中国北京市区大气有机和元素碳气溶胶的特征外文翻译资料

 2022-12-22 17:23:28

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中国北京市区大气有机和元素碳气溶胶的特征

Dongsheng Ji , Junke Zhang, Jun He, Xiaoju Wang, Bo Pang, Zirui Liu, Lili Wang，Yuesi Wang

a中国科学院大气物理研究所大气边界层物理与大气化学国家重点实验室，中国,北京

b宁波诺丁汉大学化学与环境工程系，宁波，中国

c北京市环境监测中心，北京，中国

亮点

bull;在北京进行了碳质气溶胶的半连续测量。
bull;报告OC和EC的季节、周和日变化。
bull;清洁能源战略有效减少了OC和EC。
bull;秋冬季节SOC浓度较高。
bull;生物质燃烧排放占OC的18.4%

文章信息

文章历史:
2015年2月13日完成
2015年11月6日收到修改后的表格
2015年11月9日接收
2015年11月14日被采用

关键词：有机碳、元素碳、PM2.5、二次有机碳、生物质燃烧、北京

摘要：2013年3月1日至2014年2月28日，采用半连续热光学分析仪对PM2.5中的有机碳(OC)和元素碳(EC)进行了每小时测量。OC和EC在北京的年平均浓度分别为14.0plusmn;11.7mu;g/m3和4.1plusmn;3.2mu;g/m3。本研究中观察到的浓度低于过去十年的其他报告;然而，其浓度高于北美和欧洲大多数大城市的报告。这些研究结果显示，虽然当局已采取严格管制措施改善空气质素，但空气质素委员会及空气污染指数仍维持在较高水平。OC和EC浓度具有较强的季节性，在北京秋冬季节含量较高，春夏季节含量较低。由于一次排放、累积和较低的边界层高度，OC与EC在夜间和早晨表现较高的浓度水平。。由于光化学活性的增加，在中午左右观测到一个清晰可见的OC的峰值。OC和EC的含量是典型的对数正态模式，其中,超过75%的样品OC浓度在0.9mu;g/m3和18.0mu;g/m3之间，EC浓度在0.4和5.6mu;g/m3之间。采用EC示踪剂法、结合EC示踪剂法和K 质量平衡法，分别估算二次生成和生物质燃烧的贡献。秋季和冬季由于温度较低，二次有机碳(SOC)浓度较高，有利于半挥发性有机化合物对已有颗粒的吸附和冷凝。PM2.5中SOC的估计数与PM1中观测到的OOA(氧化有机气溶胶)存在高度相关性，结果表明，该方法是有效可靠的。年平均生物质燃烧(OCbb)对总OC浓度的贡献为18.4%，说明生物质燃烧是北京市的一个重要污染因素。

1.前言

碳质气溶胶因其对人类健康、环境和气候变化的复杂影响而日益受到人们的关注。(IPCC AR5, 2013; World Health Organization, 2000; Duan et al., 2005; Cao et al., 2003)。尽管碳质气溶胶在大气化学、物理和气候变化中的重要性，但基于测量来表征碳质气溶胶的复杂性是具有挑战性的(Hand et al.，2013)。碳质气溶胶通常分为OC(organic carbon)和EC(elemental carbon)(Turpin et al.，2000)。OC和EC的分类是经验性和高度方法依赖性的，它们的区别还不清楚。在常用的OC、EC测定方法中，热光学分析法(TOA)是最普遍的方法之一(Zhang et al.，2012)。被广泛使用的TOA方法包括国家职业安全保健研究所(NIOSH),热透光法(TOT) (Birch and Cary, 1996)和机构间保护视觉环境监测(IMPROVE)热光学反射法率(TOR) (Chow et al.，1993)协议。在使用热透光法时，半连续的TOA分析仪与离线分析仪相比具有较高的采样分辨率。更重要的是，半连续的TOA分析仪可以捕捉OC和EC排放的详细波动，了解影响OC和EC演化的来源和过程，评估人类活动对大气环境的影响，认识其大气输运或者转化机制。

京津冀地区（BTH）是中国最发达的城市群之一。它位于中国北方，受到人为排放的严重影响。对含碳气溶胶进行了一系列研究，发现BTH地区特别是北京地区的含碳气溶胶浓度较高(Ji et al., 2014; Cheng et al., 2013; Andersson et al., 2015)。然而，关于OC和EC的研究大多是在较短时间内或空气污染期间进行的，不能充分反映OC和EC的长时间特征。此外，以往的研究大多基于时间分辨率较低的滤波器采样，容易受到滤波器采样伪影的影响，而时间分辨率较高、研究周期为一年的研究较少(Lin et al., 2009; Zhao et al., 2013)。因此，研究气溶胶的演化和输运，了解影响碳质气溶胶组分演化的来源和过程，探索一次排放和二次形成，需要高时间分辨、连续的现场测量。此外，定量了解北京的变化对于限制碳质气溶胶在全球气候模型中的作用至关重要，因为北京位于中国北方的一个大的气源区(Han et al.，2009;Bond et al.，2013)。

2012年12月，中国科学院启动了《中国雾霾形成机制与治理策略战略优先研究项目》，2013年3月1日至2014年2月28日，利用Sunset公司的有机碳元素碳在线半连续分析仪观测OC和EC。这是2008年北京奥运会后一年内首次对北京市小时平均时间分辨率的OC和EC浓度进行测量。自2008年奥运会以来，北京的能源结构和政策发生了重大变化(http: //www.bjstats.gov.cn/sjfb/bssj/tjnj/)。在本研究中，我们在北京的一个城市站点对PM2.5中的OC和EC水平进行了观测，这个城市站点代表了京津冀地区的一个典型的城市。介绍了OC和EC的污染特征及其季节和日变化。研究了有机碳和元素碳的污染变化特征和季节分布。探讨了OC与EC的关系。此外，本研究还描述了基于EC示踪法和结合K 质量平衡法来探讨碳质气溶胶来源。结果将区分和量化一次、二次和生物量燃烧源对碳质气溶胶的贡献。2方法

2.1．观测地点

采样点（39°58′28Prime;N，116°22′16Prime;E）位于北三环和北四环之间（图1）。该场地距离三环路约1公里，G6高速公路（南北走向）以西200米和北土城西路（东西走向）以南50米。早上和晚上的交通高峰车速年平均值分别为27.4和24.3公里/小时。 在采样点附近没有工业源。 采样实验于2013年3月1日至2014年2月28日开展。

图1所示，采样地点及其周围地区的位置。(符号★表示采样地点)

2.2．仪器

利用热光法OC/EC分析仪(RT-4, Sunset Laboratory Inc.，Oregon, USA)测量PM2.5中的OC和EC水平。在分析仪上安装了一种去除挥发性有机气体的平行碳脱模装置。气溶胶颗粒采集于圆形16毫米石英过滤器上，采样流量为8 L/m。采集30分钟后，用氦气对仪器的氧化炉进行吹扫，根据所选的加热方法，分多个程序逐步升温。颗粒有机碳经热挥发氧化生成二氧化碳(CO2)，并用非色散红外(NDIR)检测器进行定量。在分析的第二部分之前，对氧化炉进行冷却，在氧化炉中加入5%的氦氧混合物进行净化;样品再次加热。在这一阶段，过滤器上所有剩余的碳，包括单质碳，都被氧化为CO2，用NDIR进行检测。每个分析过程大约在15分钟内完成。在整个加热过程中，用一束激光监测样品的透射率，对炭化进行校正。当激光信号恢复到初始值时，确定OC和EC的分界点(Birch and Cary, 1996)。校准的标准程序是按照Sunset实验室公司的建议进行的。用于样品采集的石英光纤过滤器每5天更换一次，每次更换后的激光校正系数都低于0.90。每5天用仪器空白进行一次校准。每次分析结束时，通过注射内部标准CH4混合气(5.0%;超高纯度He平衡)。进一步进行了离线标定在每个活动的开始和结束与外部来源的蔗糖标准(86mu;g)。根据蔗糖校准和常规甲烷校准的标准误差，TC测量的不确定度估计约为7% (Han et al.， 2009)。EC与OC分离的不确定性取决于升温方式，升温方式不同可能导致额外的误差(Boparai et al.， 2008)。

PM2.5的测定采用同步混合环境实时颗粒物监测仪(SHARP 5030, Thermo-Fisher Scientific, MA, USA)，这是美国环保署(EPA)认证的联邦等效检测方法分析仪。24小时测量精度为5%，每6个月校准一次并更换玻璃纤维滤带。

有机气溶胶采用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪进行测量(HR-ToF-AMS, DeCarlo et al.，2006)。在现场试验开始、中期和结束时，按照标准协议校准HR-ToF-AMS的电离效率、入口流量和颗粒尺寸(Jimenez et al., 2003; Drewnick et al., 2005)。采用正矩阵分解(PMF)解析高分辨率质谱的有机气溶胶(Paatero and Tapper, 1994; Ulbrich et al., 2009)，分为类烃有机气溶胶(HOA)、烹饪相关有机气溶胶(COA)和含氧有机气溶胶(OOA)。

采用颗粒离子色谱(RCFP-IC)快速收集器，每小时监测PM2.5中钾离子、钠离子和钙离子的含量。关于RCFP-IC的详细信息可以在Wen等人(2006)中找到。

此外，我们还进行了一项平行实验，在2013年至2014年的四个季节中，通过TOR和TOT方案同时观察和分析OC和EC浓度。本实验采用Partisol 2025i系列空气采样器(Thermo Fisher Scientific, MA, USA)，配备多个通道，采集石英纤维过滤器(47 mm直径;帕尔生命科学，密歇根州，美国)。OC和EC值是使用DRI model 2001碳分析仪(Atmoslytic, Inc.， CA, USA)的TOR协议确定的。关于样品以及OC和EC分析的更详细信息，可以在Ji et al.(2014)中找到。

2.3．数据整理和计算

本研究的OC和EC原始数据有来自本研究采集和其他报告(He et al., 2011; Zhao et al., 2013)，均采用TOT或TOR 的方法获得。为了提高这些数据集的可比性，对比因子包括ROC TOR/TOT(通过TOR方法测得的OC浓度与通过TOT方法测得的OC浓度的比值)和REC TOR/TOT (通过TOR方法测得的EC浓度与通过TOT方法测得的EC浓度的比值)。在表S1给出了从2013年到2014年的四个季节同时使用TOR和TOT两种方法得到的OC和EC含量的平行观测实验结果。在整个平行观测实验中，ROC TOR/TOT和REC TOR/TOT分别为0.86和1.35。结果与表S1中引用的结果一致。比较因子将用于规范本研究中产生并引用自其他报告的OC和EC原始数据。也就是说，用TOR方法观察到的结果除以比较因子，再与TOT方法观察到的结果进行比较。

考虑到碳酸盐碳可能会对结果产生偏倚，在这次研究采样中(表S2)排除了明显受吹尘影响的浮尘和沙尘暴。补充材料中估计了剩余天数中碳酸盐对OC/EC的贡献。

3结果与讨论

3.1．北京OC和EC的特征
3.1.1．OC和EC质量浓度水平

北京市城市采样点PM2.5、OC、EC质量浓度数据如表1所示。每小时OC质量浓度范围从0.8到98.5mu;g/m3 (平均14.0 plusmn; 11.7mu;g/m3),EC浓度范围从0.4到24.7mu;g/m3 (平均4.1plusmn;3.2mu;g/m3)。OC和EC对PM2.5总量的平均贡献率分别为15.0%和4.4%。OC占总碳(TC)的77.3plusmn;7.6%，TC是OC和EC之和，是碳的主要贡献者。这些结果与其他欧洲站点的研究结果一致(Lonati et al., 2007;Saacute;nchez de la Campa et al., 2009))。而本研究中TC对PM2.5的贡献为24.5plusmn;13.1%，略高于《北京市2012年环境状况报告》(http://www.bjepb.gov.cn/bjepb/323474/331443/331937/333896/396191 /index.html，约21.6%)。总碳质气溶胶(CA)水平由有机质(将测量的OC乘以1.4)和EC (Russell, 2003)之和计算得出;该浓度占PM2.5观测值的31.3plusmn;15.7%，说明碳质组分对PM2.5的贡献较大。此外，一个有趣的结果如图S1所示，随着空气污染水平的提高，OC/PM2.5、EC/PM2.5和CA/PM2.5的比值呈下降趋势(空气质量等级分类见Qiao et al.(2015))。由此可以推断，无机

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