黑碳加重中国大城市霾污染外文翻译资料

 2022-12-04 14:43:05

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黑碳加重中国大城市霾污染

A. J. Ding1,2,3, X. Huang1,2,3, W. Nie1,2,3, J. N. Sun1,2,3, V.-M. Kerminen2,4, T. Petauml;jauml;2,4, H. Su1,3,5, Y. F. Cheng5, X.-Q. Yang1,2,3, M. H. Wang1,2,3, X. G. Chi1,2,3, J. P. Wang1,2,3, A. Virkkula1,2,4,6, W. D. Guo1,2,3, J. Yuan1,2,3, S. Y. Wang1,2,3, R. J. Zhang7, Y. F. Wu7, Y. Song8, T. Zhu8, S. Zilitinkevich4,6, M. Kulmala4, and C. B. Fu1,2,3

摘要： 研究发现气溶胶与行星边界层（PBL）的相互作用加强了中国大城市的空气污染。我们发现，黑碳（BC）气溶胶对改变边界层气象条件起到关键作用，因此加重霾污染。通过对2013年12月在各地的现场观测的模型模拟和数据分析，我们证明了黑碳对边界层的加热作用，尤其是在边界层上部，和由此导致表面热通量减少大幅降低边界层高度的发展，从而提高了极端灰霾污染事件的发生。我们定义这个过程为黑碳的“穹顶效应”，它表明了我们迫切需要减少黑碳排放，这是减轻中国大城市极端灰霾污染的有效途径。

  1. 引言

我国近年来频频发生严重而持续的雾霾污染，尤其是在中国东部的大城市[Parrish and Zhu, 2009; Ding et al., 2013; Huang et al., 2014; Zhang et al., 2015]。除了黑碳的高排放率和二次气溶胶的快速形成[Huang et al., 2014; Guo et al., 2014]，这些极端高污染事件的形成大都是因为不利的气象条件[Ding et al., 2013; Z. Wang et al., 2014; Zhang et al., 2016]。然而，当前运行的空气质量模式通常低估了颗粒物（PM）质量浓度的极端峰值[ Z. Wang et al.，2014；J. Wang et al.，2014 ]，这使得政府迅速采取措施来应对这种极端污染事件或在气溶胶浓度达到危险值的时候发布提前预警十分困难。最近的研究发现，“在线”耦合模型，通过考虑气溶胶对行星边界层（PBL）的反馈，可以提高对这类事件的预测能力[ J. Wang et al., 2014; Zheng et al., 2015; Wang et al., 2015]，但对于在这个反馈过程中起关键作用的气溶胶成分和过程的定量研究还比较少。

黑碳（BC），也被称为煤烟，是一种重要的颗粒污染物，因为它对人类健康会产生不利影响[Bond et al., 2013]。与细颗粒的总质量相比，城市空气中黑碳在气溶胶总质量浓度中只贡献了一小部分，约5-15%[Yang et al., 2011]。然而，从气候变化而言，黑碳与褐碳（BRC）是大气中对辐射最贡献最大的气溶胶成分[Jacobson, 2001; Huang et al., 2011; Bond et al., 2013]。研究发现黑碳在区域乃至全球的气候[Menon et al., 2002; Ramanathan and Carmichael, 2008]和极端天气[Fan et al., 2015; Saide et al., 2015]中起重要作用。由于黑碳在大气中寿命较短，减少黑碳排放已成为一种缓解全球变暖的切实可行的方法[Jacobson, 2001; Bond et al., 2013]。

报导称中国的黑碳排放率较高[e.g., Qin and Xie, 2012]，因此导致极端雾霾天气中黑碳浓度高[Andersson et al., 2015]。研究表明，在中国，黑碳对于影响区域气候和极端天气的发生有重要影响[Yu et al., 2001; Qian et al., 2003; Ding et al., 2013; Fan et al., 2015]。然而，目前为止，中国还没有专门针对控制黑碳排放的措施，可能是因为分别从气候和环境政策的角度，更多目光都主要放在二氧化碳和细粒子的总质量浓度。在这项研究中，基于在中国东部不同地点的观测，我们证明了黑碳通过其与边界层气象条件的相互作用来加重冬季中国大城市的灰霾污染。

图1 气溶胶与边界层相互作用对PM2.5浓度和边界层高度的水平分布和垂直结构的影响

  1. 运行EXP_WF和EXP_WoF得到的PM2.5下午（12:00-16:00）的质量浓度最大差异
  2. 运行EXP_WF和EXP_WoF得到8个灰霾事件下14:00PM2.5质量浓度差异，以北京-南京一带为轴线取横截面。红色实线和虚线分别是运行EXP_WF和EXP_WoF得到的边界层平均高度。两张图的单位都是。

2、结果

2013年12月，我国几乎三分之二的范围都遭遇了严重的霾污染（PM2.5浓度高于国家二级空气质量标准，即日平均浓度75），尤其是在我国东部的大城市（图S1a）。 为研究黑碳如何通过气溶胶与边界层相互作用来影响霾污染，我们使用WRF和WRF-Chem模式，考虑复杂的物理化学过程的一种在线耦合三维欧拉化学输送模式[Grell et al., 2005]。 我们设计了三个平行实验：（1）没有任何气溶胶反馈 (EXP_WoF)，（2）从所有化学成分来考虑气溶胶总（直接和间接）辐射效应反馈(EXP_WF)，（3）考虑除去黑碳的气溶胶反馈(EXP_WFexBC)。详细的模型构造在方法部分和表S1中给出。通过比较模式仿真结果和地面观测的PM2.5和黑碳浓度，向上和向下的短波辐射，潜热和感热通量，无线电探空仪和飞机观测的气象要素，和化学成分，我们评估了三个实验的模式性能。

通过运行EXP_WF模拟出的我国PM2.5月平均浓度（图S1b）很好的符合了我国东部PM2.5的空间变化（图S1a）。与各种测量结果对比评估表明不包含黑碳和含黑碳的EXP_WF模式能更好的表现实验期间我国东部主要大城市的黑碳垂直结构、气溶胶光学厚度的吸收、太阳辐射、地表能量收支的时间变化（图S2-S4和表S2）。另一方面，没有气溶胶的反馈，在许多地区模式（运行EXP_WoF）低估PM2.5浓度达100um m-3，例如中国东部和四川盆地（图1a），同时高估了边界层的高度边界层顶部的PM2.5浓度。

为探讨黑碳在气溶胶与边界层反馈中的作用，我们在三大城市中选择了灰霾天（PM2.5每小时最高浓度超过200mu;g m-3），北方的北京，南方的南京，与华北平原西部地区的郑州（图1B），图2 展示了探空资料与模拟的气温垂直廓线的对比，气温日变化和黑碳引起的垂直加热。运行EXP_WF ，即考虑所有气溶胶反馈，很好地再现了观测得到的气温垂直结构，尤其是在600-1200m高度间。EXP_WFexBC与EXP_WF相比，在300-1200m之间气温明显低了1-1.5°C，这表明黑碳在改变边界层上部气温中起重要作用。太阳辐射的大气衰减的平均垂直分布，定义为大气中太阳辐射强度的逐渐丧失[Idso, 1969]，表明尽管黑碳的最大浓度是在近地面，但短波辐射发生最大变化是在边界层上部，因为在上部更多有效的短波辐射被单位质量黑碳吸收（图2c）。这些结果也与以前的模拟和观测研究一致 [Samset and Myhre, 2011; Cappa et al., 2012; Ferrero et al., 2014; Samset et al., 2014]。因此，白天连续加热导致傍晚最高气温改变（16:00左右，图2b），这有利于在傍晚和夜间逆温层的形成。

图2.(a) 灰霾天气下20:00通过观测与WRF-Chem模拟得到的气温垂直廓线对比图。黑色圆圈表示观测结果，黑线、蓝线和红线分别表示EXP_WoF, EXP_WFexBC和EXP_WF模拟的结果。

(b) 运行3种模式得到的黑碳引起灰霾天白天气温变化和边界层高度。

(c) 黑色实线表示黑碳平均浓度的垂直分布。红线和蓝线分别表示黑碳和其他气溶胶引起的短波辐射的大气衰减。黑色虚线表示灰霾天气下单位质量黑碳引起的短波辐射加热速率。

垂直加热速率的变化，以及由边界层气溶胶引起的表面感热通量，造成了PBL上部和下部相反的效果：在边界层上部的净加热效果和近地面部分的净冷却效果。这一变化增加了大气分层引起的边界层高度大幅下降。在三个城市中，郑州的边界层高度降低最为明显，因为黑碳浓度最高（图2b）。12月24日的情况很好的证明了黑碳的加热对边界层上部温度垂直廓线变化有很大作用。图S5a表明气溶胶粒子大幅增加了那日郑州的大气辐射加热，尤其是在12:00左右边界层的上部。垂直温度能明显看出边界层上部大气的显著加热和近地面大气的显著冷却（图S5b）。EXP_WoF和EXP_WFexBC忽视了黑碳的作用，模拟出的结果与观测结果有明显不同（图S5c）。而模拟的时候考虑黑碳，即EXP_WF，模拟的结果与观测结果差距很小，尤其是边界层上部的加热特征。

图3 边界层高度变化散点图。在北京-天津-河北，河南-山东和长江三角洲地区由黑碳和其他气溶胶引起地表热通量（感热通量和潜热通量）变化进而引起边界层高度变化。黑碳的影响由计算EXP_WF和EXP_WFexBC模拟结果的差值得到，其他气溶胶的影响由计算EXP_WFexBC和EXP_WoF模拟结果的差值得到。红色实线和蓝色实线分别表示对数据进行回归计算得到的拟合直线，回归计算软件由圣地亚哥州立大学的Andrew J.Bohonak提供。

对流边界层的发展主要是通过热过程[Yu et al., 2002; Ding et al., 2013; Suuml;hring et al., 2014; Petauml;jauml; et al., 2016]。空气污染改变边界层的发展，是通过改变表面的浮力通量和支持边界层上部覆盖逆温的发展[Suuml;hring et al., 2014]，这是通过吸收地表长波辐射和大气中的太阳辐射[Yu et al., 2002]。分析辐射强迫（图S6和S7）表明黑碳作为辐射效应最明显的气溶胶，在加热大气和冷却地面过程中起关键作用，这与以前的研究结果一致[e.g., Ramanathan and Carmichael, 2008]。图3显示由黑碳和非黑碳气溶胶引起的边界层高度的降低表现为表面热通量的改变。如果只考虑地表浮力通量的影响，地表通量的变化会引起边界层高度相等的变化 [Yu et al., 2002; Suuml;hring et al., 2014]，考虑黑碳和不考虑黑碳之间的差别说明由黑碳垂直加热引起的分层变化对边界层变薄有重要作用。进一步的一维单柱模型证实了边界层上部的黑碳能引起白天边界层高度的降低，尽管与总黑碳量相比，边界层上部的黑碳少了30%，但是其作用几乎能与总的黑碳相比（图S9）。图3也表明在地表通量变化少的情况下，黑碳能增加边界层高度（图3左侧）。进一步研究发现这一现象主要发生在黑碳排放相对少和地表反照率高的地区（图S8b和8c），但是在黑碳排放高和太阳辐射强的地区，比如我国东部的大城市，四川盆地，我国南部地区，边界层高度极有可能因此降低。

  1. 结论

我们的模拟结果显示中国东部的大城市，包括北京，郑州，南京和上海，在1月期间边界层高度频繁地降低（图4）。总之，边界层高度降低的概率变高了，并且这一现象是与大城市黑碳排放率有关。非线性关系可能说明对单位数量的黑碳，气溶胶与边界层反馈作用在高气溶胶浓度的情况下会减弱，因为太阳辐射被减弱。这表示如果黑碳排放量减少到一定值，如80kg km-2 month-1，空气质量会有很大改善。在中国，尽管中央政府意识到PM2.5对人类健康产生不利影响后逐渐在控制细颗粒物污染，最初主要的控制措施是针对非黑碳气溶胶，如SO2和NOx，但是持续增长的黑碳排放量在新一年里仍保持不断增加[Qin and Xie, 2012]（图S10）。我们的分析表明如果缺少对黑碳排放量的控制措施，那么为减轻空气污染所做的其他努力极有可能被抵消，因为通过气溶胶与边界层的相互作用会抑制边界层发展甚至引起极端雾霾天气频繁发生。更重要的是，图4所示以上介绍的反馈机制不仅关系到中国的大城市，也同样适用于其他为人们熟知的污染严重的大城市，如新德里，巴黎，墨西哥和圣地亚哥。

图4 不同黑碳排放速率引起下午（12:00-16:00）边界层高度发生变化（升高或降低10%和降低超过30%）的频率，基于在2013年12月模拟区域的所有格点。晶须表示标准差。粗实线表示对3个数据集的双指数模拟。黑色菱形图标表示与中国大城市和其他国家大城市相对应的黑碳排放速率。中国大城市的排放数据由清华大学的MEIC数据库提供，其余城市的数据来自ECCAD网站(http://eccad.sedoo.fr)的MACCity目录。

研究结果清晰的说明了黑碳气溶胶能降低边界层高度，因此将污染物积累在边界层下部，造成近地面霾污染加重。黑碳在气溶胶与边界层反馈机制中的关键作用，在于它对近地面大气的冷却效果和边界层上部的加热作用。黑碳对地表热通量减少的贡献

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