基于观测模型的重庆市环境臭氧形成机理及源归因探讨外文翻译资料

 2022-12-21 16:45:52

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基于观测模型的重庆市环境臭氧形成机理及源归因探讨

SU Rong1, LU KeDing1*, YU JiaYan2, TAN ZhaoFeng1, JIANG MeiQing1, LI Jing1, XIE ShaoDong1, WU YuSheng1, ZENG LiMin1, ZHAI ChongZhi2 amp; ZHANG YuanHang1

1北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室，中国北京100871

2重庆生态环境监测中心, 重庆401147

摘要：2015年夏季, 在重庆开展了密集的实地活动，通过整合当地臭氧预算分析、相对增量反应性的计算和经验动力学模型方法，探讨臭氧污染的形成机制，臭氧的来源、当地的产率和控制因素, 以及挥发性有机化合物的关键物种。研究发现, 重庆存在着局部臭氧快速形成的潜力。在臭氧污染事件中, 在逆风站南泉、城站赵展和顺风站金云山发现臭氧产率较高。当地平均臭氧产率为 30x10-9 V/V h-1所产生的臭氧的日整合大于 180x10-9 V/V. 高臭氧浓度与城市和顺风气团有关。在大多数地区, 当地的臭氧生产是受挥发性物质限制的, 主要来源是芳烃和烯烃, 主要来源于车辆和溶剂的使用。此外, 由于氮氧化物浓度增加, 西北农村地区的空气质量受到氮氧化物的限制, 在污染事件中, 当地的臭氧生产率要高得多。总之, 重庆的臭氧减排战略应侧重于减少挥发性有机化合物。不过, 减少氮氧化物也有利于降低重庆及周边地区的区域臭氧峰值。

关键词：臭氧、重庆、光化学、氮氧化物、挥发性有机化合物、灵敏度分析、相对增量反应、EKMA

引言

光化学烟雾环境污染的现象，其特征是由于阳光、氮氧化物(NOx)和挥发性有机化合物(VOCs)的化学反应而产生的高臭氧水平和低能见度。光化学烟雾首先在美国洛杉矶被发现，并在美国、欧洲和亚洲的大型城市和石化工业地区被广泛观察(Hidy,2000;Kleinmanetal.，2000;美国核管理委员会,1991)。在中国，臭氧污染的研究始于20世纪70年代的兰州光化学实验。然而，从21世纪初开始，环境臭氧的测量才成为常规。近年来，我国主要城市的大气臭氧浓度呈上升趋势。在中国三个高度发达的城市群(京津冀、长三角、珠三角)的城乡地区，经常出现严重的臭氧污染(王等，2017;薛等，2014;耿等，2007;Kanaya等，2009;Ran等，2012;魏等，2015)。北京夏季臭氧浓度从1982年到2011年呈上升趋势(邵等，2006;张等，2014)和高臭氧浓度高达286 ppb在城市北部农村地区和城市中心下风50公里(王等，2006)。从1982年到2011年，长江三角洲某一地点的月平均臭氧浓度增加了1.8 ppb yr- 1 (徐等，2008)。从2006年到2011年，珠江三角洲的平均臭氧浓度增加了0.9 ppb yrminus;1 (李等，2014)，经常观察到超过200 ppb的高臭氧浓度(陆等， 2010b;薛等，2016;张等，2007;张等，2008b;邵等，2009)。

重庆是一个位于山区的城市。城区四周群山环绕，长江和嘉陵江两条大河流经市区。气象条件与上述平原城市明显不同。重庆是典型的山城，风小、云多雾多、湿度高、逆风频繁;因此，污染物在城市或区域尺度上积累并造成强烈的空气污染。由于人口密度的增加和能源消耗的增加，区域臭氧污染事件在夏季开始出现(郑等，1998;黄等，2015)。平均2012年夏季在贝贝区臭氧浓度为48.8plusmn;32.6 mu;g/mminus;3周期间和浓度显著低于在周末(徐等, 2014)。自2013年颁布新的空气质量规则以来，臭氧污染问题得到了重视，2013年至2015年臭氧未达标天数累计增加到65天(http://www.cepb.gov.cn/)。臭氧污染主要发生在6月至8月之间。研究发现，城市中心附近地面臭氧浓度较低，周边地区臭氧浓度较高，日最高臭氧浓度发生在16:00左右(刘等， 2014)发现烯烃和芳香烃是对当地臭氧产生贡献最大的VOCs，北碚区机动车尾气排放约占50%。

重庆地区是区域大气污染联合防治的重点地区之一，基本措施是充分的。然而，臭氧水平的研究在其他城市并不常见。一些研究集中在臭氧浓度、气象条件和臭氧前体浓度之间的相关性(Guttikunda等，2005;刘等，2013;刘等，2017)。然而，由于测量地点的局限性，这些研究不足以代表重庆市主城区的情况。此外，关于光化学烟雾形成机理的研究还很缺乏。在本研究中，我们使用一个基于观测的模型(OBM)，系统地展示了一个综合野外活动的测量结果，并分析了当地臭氧预算和影响因素。

2.方法

2.1测量现场和仪器仪表

2015年8月至9月在重庆开展了臭氧污染形成的实地调研。三个综合测量站点设置在主导风向,即南泉(NQ、郊区站点位于市中心,逆风海拔294米),曹国伟詹(CZ,超级网站位于市中心,海拔326米),和金云山((JYS,受5位地, 位于市中心, 海拔910米) 。CZ站点的仪器见表1；其他两个站点的仪器类似。O3, NO/NO2和CO在每晚午夜定期校准。采用热电42I模型进行测量，该模型通过化学发光法检测NO。通过钼转化器将NO转化为，已知钼转化器受其他氮氧化物影响（张等，2008a）。对于城市大气而言，干扰可以忽略不计，但对于郊区环境而言，干扰可能很严重（徐等，2013）。通过配备质谱仪和火焰离子化检测器（GC-FID/MS，TH300B) 一个小时的时间分辨率。这些仪器在使用前后都进行了校准。此外，在上午（08:30–09:30）和下午（14:00–15:00）的其他四个地点进行了离线测量。在9月1日、9月7日和10月28日，又获得了12个离线测量值。离线样品安装在Summa罐中，随后使用相同的仪器进行分析。

Species

Instrument

Accuracy (1sigma;)

Limit of Dection (10minus;9V/V)

O3

Thermo Electric 49i

5%

0.5

NO, NO2, NOx

Thermo Electric 42i

10%

0.06, 0.3, 0.05

VOCs

GC-FID/MS

10%

0.01‒0.07

CO

Thermo Electric 48i

5%

4

HONO

Wet diffusion tube

15%

0.05

PAN

PAN instrument

15%

0.005

jO1D, jNO2, jHONO

Spectroradiometer

10%

-

表1 测量的种类和仪器性能总表

2.2模型

利用基于RACM2的盒模型，并用新提出的异戊二烯氧化机理（谈等人，2017年及其参考文献）进行更新，研究臭氧化学。利用该模型计算了局部臭氧生成速率，以估计臭氧形成的可能性。利用相对化学反应性（RIR）和经验动力学模拟方法（EKMA）分析了光化学臭氧污染的主导因素。

2.2.1当地生产率计算

臭氧是由NO2的光解形成的，而NO2同时产生NO(R1)。臭氧净生成是通过快速消耗过氧自由基实现的，包括HO2(R2)和RO2(R3)(Chameides和Walker,1973;唐等2006)。

HO 2 NO NO 2 OH （R1）

RO 2 NO NO 2 HO2 （R2）

NO 2 h NO O3 （R3）

因此，可以计算局部臭氧形成率。如下：

FO 3 = k1[HO2][NO] k2[RO2][NO] = k([HO2] [RO2])[NO]. (1)

臭氧可以通过光解和与烯烃的反应而损失。或自由基（R4–R7）。另外，用氢氧化钾滴定二氧化氮自由基也会导致臭氧（R8）的损失。简而言之，臭氧破坏率可用式（2）计算。

臭氧生成速率Po3是Fo3和Do3。

2.2.2 相对增量反应性

RIR是影响臭氧生成速率的重要指标之一。Cardelino和Chameides（1995）使用OBM估算了臭氧对不同臭氧前体变化的敏感性。在本研究中，在特定时间段（10:00–18:00）内，使用基于观测的时间相关箱模型每天计算臭氧生成率。随后，模型输入被调整到多个模型场景中，以表示边界条件的变化。臭氧生产的相应变化是根据灵敏度测试和基本运行之间的差异计算的。单个前体变化的RIR（X）（S（X）可用式（3）计算。前体的相对变化S（X）/S（X）在本研究中设置为20%。

2.2.3 经验动力学建模方法

EKMA由一组试验组成，显示臭氧对NO和VOC的相对变化的敏感性，可用于证明主要污染物与产生的污染之间的关系，如等式（4）所示。

EKMA用于确定协同控制氮氧化物和挥发性有机化合物方案。挥发性有机化合物的调整仅适用于人为VOC（AHC），因为控制生物排放是困难的。框模型受到约束在以下期间的平均测量值10:00至16:00得出平均臭氧生成率白天条件。通过减少或增加AHC以及生成一系列900种方案的氮氧化物浓度（30times;30），计算得出臭氧产生率基于臭氧生成的等值线图。

3.结果和讨论

3.1臭氧及其前体的时空分布

臭氧的时间序列测量和相关参数如图1所示。活动期间，重庆以静态天气为主，平均气温25℃，相对湿度较高（平均70%）。臭氧浓度由高到低依次为：JYSgt;NQgt;CZ，可能是由于NO含量高引起的滴定效应所致。在市中心（CZ），机动车排放导致大量的NO，而郊区（NQ）受工业影响以及运输排放。两个部位的平均NO和AHC值分别为23times;10和27times;10 V/V，高于Jys（NO:5times;10 V/V，AHC:10times;10 V/V）。JYS中异戊二烯（ISO）浓度较高（平均浓度：0.5times;10 V/V），说明JYS受生物排放的影响。

图1（温度、NO、NO2、O3、Ox、ISO和JYS(绿色)浓度的测定

为了进一步探索臭氧污染的空间分布，图2中总结了两个典型日（9月1日和7日）的最大8小时臭氧浓度和挥发性

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