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氧化剂和燃料侧添加乙醇的空气/乙烯对冲火焰的实验与计算研究
摘要
基于详细的化学动力学燃烧机理计算的结果与实验结果进行了比较，以了解乙醇蒸汽的加入对乙烯/空气的对冲扩散火焰中碳烟形成和OH自由基浓度的影响。在这项工作中，乙醇蒸汽被添加到燃料或氧化剂气体中。实验和计算在定性上是一致的，它们都显示了不同浓度的碳烟、碳烟前体和OH，这取决于乙醇是添加到燃料中还是添加到氧化剂气体中。在分析计算中所用化学动力学机理的基础上，提出了乙烯/空气对冲扩散火焰中在氧化剂或燃料侧加入乙醇观测差异的解释。
关键词：碳烟形成；对冲火焰；乙烯火焰；乙醇；PLIF
1.导言
据估计，美国军用飞机每年向大气中排放约60万公斤颗粒物。这些颗粒物质大部分是直径小于2.5micro;m(PM2.5)的碳烟颗粒[1]。除了缩短发动机寿命和限制发动机维修之间的时间外，越来越多的证据表明，这些小的微粒会引起健康和环境问题[2-4]。
作为战略环境研究与开发计划(SERDP)调查用于涡轮发动机碳烟减少的超高效(ppm级)燃料添加剂工作的一部分[5]，一些实验室正在使用多种诊断方法对不同类型燃烧器和燃烧室中添加剂对碳烟形成和氧化的影响进行基础研究。该方案的部分原理是使用不同类型的燃烧器和燃烧室(扩散、预混、搅拌良好的反应器等)来近似涡轮发动机中发生的不同阶段的燃料燃烧。在这个计划的最初一系列实验中，乙烯被选为燃料，因为它在过去广泛的燃烧器中被用来研究碳烟的形成过程[6]。陆军研究实验室(ARL)的部分工作是使用对流式燃烧器来研究乙烯/空气的燃烧。
过去研究的碳烟还原剂主要分为两大类，金属基添加剂和含氧化合物[6]。
虽然在减少烟尘方面通常非常有效，但由于担心对健康和环境的不利影响以及不能使用燃气轮机，因此排除了对金属添加剂的研究。因此，选择了含氧化合物的使用(这种化合物在柴油发动机中的使用越来越受到重视)[7]。值得注意的是，添加含氧化合物并不被视为燃气轮机发动机微粒排放问题的最终解决办法，因为为了取得显著的效果，必须在燃料中添加高浓度(百分比水平)的化合物[8]，这不切实际。但是，它们确实为标准化测试提供了一个很好的基准。在考虑了文献中的可用数据和与乙烯试验的相容性后，选择乙醇作为初始添加剂化合物进行研究[8-9]。乙醇和乙烯的选择也允许文献中的化学机制用于结果的建模[10]。
2.背景
文献[11]报道了对冲火焰中颗粒物和芳香族最高浓度区(烟雾区)和主燃烧区(火焰自由基产生区)的分离。我们知道只有一位研究者同时使用平面激光诱导荧光(PLIF)和光散射来测量对冲扩散火焰碳烟[12]。文献[13]报道了同向扩散火焰的同时测量。对于对冲火焰碳烟，峰值碳烟浓度通常发生在滞止面附近，在燃料丰富的地区，温度略低于最高燃烧温度[14]。对于滞止面燃料丰富的对冲扩散火焰(例如，这里报告的火焰)，火焰发生在燃料和氧化剂接近化学计量燃烧比例的位置。这发生在滞止面的氧化剂侧(见图1a)，而化学计量混合物是通过向上游扩散到氧化剂流中来实现的。对于这里使用的火焰(乙烯/空气)，整个化学反应(假设空气是20%的氧)是：
C2H4 3O2 12N2→2CO2 2H2O 12N2 （R1）
反应1(R1)表明，对于几乎相等的燃料(C2H4)和氧化剂(空气)流量，在对冲燃烧器(我们的条件)中，假设气体具有相似的动量(我们的条件)，驻点面上的气体混合物将是富燃料的[14]。滞止面的概念如图1所示。滞止面通常被描述为气体和氧化剂管道之间的位置，其中轴向气体速度为零。对于这些实验，没有测量驻点面的位置，而是通过计算来估计。
图1.对冲燃烧器和火焰的示意图。
对于具有相似的烟化(颗粒负载)和火焰(即发光)区域(例如，作者经验中的乙烯/空气、丙烷/空气、庚烷/空气)分离的对冲火焰，添加剂对火焰结构、自由基形成的影响，消光应变速率可能会因添加剂添加到燃料或氧化剂流中而有所不同。例如，当五羰基铁(Fe(CO)5)加入到许多的碳氢化合物/空气对冲火焰系统的气流中时，它是已知的最有效的火焰抑制剂之一。对于燃料流的添加，其影响在摩尔基础上要小得多[15]。
对实验工作的分析试图了解燃料或空气侧添加乙醇对乙烯/空气对冲火焰中碳烟形成和OH自由基浓度的影响。该方法侧重于将Frenklach和同事的C2燃烧机理与火焰模拟计算结果进行比较[10]。这一机制是为预混火焰系统开发的，我们在此使用时未作任何修改。值得注意的是，在乙烯/空气对冲火焰中，该机理中某些反应的活化能可能与压力有关[16]。如上所述，实验利用了乙烯/空气对冲火焰中峰值碳烟(粒子)和OH浓度区域之间的空间分离，这种空间分离允许单个激光脉冲与OH吸收共振，用于同时测量碳烟粒子的OH激光诱导荧光(LIF)和光散射(Mie Rayleigh)。
3.实验条件
对冲燃烧器由304不锈钢制成，并基于Lentati和Cherliah的设计[17]。燃料(乙烯)和氧化剂(空气)管道直径为15毫米，间隔为10毫米。乙烯流量为4.6 L/min，空气流量为6.2 L/min。之所以选择这些值，是因为它们提供了最稳定的火焰。使用喷射泵(ISCO)将乙醇蒸气添加到燃料或氧化剂气体中。在室温下，将乙醇作为液体注入燃料或氧化剂气体管路，从气体进入燃烧器组件的上游约2m处，假设乙醇完全蒸发。乙醇在燃料或氧化剂气流中的加入量可达0.08摩尔分数(8%)。应该注意的是，添加到氧化剂流中的这一水平(8%)使“氧化剂”成为一种丰富的燃料/空气混合物。当氧化剂气流转变为燃料/空气混合物时，火焰行为的变化将在下文中详细讨论。一种包裹气体(氮气)包围了燃烧器组件内的燃料和氧化剂管道，以最大限度地减少室内空气进入火焰。燃烧器被封闭在一个能够被抽空的房间里。然而，在这些实验中，腔体的入口是开放的，所以所有的实验都是在大气压下进行的。实验装置的示意图如图2所示。
图2.实验装置示意图
实验过程如下。在燃烧器管道之间放置一个火焰源，然后开始气体流动，逆流火焰立即点燃。启动氮气包覆气体流量(5L/min)，火焰稳定5min。在使用燃料或氧化剂添加剂的实验中，打开喷射泵上的一个阀门，开始向空气或乙烯流中流动乙醇。在乙醇流动约1min后，一片脉冲激光辐射(通常为0.5mJ/脉冲，持续时间约20 ns)在281 nm波长附近形成，检测波长(0，0)，(1，1)约310 nm)通过火焰区。用带有Nikor 1：4.5UV镜头的选通、未滤波、增强型CCD相机(RoperScience，256times;1024像素)测量激光脉冲(摄影宽度=80 ns)期间和脉冲后的激光散射，在相机存储器中平均100个激光脉冲产生的图像。从这幅平均图像中，沿着燃料和氧气管道之间中心线的给定像素位置的最大值是在火焰的碳烟和燃烧区域中选择的(见图3)。在火焰开始之前测量的该像素位置的背景值(也是100个平均图像)从该值中减去。该背景校正的像素值成为代表峰值粒子或OH浓度的数据点。在采集数据后，关闭喷油泵阀门，重新设置泵流量参数，并重复执行此过程。在每个运行系列的开始和结束时进行平面激光诱导荧光和光散射测量，以检查乙醇流动停止后火焰是否恢复正常。在每次实验前后都测量了激光功率，通常变化不到2%。除了背景的减除外，没有对激光功率的变化或空间强度的变化进行校正，也没有对其他特定的暗场像素进行校正，尽管以前对CCD暗场(相机被阻止)的测量显示其像素对像素的输出小于2%。
图3.(上图)碳烟粒子对OH-PLIF和光散射的同时成像。(下图)相同的图像，但随着激光的调谐与OH吸收的共振
这里所指的火焰区域(和其他火焰区域)可能包含粒子和多芳烃(PAH)。这些多环芳烃已知在紫外线照射下会发出荧光[18]。对于这里报告的实验，我们假设在烟雾区观察到的大部分信号来自散射激光辐射[19]。为了评估由于光散射引起的烟尘区域的观测图像部分，我们将散射过程的理论处理分为消光部分和Mie理论部分[20-22]。
粒子在火焰中的散射激光强度(假设单位入射强度和零吸收)可用Bouguer定律近似：
I=exp(minus;3QempL/2rho;d)(2)
这里，I是散射光的强度，Qe是碳烟消光系数，mp是单位体积的碳烟颗粒的重量，L是路径长度，rho;和d是平均碳烟颗粒的密度和直径。该方程预测，对于单位体积的固定碳烟质量，随着碳烟粒径(D)的减小，散射强度增大。
根据球坐标下电磁波入射到球体上的麦克斯韦方程的Mie解[22]，一组粒子散射的光的强度和偏振度的角分布与粒子的大小和折射率有关。描述单色光被任何大小的单个粒子散射的一般解可以用
（3）
其中，i是散射在theta;角上的光强度，lambda;是入射辐射的波长，R是粒子到观测点的距离，I1(theta;)和I2(theta;)是角分布强度函数，它们依赖于散射单色入射光的两个平面偏振分量的强度。
粒子光散射的Mie解的应用通常被简化为考虑粒子直径远小于光的波长(瑞利散射，lambda;-4强度依赖)、靠近光的波长(Mie散射)或远大于光的波长(衍射光学)的极限情况。对于对冲火焰中新生的烟尘颗粒(烟尘颗粒大小为数十至数百纳米)的光散射，通常被归类为具有Rayleigh和Mie散射特性的散射。对于入射光在90°处的观测，预测瑞利和Mie两个区域的散射都是垂直极化的和非零的。
因此，在（）范围内，用固定尺寸分布的球形粒子云测量垂直于入射激光束的散射强度时，散射强度应与mp近似成正比，从而与碳烟体积分数成正比。
图3显示出了垂直于激光片平面的同时进行的光散射和OH LIF的图像。在此图中，最大粒子浓度和OH生成区域被很好地分离。图中还显示了一幅相同火焰的图像，该火焰的激光调谐后与OH吸收跃迁（（1，0）A2 Slarr;X2P)发生共振。
计算使用OPPDIF流程代码，基于Chemkin数据库，由Reaction Design Inc.销售。OPPDIF流动程序中输入的化学机制使用Frenklach机制[10]进行乙烷燃烧，为了包含乙醇的添加，我们中的一个人(T.A.L.)对该机制进行了修改。
最终的化学机制包括156个组分，包含659个反应。计算的输入条件假定初始气体温度为300K，总压为1atm，管道间距为1 cm，初始燃料和氧化剂气流速度分别为41和55 cm/s。对于实验所用的燃烧器系统，燃料流速约为41 cm/s，氧化剂流速约为55 cm/s。导管间距1 cm。在基于奔腾4的台式计算机上，每次计算大约需要100分钟才能达到收敛。Chemkin计算的结果预测流动参数(气体速度、应变等)、温度和物种分布随距离燃料管道的距离而变化。Frenklach机理允许预测高达A4(C16H10)的芳香环的物种分布。
计算采用了两种方法。在第一种方法中，输入到程序中的初始条件指定了燃烧器管道之间的60点空间网格，在燃烧区域附近的网格间距变小。随着计算的进行，程序将回归到更精细的增量。当使用这个初始网格时，计算通常很难收敛，或者需要几个小时才能收敛。第二种方法使用5点等间距网格作为初始条件。随着计算的进行，该程序被允许重新处理。在实现收敛的每一种情况下，虽然两种方法的最终结果都是一致的，但第二种方法收敛得更快。用于牛顿迭代和时间步进的收敛准则是程序默认值，但在气流中添加5%到8%乙醇的情况除外。为了使这些情况趋于一致，有必要将收敛标准放宽100倍。通过将牛顿迭代的绝对值和相对收敛准则的默认值分别从10-9和10-4放宽到10-7和10-2，实现了这一减少。时间步进的绝对(ATIM)和相对(RTIM)收敛标准也从默认值10-9和10-4放宽到10-7和10-2。这些情况下的最终网格包含的网格点数量约为其他计算网格点数的2/3(从97到65)。这里包括了所有情况下的完整计算结果。
4.结果与讨论
4.1.乙烯/空气对冲火焰
图4显示了计算出的乙烯/空气对冲火焰中OH、C2H2、C3H3、A1(苯，C6H6)和A4(芘，C16H10)的摩尔分数剖面随燃料管道距离的图形。覆盖在图4上的是沿燃烧器管道之间中心线的像素强度值，使用光散射/PLIF技术测量相同火焰的像素强度值。计算结果与实测值符合较好。计算预测了最大碳烟浓度区域的分离(假设A1-A4是富燃料环境中的碳烟前体[23-25])和OH。此图中的实验数据已通过减去像素暗电流进行了背景校正。为了比较这些数据，计算得到的OH荧光峰的空间位置(相对于燃料管道)与计算预测的OH荧光峰的空间位置相匹配。测量到的光从火焰中的粒子散射(也可能是来自芳烃的宽带荧光)比计算所预测的A1和A4峰浓度的位置稍微靠近燃料管道。由于火焰中的碳烟颗粒可能大于A4，热泳力[26]可能会将较大的颗粒推向火焰的较冷区域。图4(虚线)也显示了根据计算得出的驻点平面位置的估计。我们给滞止面一个有限宽度，定义为轴向气体速度为零(离燃料管道约0.375厘米)和径向气
资料编号：[4255]
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