加拿大生物质燃烧羽流中黑碳的尺度依赖性湿清除外文翻译资料

 2022-11-29 15:41:17

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加拿大生物质燃烧羽流中黑碳的尺度依赖性湿清除

  1. W.Taylor,J.D.Allan,G.Allen,H.Coe,P.I.Williams,M.J.Flynn,M.Le Breton, J.B.A.Muller,C.J.Percival,D.Orm,G.Forster,J.D.Lee,A.R.Rickard, M.Parrington,and P.I.Palmer

摘要

湿沉降是从大气中去除黑碳（BC）的主要机制，并且是确定其大气寿命，垂直梯度和全球运输的关键。BC在气候系统中很重要，特别是它能调节辐射能量收支，但在周围环境中湿清除的定量案例研究却很少。我们检测了三种加拿大北方生物质燃烧羽状物中采样的气溶胶粒度分布和BC涂层性质，其中一种通过沉淀云，由此提出BC湿清除的案例研究。这消耗了大部分羽流的BC质量，并且发现最大和最多涂布的含BC的颗粒被优先去除，这表明成核清除可能是主要机制。计算的单散射反照率（SSA）显示出的变化很小，因为大量的非BC颗粒也存在于受降水影响的羽流中。其余的BC核比之前BC降水流出亚洲的研究中观察到的要小，这可能是与加拿大生物质燃烧颗粒相关的亲水性化合物的厚涂层所导致的。这项研究提供了BC尺寸，混合状态和去除效率的测量，以约束在生物质燃烧区域中BC湿清除的模型参数化，这将有助于减少辐射强迫计算的不确定性。

1、介绍

黑碳（BC）是大气中主要的吸收性气溶胶，是一种重要的无处不在的气候暖化剂。BC的光学特性影响气溶胶层的单散射反照率（SSA），这决定了其辐射强迫的标志（Haywood和Shine，1995）。BC的全球和地方排放以及其化学处理、大气寿命和光学性质仍存在重要的不确定性。需要观测以进一步约束和验证围绕大气中BC过程的模型参数。开放式生物质燃烧（BB）是不列颠哥伦比亚省最大的源类别，在2000年占总排放量的40％（Bond 等人，2013），并且来自该来源的BC的尺度分布和混合状态被用来展示与化石燃料排放的系统差异（Kondo等，2011; Sahu等，2012）。

模拟研究表明，湿沉降是BC从大气中去除的主要机制（Textor 等人，2006），因此决定了它的寿命和大气负荷。由于对流通常伴随着降水，这也会影响数量和质量浓度的垂直分布，这对确定辐射强迫很重要（Samset等，2013）。由于计算的去除率对所使用的微物理方案敏感（Textor 等人，2006; Croft 等人，2010; Vignati 等人，2010），因此这些配置文件通常很难用模型表示（Koch 等人，2009）。

在气候模型中，复杂的气溶胶与云间的相互作用必须被简化以减少计算需求，许多微物理过程在空间和时间上都是分网格的。云内清除发生在两个阶段：气溶胶活化形成云滴，并通过沉淀去除液滴。可根据上升气流速度和气溶胶数浓度的经验关系来计算云滴数浓度（Lohmann等，2007）。另外，许多模型使用参数化设计来模拟基于尺寸和组成的科勒理论、激活的气溶胶生长到云滴之间的水蒸气竞争（Ghan 等人，2011）。通过计算自动转换速率（云水转化为降水的速率）来确定降水，这被调整为模拟详细的微物理方案（Lin 等人，1983; Liu and Daum，2004）。通过将降水速率乘以清除系数来计算云下清除率，清除系数可以是大小分解的，并且可以再次凭经验或基于理论考虑来计算（Wang等人，2010）。一些模型处理明确的尺寸分辨，云液体，冰和混合相微物理学（例如Jacobson，2003），这可以与测量的垂直剖面产生更好的一致性。用观察（尤其是尺寸分布，吸湿性和混合状态）来约束两种类型的湿清除方案（Koch 等人，2011）是有必要的。显式微物理模型也用于研究较小规模的现象（如云微物理学，云与气溶胶的相互作用和空气质量），环境测量同样需要约束和比较。

新的BC通常被认为是疏水性的，如果之后用亲水性材料涂覆（Khalizov等人，2009; Liu等人，2013），其可以在液云中充当云凝结核（CCN）。在生物质燃烧羽流中，这种涂层被认为是在排放后的头几个小时内发生的（Abel，2003; Akagi等，2012），并且涂层通常比化石燃料排放更厚（Kondo等，2011; Sahu等2012）。BB排放可以是高效的CCN（Lathem等，2013），也可以作为冰核（IN）（Petters等，2009），尽管BB排放物中的不同化学物种可能比其他物种更有效。最近的一些研究表明，非核化清除（即冲击）机制可能对BC更有效（Twohy 等人，2010）和冰云（Stith 等人，2011; Baumgardner 等人，2008）。

不同的清除机制表现出不同的尺寸和组成依赖效率。在液态云中，BC通常需要可溶性涂层才能激活，而较大的粒子通常是更有效的CCN（Dusek 等人，2006）。对于所有主要的冰核形成模式，较大的颗粒通常也是更有效的IN（Hoose和Mouml;hler，2012）; 但是可溶性涂层已被证明可抑制BC冰核形成（Koehler等，2009）。落冰和雨滴可以清除粗模式颗粒和液滴，从而去除已经激活的颗粒（Miller和Wang，1991; Seinfeld和Pandis，1998; Croft等，2009）。这种类型的清除对艾特肯模式气溶胶也更有效。对于典型的BC尺寸分布，其横跨Aitken和积累模式，因此冲刷清除有利于较小的BC，而成核清除有利于较大的BC（Jacobson，2003）。

Oshima等人（2012）计算了黄海和东海对流气团中液态云对柴油主导BC的去除率。通过比较不同空气包裹的BC / CO比值，他们计算了BC的传输效率（TEBC），BC的部分未被降水去除。 Moteki等人（2012年）表明，更大的BC颗粒，也有更多的涂层材料，在这个过程中被更有效地去除，这意味着它们必须已被成核清除。对于BC最多的气团（TEBClt;0.3），剩余的BC核心粒径分布与Schwarz等人所见相似。在偏远太平洋的原始条件下，表明一部分BC不会被湿清除，并且能够长距离传播。在本文中，我们提出了一个尺寸相关的生物质燃烧BC的湿清除的案例研究，由于其微观物理性质的不同，它可能表现出不同于柴油主导的BC。首先，我们对实验进行了概述，并利用回溯轨迹和气象卫星数据来识别同一地区加拿大北冰洋火焰中的三个羽流，其中一个羽流已经穿过了一片沉淀云。富兰克林等人（2014）最近强调使用遥感测量类似羽流的气溶胶枯竭，但他们无法确定机制或测量羽流中剩余颗粒的性质。我们使用在三个羽流中取样的原位测量来检查气溶胶尺寸分布和BC涂层性质，以确定最可能的去除机制并考虑其对光学性质的影响。

  1. 试验

2.1 BORTAS-B

BORTAS-B是BORTAS的第二阶段（在大西洋使用飞机和卫星的人员量化BOReal森林火灾对对流层氧化剂的影响）项目（Palmer等，2013），并于2011年7月至8月在加拿大东部和北大西洋进行。该项目旨在用机载组合、地面和遥感测量研究生物质燃烧羽流的化学组合。本文使用英国BAe-146-301大气研究飞机（ARA）上进行的气载气溶胶进行测量，并在2011年7月20日关注单次飞行（B622）.B622的飞行航迹如图1所示.ARA采取了在UTC时间14:56从哈利法克斯斯坦菲尔德国际机场起飞，在大致东西向的轴线上飞行一系列锯齿形和直线飞行，然后在UTC时间19:11降落在魁北克市Jean Lesage国际机场。

图1.为期5天的HYSPLIT后轨迹，从采样的时间和位置（方形标记）开始，每隔6小时用三角形标记。部分（a）和（b）

分别显示水平和垂直轨迹。航迹的水色部分为HYSPLIT降水区域，黄色圆点显示2011年7月18日至20日之间的MODIS火灾数据。灰线显示的是从浅灰色开始并以深灰色结尾的航迹。

2.2仪表

2.2.1单颗粒烟尘光度计

单颗粒碳烟光度计（SP2，Droplet Measurement Technologies，Boulder，CO，USA）使用激光诱导白炽灯以单颗粒为基础测量难熔黑碳（rBC;以下简称BC）（Schwarz等，2006）。颗粒通过高强度1064纳米Nd：YAG激光器，将含有BC的颗粒加热至白炽。白炽灯由两个光电倍增管（PMT）检测，一个配有窄带滤光片以确定白炽灯的温度。在BORTAS期间，它们运行在不同的增益设置下，以扩大仪器的动态范围。不管混合状态如何（Slowik等，2007; Moteki和Kondo，2007），这两种PMT检测到的信号与颗粒中存在的难熔黑碳质量成正比，并使用1.8g/cm-3的密度转换成质量等效的核心直径(DC)。使用几种尺寸的单分散Aquadag（Henkel Corporation，Bay Point，CA，USA）校准宽带PMT（测量粒子60DC275nm），使用由Gysel等人报道的质量与流动性的关系计算颗粒质量（2011年）。然后校正该仪器与大气层BC相比的响应差异（Baumgardner等，2012; Laborde等，2012b）。然后将窄带PMT（测量90 DC 550 nm）交叉校准到重叠区域的宽带。使用足够的激光功率运行该仪器，以确保BC颗粒1 fg（飞克）的100％检测效率。在羽流中，BC质量浓度的统计不确定性通常为10％，平均时间为10 s，由于生物量燃烧BC的仪器响应与校准物之间可能存在差异，精度在20％以内。

McMeeking等人描述了ARA上的SP2的仪器设置（2010）并在此简要总结。SP2通过连接到改进的罗斯蒙特入口的1/4英寸不锈钢管进行采样（Foltescu等人，1995）。尽管最近的结果表明，罗斯蒙特入口可以在更大直径和更高密度下增强气溶胶测量，但绝大多数BC质量存在于lt;600 nm的颗粒中，其中生物质燃烧排放的典型密度下的效率接近统一（Trembath et 等人2012）。使用1L/ min的旁路流量将入口和SP2之间的损失降到最低，这也减少了入口处的停留时间。

SP2还能够测量光散射颗粒（LSP，不含BC的颗粒）和含BC颗粒的涂层性能。两个雪崩光电二极管（APD）检测1064 nm处的散射光，检测到的信号与颗粒的散射截面成正比。一个APD是位置敏感的，这就提供了激光中粒子位置的测量（Gao 等人，2007）。这就允许了光束边缘处点阵激光功率的计算，因为如果配置正确，激光具有高斯分布。然后使用前沿（LEO）拟合来计算颗粒开始蒸发前的散射截面。在这项工作中，我们将最高激光强度的5％作为基线数据考虑在前沿。

然后使用Mie核/壳建模来推断涂覆颗粒直径（DP），从而推断涂层厚度，虽然这取决于假定的核心密度和BC核心和涂层的折射率（Taylor 等人，2014）。在这个分析中，我们假定BC核心密度为1.8g/cm^-3（邦德和伯格斯特伦，2006年）和核心折射指数nc=（2.26-1.26i）（Moteki等，2010）。通过比较Mie计算与热脱落颗粒的散射，Taylor等人给出了这些最适合用于化石燃料BC的参数（2014年）。由于类似的生物质燃烧排放分析尚未进行，我们使用这些参数假设化石燃料和生物质燃烧BC的核心性质大致相同。对于壳折射率，我们已经设想了ns =（1.5 0i）的值（Reid等，2005a）。

气溶胶质谱仪

使用一种紧凑型飞行时间气溶胶质谱仪（AMS，Aerodyne Research Inc，Billerica，MA，USA）（Drewnick等人，2005; Canagaratna等人，2007）测量非耐热的亚微米气溶胶质量浓度。 AMS报告出有机气溶胶（OA），硫酸盐，硝酸盐，铵和氯化物质量浓度，尽管在此分析中我们只考虑OA浓度。先前已经描述了AMS在ARA上的操作（Crosier等人，2007; Morgan等人，2009）。 AMS连接到罗斯蒙特进样口，由于柱塞加热以及样品管线进入机舱时温度升高，气溶胶流被认为是干燥的。

数据按Morgan等人所述进行处理（2010年），采用0.5的收集效率。不幸的是，在B622上着陆后，飞机失去动力，在进行电离效率（IE）校准之前必须关闭AMS。对于B622，应用后续飞行的校准（B623），这可能在AMS数据中引入了系统误差。作为误差大小的估计，对于B622后进行的七次硝酸盐校准，IE /空气束的标准偏差为平均值的13％。之前的校准由于AMS中的电源模块出现故障而被丢弃，该电源模块在B622之前被替换。此外，在本案例研究中，AMS数据仅用于监测OA / CO比率的相对变化，因此这种增加的不确定性不会影响分析方法或结论。

扫描流动性粒子尺寸

定制的扫描迁移率粒度仪（SMPS）系统从与AMS相同的入口取样，测量的粒子迁移率直径分布（Dmob）分成28个对数间隔范围20-350nm的分区。定制的低压水基冷凝颗粒计数器（WCPC型号3786-LP，Aerosol Dynamics，Berkeley，CA，USA / Quant Technologies，Blaine，MN，USA）连接到TSI 3081差动迁移率分析仪（DMA）。WCPC以0.6 L/min吸取，其中一半用作样品流量，DMA鞘流量为6 L/min。数据使用Zhou（2001）开发的例程进行反演，平均时间超过30s。

支持测量

使用积分浊度计（TSI 3563，St.Paul，MN，USA）测量气溶胶光散射系数（BSca）。这里我们只考虑在550nm处的散射测量，尽管来自仪器的另两个波长的数据被用于校正截断部分和非朗伯光源（Anderson和Ogren，1998）。在浊度计

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