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物理评论B卷21，第9期，5月19日
磁性和非磁性非晶金属的热电动势
芝加哥大学詹姆斯·弗兰克研究所和物理系的Soumen Basak和s.r. Nagel，芝加哥。伊利诺斯州60637
德国吉森化学研究所，东南东南大学。马萨诸塞州波士顿02I15(1979年12月26日收到)
（我们）已经测量得到了许多磁性和非磁性非晶态金属合金的热电功率在15至580K之间的温度函数关系。热电势器对于磁性合金的温度依赖性与非磁性合金的温度依赖性有本质上的不同。非磁性合金的数据与扩展的Ziman理论一致，它用于在液态和非晶态金属中传输。有人认为，磁性合金的数据与模式一致，基于位于低内部场中的自旋的传导电子的Kondo散射，这解释了在这些材料中观察到的电阻率最小值现象。
最近对金属玻璃中电子输运的研究揭示了两种截然不同的异常电阻率行为现象。其中一些玻璃的电阻率随温度的升高呈微小的单调下降，在某些情况下下降幅度可达400 ~ 600k。“非晶态合金Cu-Zr(参考文献3和4)和Be-Ti-Zr(参考文献5)是这一组中的例子，它们由许多没有磁性成分的玻璃组成。”另一种类型的异常电阻率存在于含有铁磁性或反铁磁性元素的非晶合金中，如Fe-B、Fe-Ni-P-B或Fe-Ni-Cr-P-B。其中电阻率在10 ~ 300k范围内为最小值，温度越低电阻率随温度的降低呈近似对数增长。这种电阻率行为可能与近藤效应有关，近藤效应通常在含有少量磁性原子的晶体合金中观察到，而这些玻璃具有很强的铁磁性。众所周知，磁原子在铁氧体网络中所经历的内部磁场使其不可能产生导电电子的近藤散射。人们提出了几种理论来解释在金属玻璃中观察到的电阻率负温度系数alpha;=(1/p) d p/dT。其中之一是液态金属中电子输运的广义电子齐曼理论。(参考文献1,8,9)它处理电阻率的正常潜在散射贡献，如玻璃中没有周期性顺序所改变，并且可以导致alpha;的正或者负，这取决于2kF和kp的相对位置，其中kF是传导电子的费米波矢量，kp表示玻璃的x射线结构因子中第一峰的位置。前一种理论提出了另一种理论：无序固体中某些原子的量子力学双能级隧穿态的存在性。假设隧穿态引起的局域激发态散射电子的哈密顿量与近藤哈密顿量Fe0.80B0.20相同，在较宽的温度范围内，它既可以产生电阻率的最小值，也可以产生其负值。然而，Black等人最近对这种效应的计算表明，“利用超声波实验推导出的隧道模型参数，该模型将给出一个电阻率异常的三个数量级，这个数量级太小，无法与数据匹配。最近的一项研究“在解释磁镜中观察到的电阻率极小值时，重现了真实近藤效应的概念。它没有提出对近藤理论的结构修正，而是考虑了位于零有效场区域的磁性原子的自旋-翻转散射。根据有效场分布P的蒙特卡罗计算，Grest和Nagel已经证明了一小部分磁原子实际存在于集中铁磁体中的无磁场区域，在这些材料中，并且基本上遵循固有的较大的紊乱。因此，这一结果调和了这些非晶合金中孔道型电阻率异常与铁磁性的共存关系，并隐含地预测了磁性玻璃与非磁性玻璃之间热电行为的差异。然而，这样的预测不能从隧道水平模型得出，该模型在考虑结构对其输运特性的影响时，对磁性玻璃和非磁性玻璃的看法是相同的。除了这三个，其他理论提出来解释负面alpha;。包括Mott sd散射模型，以及研究声子和杂质散射之间干扰的模型。为了确定最准确地描述玻璃中传输的散射机制，有必要研究除电阻率之外的一些传输特性，其在各种模型中的预测行为将大不相同。在以前的通信中，曾报道过在较长温度范围内Be-Ti-Zr玻璃中电阻率alpha;和热电功率Q的研究。可以看得出：如果满足2KFasymp;Kp的条件，它展示了负温度系数的电阻率和积极的热电功率随温度线性变化观察到整个范围从10到600 K的现象可以解释的基础上扩展齐曼理论匹配的合金。然而，Q的这种行为与隧道水平模型和s-d散射模型的预测都不一致。本文对磁性玻璃和非磁性玻璃的热电动力进行了较为广泛的研究。(参考文献15)
样本以宽1 - 2毫米、厚30 - 60微米的丝带形式呈现。用积分法测定了各样品相对于99.999 %纯引线的热电功率。(参考文献5)绝对热压气机的计算使用的新标准规模的铅罗伯茨#39;获得的温度高达350 K。在较高的温度下，使用的标准值是库克、劳比茨和范德米尔的标准值.这些标准值经过调整，与罗伯茨的刻度比例一致。与Be-Ti-Zr玻璃一样，数据的不确定性估计为0.1pV/K.
图一显示了非晶态Cu0.50Zr0.50的数据与之前报道的金属玻璃Be0.40Ti0.50Zr0.50 数据.(参考文献5)Cu-Zr的热电势在整个温度范围10 ~ 580 K范围内呈正线性变化。在这两种样品中Q的大小都很小，并且与贵金属的Q的大小比过渡金属的Q的大小更接近。我们同样也测量了两种样品的电阻率，发现在整个10 ~ 58k范围内，电阻率随温度的升高而单调下降。对于BeTi-Zr和Cu-Zr，电阻率在该温度范围内的下降幅度分别为9%和6%左右。Sinha测量了(NixPt1-x)0.75P0.25玻璃的电阻率和热电功率随温度的变化，尽管其变化范围比本文报道的要小得多。他的电阻率测量结果显示alpha;，对于0.20laquo;xlaquo;0.50的玻璃，alpha;是负的。所以，对于x =0.60的玻璃，也是正的且所有样品的热电功率都很小(在1 ~ 2.5 uV/K之间变化)，在80 ~ 300k范围内T为正线性。
图1:非磁性非晶合金Be0.40Ti0.50Zr0.10(Ref.5)和Cu0.50Zr0.50的热电功率
上述结果与基于在这些玻璃中传输的隧穿能级的近藤型理论不相容。因为，如果这种隧穿水平确实是玻璃结构的一种内在特征，有助于电子传输，那么与类kondo行为相关的异常应该出现在thermopower的数据中。在我们实验的检测能力范围内(共4.5uV/K, 0.1 uV/K)没有观察到这种结构。这与Black等人的工作得到的结果是一致的。“世卫组织预测，如果存在隧道水位异常，其规模将太小，无法在如此敏感的实验中检测到。热功率结果与s-d散射模型的预测结果也不一致。“根据Mott公式小于半满d带和大于半满d带塞贝克系数相反,但是再下面三种玻璃中塞贝克系数都为正.最近在Cu-Zr玻璃上的光发射实验得出结论，费米能级附近的Cu-Zr的电子结构主要由Zr 的d带决定，其小于半填充。还可以预期Be-Ti-Zr玻璃的电子结构类似于Ti或Zr d带的电子结构.在所有三个玻璃中观察到的正热电功率与sd散射模型的预测直接相矛盾。 另一方面，广义齐曼理论与上述输运系数随温度变化的行为是一致的。这些玻璃的负e可以用齐曼理论来解释，假设每种合金都满足2Kfasymp;kp标准(参考文献2,5,9)(这里kp不一定是总干扰函数的第一个最大值，但可能是部分结构因素之一的最大值。)同样的准则也导致了热功率再T的范围内为数值小的，正的，线性的.正如之前指出的。“从齐曼理论得到热电动力的表达式如下
S(k)表示结构因子，kB为玻尔兹曼常数，r取决于t(k)的能量矩阵。从x射线衍射的研究中，我们发现，(参考文献5)，如果，则有(此处我们强调没有严格的等式，可以容忍 15%的偏差)，分别给出EF=7.2和7.1 eV。Be-Ti-Zr和Cu-Zr测得的Q与tcurve斜率分别为5.7 * 10-3和7 * 10-3uVK。忽略上面式(1)中的r项，这些结果表明，对于这两种杯子，q =2.3和2.5。如果将这些数字与Eq.(1)中定义的q的粗略估计值(2kF再次被认为接近)相比，这些数字似乎是合理的。
图2和图3显示了5种含铁有磁性的金属玻璃合金在温度在15到580K之间的绝对热功率。在低温范围300 K 左右金属玻璃合金2826，2826A以及2605A完美契合拜比希等人的观点。他们最近公布的数据一直到300 K，分别在三个不同的实验室对三个单独获得的金属玻璃合金批次数据进行独立测量。对于金属 2605合金，我们的数据与Elzinga和Schroeder的数据非常吻合，但与其他两种测量数据在300k时相差近1 pU/k。在300k到580k之时，我们对同一合金的研究结果与Teoh等人的研究结果相差相同，Teoh等人在300k时金属 2605合金的高温数据与Baibich和Muir的低温数据(参考文献20)很好地结合在一起。可以立即看出，这些样品的Q的行为与图1所示的非磁性玻璃的行为在本质上是不同的。对于所有的磁性样品，它们的热电动势都是负的，并且在低温下具有负斜率。即，低于100k的时候，重要的是，Q在任何大范围的温度下都不是线性的，并且与在晶体近藤体系中相似。换言之，含有稀量磁性杂质的非磁性寄主物质，所有这些合金的电阻率也显示最小类似于观察晶体近藤系统的现象。然而，这些玻璃都含有大量的磁性元素集中，目前还不清楚为什么它们会呈现出类似于近藤的行为。表一为研究样品的组成及输运性质的一些特征。
图二:非晶态磁性合金Fe0.40Ni0.40P0.14B0.06和Fe0.32Ni0.36Cr0.14P0.12B0.06的热电动力
图2和图3显示了5种含铁有磁性的金属玻璃合金在温度在15到580K之间的绝对热功率。在低温范围300 K 左右金属玻璃合金2826，2826A以及2605A完美契合拜比希等人的观点。他们最近公布的数据一直到300 K，分别在三个不同的实验室对三个单独获得的金属玻璃合金批次数据进行独立测量。对于金属 2605合金，我们的数据与Elzinga和Schroeder的数据非常吻合，但与其他两种测量数据在300k时相差近1 pU/k。在300k到580k之时，我们对同一合金的研究结果与Teoh等人的研究结果相差相同，Teoh等人在300k时金属 2605合金的高温数据与Baibich和Muir的低温数据(参考文献20)很好地结合在一起。可以立即看出，这些样品的Q的行为与图1所示的非磁性玻璃的行为在本质上是不同的。对于所有的磁性样品，它们的热电动势都是负的，并且在低温下具有负斜率。即，低于100k的时候，重要的是，Q在任何大范围的温度下都不是线性的，并且与在晶体近藤体系中相似。换言之，含有稀量磁性杂质的非磁性寄主物质，所有这些合金的电阻率也显示最小类似于观察晶体近藤系统的现象。然而，这些玻璃都含有大量的磁性元素集中，目前还不清楚为什么它们会呈现出类似于近藤的行为。表一为研究样品的组成及输运性质的一些特征。
图3:非晶态磁性合金Fe0.80B0.20.Fe0.48Mo0.02B0.20和Fe0.82Si0.06B0.12的热电功率
磁样品的输运行为不能用齐曼理论来解释。隧道水平模型可能导致磁性玻璃输运特性出现类似kondo的异常，但不能解释为什么非磁性玻璃的热电势也没有出现类似的异常。然而，Grest和Nagel的工作很自然地解释了这种反常的运输行为只发生在磁性玻璃中而不是在非磁性玻璃中，因此其正线性热电势结果并不与该模型相冲突。
在晶体合金中，近藤效应在g与T曲线s会产生异常大的结构差异，其大小可以是在本例中观察到的10倍。在接下来的讨论中，这种相对缺乏结构的热电势并不排除在眼镜近藤效应的可能性。其中一个原因是可以在诺德海姆-哥特定律中找到，根据该定律，一个给定的电子散射机制的热功率贡献将由该过程产生的电阻率的相对贡献加权。这种相对贡献由pk/pT给出，其中pk是近藤对总电阻率的贡献。（参考文献20）用于磁性玻璃PT电阻率，从他们的p / t曲线中观察到的低温极小值的深度估计比值为-10。这意味着，即使近藤异常巨大的贡献是100 uV/K，也只会产生0.1uV/K量级的热功率结构。由于这低于目前实验的检测能力，他们得出结论，热电势数据不显示任何近藤散射的影响。然而，由于以下原因，我们认为上述pk/pT尺寸的估计是不正确的，因为pk比这些合金电阻率的明显低温异常所显示的要大得多。这可以通过Grest和Nagel的工作来理解（参考文献12），他们的计算得出了这样一种眼镜的有效场分布P(H)，这种眼镜的有效场分布有一条长长的尾巴，从零场延伸到负的H值。近藤对由此引起的输运系数J(J恒等于p或者Q)。近藤对于这个分布产生的运输系数贡献大概近似为这种形式：
其中J(T,H)是场H中单自旋近藤散射引起的输运贡献。图中▲截止点未知，但不应扩展到如此高的场，以致于独立自旋近藤散射的概念被打破。由于近藤散射自旋在低唱中国可以近似用哈曼公式与T替换（Tsup2; Hsup2;）frac12;在式(2)中，当绕P(H)时，这个与H有关的项掩盖了低t散度，这可能是磁玻璃电阻率观测异常比晶体合金小的原因。然而，由于外加磁场较小，热电动力的性能不会发生剧烈的变化（参考文献23）。因此，与电阻率不同的是，P(H)上的卷积不会反映热电动力中的结构。在大的应用领域中，可能发生的情况是Q(T)的峰值将转移到更高的温度。这就解释了为什么我们在Q(T)中观察到的峰似乎比通常在晶体材料中观察到的温度要高一些。虽然使用NordheimGorter规则仍然很重要，但是pk/pT的尺寸仍很难估计，因为pk可能比这些合金的低温电阻率的明显差异大得多。
对铬和钼观测到的热电动势异常的影响进行定性评价是可能的。已知，在晶体近藤体系中，Cr在Q处产生非常小的异常变化，不像F
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资料编号：[2416]
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