大气气溶胶的形成和生长：来自SMEARII（Hyytiälä, Finland）的八年气溶胶粒径分布数据外文翻译资料

 2022-12-10 15:58:25

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大气气溶胶的形成和生长：来自SMEARII（Hyytiauml;lauml;, Finland）的八年气溶胶粒径分布数据

Miikka Dal Maso1), Markku Kulmala1), Ilona Riipinen1), Robert Wagner1),Tareq Hussein1), Pasi P. Aalto1) and Kari E. J. Lehtinen2)

1) Division of Atmospheric Sciences, Department of Physical Sciences, P.O. Box 64, FI-00014 University of Helsinki, Finland

2) Finnish Meteorological Institute and University of Kuopio, Department of Applied Physics, P.O.Box 1627, FI-70211 Kuopio, Finland Dal Maso, M., Kulmala, M., Riipinen, I., Wagner, R., Hussein, T., Aalto, P. P. amp; Lehtinen, K. E. J.2005: Formation and growth of fresh atmospheric aerosols: eight years of aerosol size distributiondata from SMEAR II, Hyytiauml;lauml;, Finland. Boreal Env. Res. 10: 323–336.

摘要：我们分析了1996和2003年间位于Hyytiauml;lauml;（ Finland）某一北部森林观测点持续测量的粒径分布。从八年的数据中，我们确定了新粒子生成发生的时期，同时也确定了没有生成的时期，去除了模棱两可的状况。这些事件日基于它是否可能决定新粒子的形成和增长速率而被分类。接下来计算这些特征量。我们发现新粒子生成频繁发生在北部森林的边界层，并且至少包含了24%的事件日。比起一年中的其他时节，事件更可能发生在春季和秋季。超过3nm的粒子平均生成速率是0.8cm–3 s–1，在春季和秋季速率更大。平均生长速率为3.0nm h-1，在夏季达到峰值。创建的该事件数据库对于未来引领大气中新粒子生成原因的研究十分宝贵。

引言

吸收，散射和云凝结核（CCN）组成的大气气溶胶的特性影响着地球的辐射平衡。但是，气溶胶辐射强迫的量级有着巨大的不确定性，一部分是因为大气气溶胶的源处于未知的状态。

测量气溶胶粒径分布的仪器技术发展到能够测量最小的尺度，这使学者能理解二次气溶胶粒子的生成。近来十年，实施在遍布全球各种环境和场所的观测已经表明新的次级粒子生成频繁的爆发式的发生在地球大气中(Kulmala et al. 2004)。这类观测从最北边的亚北极区的拉普兰，遥远的北部森林(Mauml;kelauml; et al.1997, Kulmala et al. 1998)，重污染的城市(Mouml;nkkouml;nen et al. 2005)，南极地区(Koponen et al. 2003)，沿海的边界层(Orsquo;Dowd et al. 2002)到德国的工业农业地区(Birmili and Wiedensohler 2000)。所有这些观测的共同点在于他们表明极小的气溶胶粒子出现在大气并随后增长到更大尺度的些许片段，潜在地直到他们到达可以通过散射太阳辐射或作为云凝结核（CCN）的尺度间接产生气候效应。

但是这些观察所得通常是在观测活动中得到的，并且科学界缺少长期持续的观测数据。这些观测对于评估新粒子生成的影响非常有价值，使得学者们能确定由于次级气溶胶生成的气溶胶流入的数量。结合其他大气特性的测量，长期的测量也使研究进入次级气溶胶生成的动力学领域，并且为气候模型提出限制数据尝试预报未来气候状况。

环境气溶胶粒径分布的测量始于1996年一月芬兰Hyytiauml;lauml;的SMEAR II站点，并且已经不间断地持续至今。在这项研究中我们分析这些粒径分布数据来确定新粒子生成和增长的阶段，也包括那些观测到的没有粒子生成的时期。我们为事件发生定义了一个简单的标准，并且将它们用于八年间的测量数据。我们也识别了可能定量确定粒子出现和生长速率的事件日，以及其它在形成事件中描述气溶胶动力学的参量。该结果年际变化用于研究找寻新粒子出现的季节差异。早先粒子形成时期的研究只集中在粒子形成被观测到的时期，经常使用一个分类系统来描述爆发的强度和连续性(Mauml;kelauml; et al. 2000b, Boy and Kulmala 2002)。但是，当在地方和特定地区源促成的被测气溶胶的大气中进行定点测量时，经常存在些是否某一特定日子表现出粒子形成的争议。考虑到粒子形成过程仍然是未知的，结合大气测量的性质，我们认为找到某一位于形成和未形成时期的准确分界线是不可能的。但是，对于数据分析来说，区分粒子形成和未形成的时期是非常重要的。

我们在此提供的新粒子形成的爆发种类是简单并且运用已知的指导原则来确定新粒子形成的阶段。除此以外，它区分了粒子形成和未形成的日子。通过这个新的分类，结合改良过的分析方法和特别长的资料组，我们旨在为学者们提供一个将便于使北部森林次级气溶胶粒子形成的原因和量级清楚地显出来的数据库。

位置描述和使用仪器

北部森林生态系统测量站SMEARII是一个位于苏格兰松树林的用于大气科学，土壤化学和森林生态学研究多种不同成分演变的跨学科的合作平台(e.g. Hari and Kulmala 2005)。该站的主要研究课题是气态和颗粒污染物以及它们在云形成中的作用，环境和树木结构对于气体交换的影响，水输送和树木的成长，许多当地土壤物质的预算。

该站位于Hyytiauml;lauml;，芬兰南部(61°51acute;N, 24°17acute;E, 海拔170 m)。其周围森林是延伸几千米至北部和东北部的42年生本土松树林。距离该站西部1km左右有了个小湖泊；该站的基础设施建设位于该湖岸边。其最近的城镇是位于西南距离50km的Tampere和位于东北距离100km的Jyvauml;skylauml;。

该站具有大量的用于测量森林生态系统和大气相互影响的设施。其中包括一座72m的测量多种痕量气体浓度，气象参数（风速，温度，相对湿度），多种通量和放射的塔楼(Vesala et al. 1998,Kulmala et al. 2001b)。

图1位于Hyytiauml;lauml;的SMEARII站测得的粒径分布示例。上表是三个模式下的粒径分布，核模态（3-25nm），Aitken模态（25-100nm）和积聚模态(gt; 100 nm)。这些标记代表测得的数据点，实线显示通过Hussein et al. (2005)的方法自动拟合所获得的趋势。下表现是没有核模态粒子的双峰型粒径分布。

粒子粒径分布是是用一套两个微分迁移率粒度仪（DMPS）(Aalto et al. 2001)。DMPS系统从样品空气中使用微分迁移率分析仪（DMA）提取一个小的电迁移增量并将之传输到凝结粒子计数器（CPC）。第一的DMPS测量粒径在3-10nm的粒子；它由一个长10.9cm的Hauke-type DMA和一个a TSI Model 3025 CPC组成。第二的DMPS测量10-500nm的粒子，由一个28cm的DMA和一个TSI Model 3010 CPC组成。该气溶胶与一个74 mBq (2 mCi) 85Kr放射源中和。通过使用一个带有临界孔的密闭循环排列来维持鞘流(Jokinen and Mauml;kelauml; 1997)。取样是在测量阁楼的距离地面2m高，穿过东墙实施的。初始样品流是以25m3h-1 进入仪器的。DMPS系统的粒径分布都连接起来从而得到3-500nm的粒径范围。连接后系统的解析时间是10min，每天总计达144个粒径分布。

DMPS系统是与1996年一月安装在SMEARII站，目的是得到亚微粒气溶胶粒径分布的规律的背景数据。当时新粒子生成被认为可能的但在大气中很少发生(Mauml;kelauml; et al. 1997)；长时间序列的观测对于研究该现象是非常必要的。在那以后，该仪器就持续运转。为此，我们挑选了从1996年1月30日到2003年12月31日，总计2892天，这一时间段。

粒径分布分析

SMEARII站测得的亚微粒粒径分布表现出两或三种模式的一种模态结构，这通常以对数正太形式分布的。特征包括累加态，覆盖了100-500的粒径尺度，这种特征几乎一直存在。通常也存在25-100nm粒径范围的模态，这组成了Aitken模态。但是，我们经常研究一个范围在3-25nm的第三种模态，叫做核模态（见图1）.

一个新粒子模态出现在低于25nm粒径范围的情况被认为是因为来自前体蒸汽的新粒子的生成（见Kulmala et al. 1998, 2001a中例）。这些粒子通常随后生长，形成能增长到更大尺度的核模态，有时能达到Aitken或者积聚模态的尺度。在这些事件中，随后测得的粒径分布中的过渡通常平稳，与其他模态参数的变化不大。事实表明这会持续很多个小时—有时甚至数天—尽管变化呈水平平流，在很大层面上我们认为这是粒子生成的强有力证据(Kulmala et al. 1998)。

新粒子生成事件的分类

在SMEARII时间序列中，新粒子生成（NPF）的情况被频繁观察到。为了可靠判定导致NPF事件的过程和大气条件，我们需要事件被记录的时间和没有粒子形成的时间。通过使用这些信息，为分析相关大气变量和将它们与NPF事件相联系提供了后续可能性。但是，目前NPF事件还不存在唯一的数学标准或定义。

我们逐日分析这些数据：每个24小时时段，从午夜到午夜，根据其是否包含新粒子形成事件进行分类。为了减少主观偏见，一个三人小组实施该分类。划分某天为NPF事件日，需要满足一下条件：

1尺度分布中必须清楚出现粒子的一个新模态。

2 该模态必须从核模态粒径中开始。

3 该模态必须在数个小时的跨度中占优势。

4 该新模态必须呈现出增长的迹象。

使用这些标准我们旨在将新粒子生成从点源中区别。这是出于将当地污染源区别于粒子的自然产生的需要，比如交通或取暖，这些是能够产生核模态粒子的。我们也明确说明一个NPF事件总是涉及粒子生长。这是由新粒子生成是在尺度小于我们仪器探测下限的假设下成立的，因此生长对于NPF研究非常必要。

与事件日相同，当人们研究导致NPF事件的原因时，出于比较和控制的目的，也对没有新粒子生成的日子存在研究兴趣。我们称这些日子为非事件日。它们以缺少核模态粒径范围的粒子为特征，大部分呈现出双峰型粒径分布。但是，许多天既不能满足分类为事件日的标准，又不能满足分类为非事件日的标准。这些包括核模态范围的粒子一些零散的出现的日子，或我们能够看到某一模态后来的阶段在Aitken模态粒径范围内生长的日子。这些日子被分类为未定义的；其目的是将它们从任何分析比较的事件日和非事件日中移除。

当我们尝试确定基本的特征量，就需要为一次NPF 的爆发设置附加要求，比如粒子增长速率（GR）和成核速率（J nuc）。为此，展开的粒径分布需要表现良好，意味着在相当长的时间里核模态应该清楚可识别的。我们的仪器时间分辨率是10min，这是为了让我们有足够的数据点来分析。为了区分这些来自高信任度的粒径分布特征量，我们将NPF事件分为两类（图2）：

I类：判定为高信任度等级的生长速率和成和速率的日子，

II类：这些参量的衍生物不合理或者结果的准确性存疑的日子。

图2 粒子生成爆发和它们分类的实例。上方两个图表显示新粒子生成事件日，其中我们可以得到生长速率（GR）和形成速率（FR）（I类事件）。第三个表格显示了一生长速率判定不成功的事件（II类事件）。最底的表格显示某天极其微小的粒子当前零散，但该天不能被称为新粒子生成的事件日（未定义）。

图3 日常粒径分布分类判定流程图

I类被分成I a和I b。I a类包含非常清晰和强烈的生成事件，只有很少或者没有先前存在的粒子使新生成的模态模糊，从而使它们适合为NPF事件的案例研究建立模型。I b类包含剩余的I 类事件。

该分类表讨论了每种案例，从而确定其符合标准。在图中不符合将某天分类为事件日或非事件日标准的情况，那么该天被分类为“未定义”。待分类日首先按顺序分析；初始的分类后，它们根据其类别进行分类，并且重新评估。这是为了消除评估者可能存在的随意性。

上表显示了分类过程中作出的主要决定（图3）。尽管我们的分类方法仍然存在一些主观因素，但是我们的观念相比之前的方法呈现出些许改良(如Mauml;kelauml; et al. 2000b, Kulmala et al. 2001b)。在这些论文中，分类是以强度和新粒子模态视觉上的识别为基础。我们方法的主要改良体现在没有粒子生成的日子和有粒子生成爆发的日子之间清晰的差别。最有疑问的日子，以小粒子零散出现的日子或某一新模态开始在Aitken粒径范围生长的日子为例，被分类为未定义并且因此从分析比较的事件日和非事件日中撤走。简单来说：当我们不能为NPF事件定义一套明确的标准时，相比以前的方法，我们的方法能通过减少误分类的几率来进行改良。

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