2012年4月13日
修订日期: 2012年7月6日-接受日期: 2012年7月14日-公布日期: 2012年7月25日

　

摘要：通过分析2007年美国东南部15个城市和农村EPA联邦参考方法(FRM)网站收集的900个24小时Teflon填料中水溶性有机碳(WSOC)和其他PM2.5组分的时空分布，研究了美国东南部地区的二次有机气溶胶(SOA)。将2008年夏季在格鲁吉亚城乡配对站点进行的WSOC在线测量与过滤数据进行了对比。基于FRM过滤器，除了生物质燃烧事件(levoglu-cosanlt;50ng·m-3)，WSOC和硫酸盐与PM2.5质量(R2sim;0.7)高度相关。两种组分都含有大量PM2.5 (分别为13%和31%，WSOM和硫酸铵分别为25%和50% )。硫酸盐和WSOC全年都跟踪环境温度，表明温度效应主要与光化学和/或天气学速度加快有关，而由于生物源碳氢化合物排放增加而导致的影响较小。FRM WSOC和较小程度的硫酸盐在整个区域空间上是均匀的，但在夏季异戊二烯排放量较大的区域，WSOC略有增加(27%)。正矩阵法(PMF)分析确定了夏季WSOC的两种主要来源类型；22%的WSOC与硫酸铵有关，56%的WSOC与棕色碳和草酸盐有关。2007年夏季，观察到FRM WSOC在城市发生了一次小规模变化(10%)，但是，2008年8月在一个城市/农村对(亚特兰大/约克维尔)进行的在线WSOC测量比较表明，WSOC (31%)与FRM数据相比差异显著更大，表明对城市填充的偏差较小。实测亚特兰大市区过剩量，再加上边界层高度估计值，得出8月份亚特兰大WSOC日生产量估计值为0.55 mg·C·m-2·h-1，介于上午和下午之间。本研究揭示了美国东南部细颗粒的区域性特征，证实了SOA的重要性以及生物排放和人为排放的作用。

1引言

美国环保局报告说，过去一个世纪(1901年至2005年)美国南部和东南部的年平均气温异常显著低于美国其他地区(http://www.epa.gov/climatechange/science/recenttc.html)。与此同时，波特曼等人(2009年)研究显示20世纪以来区域气候变化在美国南部最为显著。以往对气溶胶光学厚度的现场和卫星观测研究表明，这些区域上空的气溶胶可能是其原因。气溶胶对辐射强迫的直接影响估计将产生-116W·m-2(Carrico等人，2003年)的夏季冷却，整个美国东南部夏季的辐射冷却比冬季大-3.9W·m-2(Goldstein等人，2009年)。与全球平均CO2辐射强迫为1.66W·m-2和全球平均气溶胶直接辐射强迫为-0.5plusmn;0.4W·m-2相比，这些估算值具有重要意义(IPCC，2007年)。美国东南部预测的中纬度北部生物源排放量最高(图1a)，该地区的冷却霾主要来自生物源的二次有机气溶胶(SOA) (Goldstein等人，2009年)。已知SOA由前体挥发性有机化合物(VOCs)的气相光氧化形成，包括生物烃，例如异戊二烯(Kroll等人，2006)和单萜(Hoffmann等人，1997年；Ng等人，2007年)。以及芳族化合物(Odum等，1997年)和可能的来自人为排放的大量其他未识别的半挥发性有机物种(Robinson等人，2007年；de Gouw等人，2011年)。其他过程也可能在SOA形成中发挥作用，例如生物源排放和人为排放之间的协同作用( de Gouw等人，2005年；Weber等人，2007年)。以及通过云处理形成SOA ( Ervens等人，2008年)和缩合水相化学( Hennigan等，2009年；Lim等人，2010年；Tan等人，2010年；Ervens等人，2011年)。

美国东南部的农村环境通常散布在许多城市地区，其中包括亚特兰大大都市区，细颗粒物(PM2.5)的国家环境空气质量标准( NAAQS )经常被超过( Cohan等人，2007年)。已经进行了许多环境研究以了解该区域上SOA的形成( Lee等人，2010年及其中的参考资料)。根据有机碳与元素碳(OC / EC)的比值，Lim和Turpin (2002年)发现，二次OC (SOC)约占亚特兰大市区实测OC的一半，SOC的小时贡献率有时可达88 %。利用水溶性有机碳(WSOC)作为夏季SOA碳的测量方法，Weber等(2007年)和Hennigan等人(2009年)报告了类似的有机碳分数，由于初级有机碳的贡献减少，这些分数在农村地区一直较高(~75%) (Weber等人，2007年)。郑等人(2006年)利用基于分子标记的化学质量平衡(CMB-MM)模型对美国东南部碳质气溶胶的空间分布进行了研究，根据阿拉巴马州城乡对碳质气溶胶的研究结果发现，城市碳质气溶胶的过量主要来自汽车排放和肉类烹饪。布兰查德等人(2011年)还报告说，根据对搜索(东南气溶胶研究和表征)过滤数据的分析，亚特兰大城市的大部分过量有机碳来自具有化石碳源的机动车排放。高等人(2006年)从在图1中的四个搜索地点收集的24h过滤器样品中分析极性有机成分。

图1 (a) 2007年MEGAN - ECMWF全球异戊二烯年排放量的地图、(b)基于EPA国家排放清单( NEI ) 1999年的SO2点源、(c) FRM和CSN采样点的地理位置

2004年夏天，发现了大气处理生物源排放(即萜烯氧化)作为腐殖质类物质(HULIS)来源的直接证据。还基于2004-2005年在这四个地点收集的过滤器样品，Ding等人(2008年)研究了生物源SOA示踪剂的空间和季节趋势，发现异戊二烯氧化产物2 -甲基四醇与SOC之间存在显著相关性。对亚特兰大市区夏季最小生物量燃烧排放期间PM2.5WSOC的放射性碳(14C)分析表明，WSOC中约70 %至80 %的碳是现代碳，而不是化石碳。这表明，假设WSOC的主要来源是SOA的形成(Weber等人，2007年)。希切尔等人(2007年)根据田纳西州大烟山国家公园PM2.5总碳(OC和EC)的放射性碳数据，估计2004年夏季和冬季当代碳的平均比例分别为92%和81%。然而，这些研究大多基于在相对短的时间周期内从有限数量的地点收集的具有低时间分辨率的滤波样本，并且所有这些研究都容易受到滤波采样伪像的影响。

本文通过对2007年美国东南部15个站点900个联邦参考方法(FRM)过滤器中提取的WSOC、硫酸盐和其他PM2.5化学成分的测量，研究了二次气溶胶的空间和季节变化，从而补充了这些环境结果。这些结果表明，由各种管理机构收集的大量FRM过滤器在调查细气溶胶源和非挥发性成分的特性方面具有潜力。本文研究了非生物质燃烧对PM 2.5的贡献；其他地方介绍了基于这一数据集的生物量燃烧贡献( Zhang等人，2010年)。此外，2008年在格鲁吉亚城乡配对地点采样的一个夏季月份在线WSOC和其他具有高时间分辨率的气体和气溶胶数据补充了24小时综合滤波数据，允许在短得多的时间尺度(昼夜)上检查SOA源和地层，并且对采样伪影的敏感性较小。通过对城市和农村地区SOA日变化趋势的比较，对东南地区SOA形成过程中生物源排放和人为排放的作用提供了重要的认识。

2 方法
2.1 滤波器采样和测量

从美国东南部的EPAFRM监测网络中选择了15个FRM滤波器采样点。这些地点分布在三个州(阿拉巴马州、乔治亚州和南卡罗莱纳州)；根据地理位置和周围主要排放源，8个被分类为城市，7个被分类为农村(图1c)。张等人(2010年)提供网站的完整列表，包括名称、位置和类型。站点的一个子集(8个城市站点中的7个和一个农村站点Yorkville)是EPA CSN (化学形态网络)站点，具有额外的气溶胶成分数据，包括OC、EC和金属(图1c )。对应于2007年每第六天采样的FRM过滤器样本子集产生了每个站点60个过滤器和总共900个用于分析的过滤器。此外，还包括一系列字段空白(36个过滤器)和复制过滤器(43个过滤器)，用于质量控制。PM 2.5质量浓度由国家监管机构通过重力测定。从EPA CSN站点子集获得的OC测量值(totniosn方法)未针对可能的正采样伪影进行调整，因此表示环境OC的较高估计值。过滤器归档约一年后(在T lt; - 20°C的黑暗中)进行以下化学分析，且仅限于从Teflon过滤器中提取的水溶性物质。

过滤器提取和随后的分析方法的详细描述在其他地方介绍(Zhang等人，2010年)。简而言之，通过30分钟的超声处理，将每个过滤器在30毫升18 –MOmega; Milli-Q水中提取。然后使用0.45 PTFE一次性注射器过滤器过滤液体提取物。用Siever总有机碳(TOC)分析仪(GE水系统，Boulder，CO)对液体提取物中的WSOC进行定量，方法检出限(LOD)为0.33g·C·m-3，总测量不确定度为9%。左旋葡聚糖和其他碳水化合物的定量使用Dionex高效阴离子交换色谱-脉冲安培检测(HPAEC-PAD)。化合物分离用Dionex CarboPac PA-1柱和200 mM NaOH的梯度洗脱(Zhang等，2010年)。用Dionex DX - 500离子色谱-二酮交换柱和Dionex AS11-HC阴离子柱测定了水溶性阳离子(钠、铵、钾和镁)和阴离子(氯化物、硫酸盐和草酸盐)。使用具有长路径(1m)液体波导毛细管池( LWCC-2100，世界精密仪器，Sarasota，FL)的UV / Vis分光光度计测定散装液体提取物的光吸收光谱。波长360和370 nm之间的平均体吸收(b ap365，以m-1为单位)被用作可溶性棕色碳光吸收的测量。赫科比安等人(2010年)部分基于本工作中使用的FRM过滤器，详细描述棕色碳源的方法和结果。

FRM Teflon过滤器对于环境PM 2.5成分测量并不理想，因为未剥蚀采样方法可能导致人为因素。长达一年的储存还可能导致半挥发性组分(例如硝酸盐、半挥发性OC )的损失(Watson等，2009年)。从位于同一位置的CSN站点的尼龙过滤器测量的FRM NH4 和NH4 之间的比较表明，CSN NH 4 浓度平均比FRM NH4 浓度高15% (对应于1.15的线性回归斜率)，反映了与FRM过滤器的NO3—相关的半挥发性NH4 的可能损失(Zhang等人，2010年)。因此，来自FRM过滤器的硝酸盐测量不被认为是可靠的，并且所报告的WSOC和其它组分(包括PM2.5质量)应当被视为与环境PM2.5相关联的挥发性较低物质的测量。

2.2 在线测量

从2008年9月2日至15日，作为2008年8月佐治亚州气溶胶搜索(AMIGAS)现场研究的一部分，在线PM2.5 WSOC测量是使用粒子液体采样器(PILS)和TOC分析仪(Sullivan等人，2004年)进行的。同时在佐治亚州的两个搜索站点，即杰斐逊街(JST)和约克维尔(YRK)。JST (33.777◦N，84.416◦N)是位于亚特兰大市中心西北约4公里处的一个城市场地，位于商业/住宅混合区。YRK (33.929◦N，85.045◦N)是一个约55公里外的农村地区。Hansen等人(2003年)对取样点作了详细描述。环境微粒通过PILS与上游的URG PM2.5旋风分离器和平行板碳剥蚀器(Eatough等，1993年)浓缩成连续的液体流。在整个研究期间，每天(东部时间03 : 00、10 : 00和19 : 00)通过将采样流分流通过Teflon过滤器(直径47 mm，孔径2.0m，Pall生命科学)进行三次背景WSOC测量。环境WSOC数据被空白校正并以10

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