开心果壳生物炭的质量评定及其对重金属吸附的能力外文翻译资料

 2023-01-10 14:45:25

开心果壳生物炭的质量评定及其对重金属吸附的能力

原文作者 Kostas Komnitsas1，Dimitra Zaharaki1，Ioannis Pyliotis1，Despina Vamvuka1，Georgios Bartzas2

摘要：目前从艾基那岛、希腊研究获得的开心果壳，正受到慢速热解生物炭的影响而使得产品生物变型。热解是指在250-650℃之间进行高温热解，以10℃/min进行升温直至到1小时，并对其产生的生物炭的质量进行评价。评价其主要性能的有：热解收率，pH值，挥发性物质，焦炭，固定碳，灰分和C、H、S、N的含量。热重量分析，X-射线衍射，傅里叶变换红外光谱，扫描电子显微镜检查法都被用于产生生物炭的形态和结构的鉴定。最后，对如何用生物炭的电位去除重金属铅和铜的方案进行研究。动力学研究表明，吸附可以通过准二级动力学模型进行很好的描述，而吸附等温线的模拟表明了弗兰德里希模型更为适合。实验数据表明，与铜相比，铅在所有的生物炭中更有效地吸收。尽管铅是重金属，但几乎是百分之百的吸附，表示出10g/L的生物炭在550℃热解时的初始溶液中铅和铜的浓度为15mg/L。

关键词：生物炭，开心壳，热解，吸附，重金属

绪论

生物炭是一种碳丰富，细粒度，多孔的材料，加热有机物质时温度不超过700℃。生物炭与木炭的区别在于，生物炭是作为土壤改良剂来改善土壤质量，而木炭一般用于燃烧加热或烹调[1,2]。以下几个热化学过程，都可在农业废物中生产生物炭，即传统或急骤的碳化、缓慢或快速的热解和气化。慢速热解有一半的优势去固定原料碳中稳定的生物炭[3]。

热解是指在温度大于400℃时低氧环境下产生合成气（主要是氢气，甲烷和一氧化碳）、生物油（醇，油，焦油和氨基酸）和生物炭（即主要含有C、H、O、N和灰）的生物质热处理。合成气或热解气体可以用作燃料源来加热该热解单元。生物油是一种富含碳的液体燃料，可以作为化石燃料的替代品来提供热量，电力或化学物质[4,5]。

由于其化学和生物稳定性，当生物炭加到农业用地可改善土壤肥力，保持可持续生产和减少流的污染以及地下水。因为它可以强烈吸附存在于土壤中的污染物，从而降低浸出毒性。此外，它具有降低大气中二氧化碳的水平，并有助于国家实现温室气体减排目标的潜力。面对土壤的不断分解，生物炭是非常顽固的，不论几百年或是几千年后，还是几乎一半的干重质量是纯碳。众所周知，如果生物质分解在空气中，那么几年内几乎所有的碳都将消失在空气中。另一方面，热解过程中近50%的生物质碳转化为生物炭，而剩下的50%中约三分之二会被释放有用的能量[6,7]。

生物炭可以利用每一个国家生产生物质废弃物，包括可生物降解的垃圾和农业废弃物，或是有目的的去种植再生生物质种植园。近年来，一些研究已经在评估生物炭在碳封存和减缓全球变暖方面的好处，以及发掘其潜力作为土壤改良剂，旨在提高土壤健康和生产力[8-11]。最近其他的研究主要强调使用生物炭作为吸附剂去除污染物，污染物包括有机废水、土壤和危险废物[12-14]。大多数可用的文献研究主要是处理无机污染物的废水以及在危险废物管理中生物炭的使用[15-17]。

开心果产业迅速扩张到全世界，其中开心果在希腊的年产量约10000吨，而世界年产量近1000000吨。总数的77%世界开心果产量在2003 - 2013年期间发生在亚洲，20%在美洲和欧洲只有2%[18]。

在地中海地区，具有生命周期的开心果在果园会产生相当量的副产物。仅仅在希腊，这些坚果的主要生产加工超过7000吨，其中副产物（包括外壳）占75%以上收成。传统的做法是用这些副产物作为动物饲料、燃料发电（主要是美国）、土壤改良剂或作为废物丢弃。

本文旨在评估开心果热解产生生物炭的量。这些和类似的农业副产品或废物大量产生在几个国家和地区，可能成为一个明显的生物炭源,可以用作土壤改良剂，以改善土壤质量,减轻土壤水蚀作用的地区遭受沙漠化，吸附清理污水和工业废物的管理。到目前为止，很少有研究关于开心果生物量或生物炭的环境应用。并且对于研究来源于其他种类坚果的生产和使用是非常罕见的。

工艺条件

生物炭生产原料

煅烧和轻度盐渍后的开心果壳是从埃伊纳岛获得的。这是生物炭主要生产地区的国家,其位于塞隆尼克湾南海岸的18英里处的希腊雅典。原材料是在温水（60℃）中浸泡6小时以移除大部分盐,然后烘干24小时去除水分。然后，可以进行少量的热解。如：50克开心果壳放入改性后的实验炉N-8L SELECTA ，温度调节至250-650℃，以100min/mL的速度去除空气中的氮，持续60min。若加热率保持在10℃/min，那么每个温度原料的滞留时间为60min。

动力学和平衡实验

动力平衡实验是用250mL玻璃烧杯和生物炭（PI300和PI550）进行实验。选择PI300是因为其热解温度降低但产量高，而PI550则热解温度高，生物炭收率低。因此列出了四个解决方案，根据不同浓度的Pb和Cu，研制溶解所需的Pb（No 3）2和Cu（No 3）2·3H2O，并分别用蒸馏水溶解。

动力学实验所用的吸附剂浓度（PI，PI300，PI550）为10g/L。Pb和Cu的浓度分别为15，45，70，150mg/L。使用振荡器，在转速350rpm和室温的条件下剧烈震荡。对照试验也用了已经确定的吸附剂10g/L的活性炭进行的。在不同的时间间隔（0.5，1，6，12，18，24，48，72h），对10mL的液体样品进行过滤（滤纸为0.45微米）和提取，得到后的液体再用火焰原子吸收分光光度计测定。吸附重金属浓度计算是在液相的浓度中最初和最终的金属之间的差异。

平衡实验使用不同浓度的吸附剂（PI，PI300，PI550），即1，2，5，10g/L。重金属（Pb和Cu）为15，45，70，150mg/L。动力学实验指在转速350rpm和室温的条件下，根据不同的接触时间的实验。最后按照动力学实验，将样品取出过滤，并分析金属含量。

动力学研究

开心果壳及其生物炭PI300，PI550对Pb和Cu的吸附动力学使用了准二级朗格缪尔动力学模型。朗格缪尔的准二级动力学模型可以用线性方程式来表示。（1）

（1）

和是指每单位重量金属的吸附时间t和（h-1），这个比率常数为准一级动力学速率常数。

朗格缪尔的准二级动力学模型使用线性方程式来表示。（2）

（2）

和是指每单位重量金属的吸附时间t和（h-1），这个比率常数为准二级动力学速率常数。

对数线性图（和）中，、与t的关系为准一级模型，、与t的关系为准二级模型。对比这两组重金属Pb和Cu还有不同的吸附剂（PI，PI300，PI550）。相比准一级模型，准二级模型能更好的拟合，并提供了一个最佳的相关性数据（R2＞ 0.979）。准二级动力学模型的常数在表3中排列。基于准二级动力学模型的数据，可假设反应速率与吸附剂表面上的活性位点数目成正比。最有可能的是，速率限定的步骤是在吸附质和吸附剂之间的化学吸附[15,43]。在所有的实验中，这两个重金属的24小时平衡实验已被实现。

生物炭潜在的吸附

表4中可以知道的是对开心果壳中Pb，Cu吸附（15，45，70，150mg/L）以及各种浓度的生物炭PI300，PI500和生物炭吸附浓度（1，2，5，10g/L）的测定结果。从实验数据表明，Pb的吸附要比Cu（PI）和生物炭（PI300，PI550）效果要好。Cu和Pb的最高吸附率都能几乎达到100%。因此，当初始溶液中含有Pb和Cu的浓度为15mg/L时，生物炭PI550中Pb和Cu的浓度分别为99.7%和99.6%，降低吸附剂浓度会导致吸附效率降低。此外，重金属吸附率随金属浓度增加至77.2%和62.8%（分别是Pb和Cu），这时候溶液的初始浓度为150mg/L，重金属浓度较低时其吸附效率也会降低（如PI300和PI）。

活性炭的吸附剂浓度为10g/L，而它的吸附金属离子的效率与浓度为10g/L的生物炭PI300十分类似。值得一提的是，PI550与活性炭相比能更好的吸附铅离子和铜离子。

最主要的影响吸附重金属的原因可能是静电吸引和络合。静电吸引发生在生物炭表面与溶液中铜离子和铅离子之间。生物炭表面存在的官能团可能会与重金属形成复合物[44,45]。

对于PI，生物炭PI300，PI550的吸附率涉及到各研究金属离子的离子半径。因此，铅的最高吸附率源于它的离子半径要比铜大。吸附率和重金属间的水化焓关系，类似的趋势引起了人们的注意。

因此，从实验数据推导出开心果及其生物炭的吸附容量增加，其热解温度也会增加。该结果也被其他研究者所报道过[48,49]。相比生物炭PI300来说，PI550有较高的孔隙率和碳含量，被认为有较高的吸附能力。类似的结果也被报道用于湿地植物残渣产生的生物炭[16,24]。

吸附等温线模型

弗兰德里希和朗格缪尔模型被用来描述吸附作用。弗兰德里希模型是假设与活性位点之间的相互作用与吸附离子能量分布的异构多层吸附，用Eq来表示。（3）

（3）

（mg/L）指每单位重量金属获得的吸附平衡量，（mg/L）指金属离子所能达到平衡时溶液的浓度，（L/g）指平衡常数，指吸附强度的相关常数。

朗格缪尔模型是假设该吸附剂吸附位点的恒定数量，并摄取单层吸附在均质表面，用Eq表示。（4）

（4）

（mg/L）指金属离子达到平衡时溶液的浓度，（mg/g）指每单位重金属所获的的吸附平衡量，（mg/g）指吸附剂的最大吸附量，b（L/mg）指经验常数。

弗兰德里希和朗格缪尔等温线常数以及相关系数R2，根据铅和铜的吸附实验数据计算可知，PI300和PI550（1，2，5，10g/L）在溶液中含有70mg/L铅和70mg/L铜（表5）

根据表5所示，当开心果壳（PI）作为吸附剂时，对Pb和Cu两种模型的实验数据都非常好。与朗格缪尔模型相比，弗兰德里希模型对重金属离子能更好的适应。这一趋势显示了生物炭PI300的相关系数略有下降。最后，当热解温度增加到550摄氏度时（Pb和Cu的R2分别是0.883和0.867），只有弗兰德里希模型能够更好的描述吸附情况。弗兰德里希方程能更好的适应是因为热解后的生物炭表面分布了不同的孔隙大小。必须强调的是，虽有一定程度的竞争，但预计两个金属离子的测定最有可能影响吸附率。

结论

目前的研究表明,开心果壳可以有效地热解生产生物炭，可以作为土壤改良剂和吸附剂用于清理含有重金属铅、铜等废水。热解温度显著影响生物炭的主要参数属性和环境应用。温度的增加会使生物炭的pH上升，表明不同生物炭可以应用于不同的土壤类型（酸性或碱性）。增加温度会导致固定碳的增加，以及降低热解产量和挥发分含量。减少挥发分和固定碳含量并相应增加温度的实验表明，热解温度较低时，可利用生物炭量可能会升高。

高含量生物炭和有效养分可提高微生物活性。因此生物炭可以改进土壤当中植物的生长。另一方面，土壤中的碳改善后，低温热解生物炭可能导致土壤快速退化和少量的碳存留。除此之外，使得养分固定并矿化。

热解温度能够影响生物炭对Pb和Cu废水的吸附，吸附动力学中的二级动力学模型描述的很准确。吸附等温线的模拟找到一个能够更好诠释的模型，即弗伦德里希模型。这一趋势能够在高温热解生物炭时更好的使用。550℃时产生的生物炭展现了高铅和高铜的吸附能力。这不仅高于商业活性炭，而且相关的生物炭性能也随即提高，如高碳含量，相位，孔隙分布。两个金属离子的吸附率最高，即1.22和1.17mg/ g·h（分别为铅和铜）。1 mg / L PI550显示,近100%对重金属吸附时达到了10 g / L PI550初始浓度的溶液中的重金属是15 mg / L。事实上还需要更多的研究来评估生物炭作为吸附剂在废水处理环境应用的效率,本研究的数据来源于对于这项应用研究也能提供有价值的见解。

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