氧化石墨烯定制的混合钛酸钡@Polypyrlele t 颗粒和介电复合材料的分散外文翻译资料

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Chemical Engineering Journal 355 (2019) 137–149

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Graphene oxide-tailored dispersion of hybrid barium titanate@polypyrrole T particles and the dielectric composites

Jing-hui Yang, Xu Xie, Zhen-zhen He, Yu Lu, Xiao-dong Qi, Yong Wang

School of Materials Science and Engineering, Southwest Jiaotong University, Key Laboratory of Advanced Technologies of Materials, Ministry of Education of China, Chengdu 610031, PR China

H I G H L I G H T S G R A P H I C A L A B S T R A C T

  • The lsquo;core–shellrsquo;-like BaTiO3@PPy particles were deposited on the GO platelets.
  • GO-tailored BaTiO3@PPy particles dispersion were achieved in the PVDF composites.
  • PVDF/BaTiO3@PPy-GO composites had low dielectric loss and high breakdown strength.
  • The mechanism was attributed to the GO-induced aggregation of BaTiO3@ PPy particles.

A R T I C L E I N F O

Keywords:

BaTiO3@PPy particles

GO

PVDF

Microstructure

Dielectric properties

A B S T R A C T

Dielectric composites with low dielectric loss recently attract increasing concerns of researchers due to the great potential applications in microelectronic devices. In this work, novel hybrid particles, which were composed of barium titanate (BaTiO3), polypyrrole (PPy) and graphene oxide (GO), were prepared through the in situ polymerization of PPy on the surface of BaTiO3 particles and the deposition of BaTiO3@PPy particles on the surface of the GO platelets. Morphology and microstructure characterizations showed that the lsquo;core–shellrsquo;-like BaTiO3@PPy particles were prepared and these particles exhibited homogeneous dispersion on the GO platelets. Then, two kinds of poly(vinylidene fluoride) (PVDF)-based composites, including PVDF/BaTiO3@PPy and PVDF/BaTiO3@PPy-GO, were fabricated. Different from the relatively homogenous dispersion of BaTiO3@PPy particles in the whole PVDF/BaTiO3@PPy composites, the BaTiO3@PPy-GO particles exhibited slight aggrega-tion in the PVDF/BaTiO3@PPy-GO composites due to the GO-induced local aggregation of BaTiO3@PPy parti-cles. The two kinds of particles exhibited good nucleation effect and mainly promoted the crystallization of alpha;-form PVDF. Electrical conductivity and dielectric property measurements showed that the PVDF/BaTiO3@PPy-GO composites had lower electrical conductivity, smaller dielectric loss but higher breakdown strength com-pared with the PVDF/BaTiO3@PPy composites. The mechanism was mainly attributed to the presence of GO platelets, which restricted the formation of the conductive path in the composites.

1. Introduction relating to energy storage and comprehensive utilization attract in-

creasing concerns of researchers either from academia or from industry.

With the fast development of microelectronic devices and the tre- Dielectric materials which exhibit the ability to store and release energy

mendous requirement for green energy, theories and technologies under the electrical condition is one of the most important components

Corresponding author.

E-mail address: yongwang1976@home.swjtu.edu.cn (Y. Wang).

https://doi.org/10.1016/j.cej.2018.08.152

Received 17 July 2018; Received in revised form 21 August 2018; Accepted 22 August 2018

Available online 23 August 2018

1385-8947/ copy; 2018 Elsevier B.V. All rights reserved.

J.-h. Yang et al. Chemical Engineering Journal 355 (2019) 137–149

in the energy devices. Dielectric constant, dielectric loss and dielectric breakdown strength are those of the most important parameters re-lating to the dielectric properties of the dielectric materials, which greatly determine the energy storage efficiency and the service beha-vior of the dielectric materials [1,2]. The ideal dielectric materials are expected to simultaneously have high dielectric constant, low dielectric loss and high dielectric breakdown strength.

Compared with the ceramic dielectric materials, polymeric di-electric materials have apparent advantages, such as light weight, easy processing, good comprehensive properties, etc. However, it is worth noting that most of polymers exhibit rather low dielectric constant, which is much smaller than that of the ceramic dielectric materials [3]. Incorporating other dielectric materials into polymers has been de-monstrated an efficient strategy to improve the dielectric properties of polymers. Generally, polymeric composites containing ceramic mate-rials, such as barium titanate (BaTiO3) [4–8], alpha;-carborundum (alpha;-SiC)

  1. and lead zirconate titanate (PZT) [10,11], etc., exhibit high di-electric constant and low dielectric loss. But it is worth noting that the acquirement of the high dielectric constant can be only achieved at relatively high filler content. Undoubtedly, high filler content not only results in the deterioration of the processing ability but also results in the deterioration of the comprehensive mechanical properties of the composites [9].

Incorporating conductive fillers, such as electrically conductive polymers [12–15], carbon nanotubes (CNTs) [16–18], graphene lt;a href='

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化学工程学报355（2019）137-149

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化学工程学报

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氧化石墨烯定制的混合钛酸钡@Polypyrlele t 颗粒和介电复合材料的分散

杨景辉，徐燮，何振珍，俞璐，齐晓东，王勇

西南交通大学材料科学与工程学院，中国教育部材料先进技术重点实验室，成都610031

H I G H L I G H T S G R A P H I C A L A B S T R A C T

  • #39;核 - 壳#39;样BaTiO3@PPy颗粒沉积在GO血小板上。
  • 在PVDF复合材料中实现了GO定制的BaTiO3@PPy颗粒分散体。
  • PVDF / BaTiO3@ PPy-GO复合材料具有低介电损耗和高击穿强度。
  • 该机制归因于GO诱导的BaTiO3@PPy颗粒的聚集。

文章信息

关键词：

BaTiO3@PPy颗粒

PVDF

显微

介电特性

摘要

由于微电子器件的巨大潜在应用，最近具有低介电损耗的介电复合材料吸引了越来越多的研究人员关注。在这项工作中，通过PPy在BaTiO3 颗粒表面的原位聚合制备了由钛酸钡（BaTiO3），聚吡咯（PPy）和氧化石墨烯（GO）组成的新型杂化颗粒。以及BaTiO3@PPy颗粒在GO血小板表面的沉积。形态学和微观结构表征显示制备了“核 - 壳”状BaTiO3@PPy颗粒，并且这些颗粒在GO血小板上显示均匀分散。然后，制备了两种基于聚偏二氟乙烯（PVDF）的复合材料，包括PVDF / BaTiO3@PPy和PVDF / BaTiO3@ PPy-GO。与BaTiO3@PPy颗粒在整个PVDF / BaTiO3@PPy复合材料中相对均匀的分散不同，BaTiO3@ PPy-GO颗粒在PVDF / BaTiO3中表现出轻微的聚集@ PPy-GO复合物由于GO诱导的BaTiO3@PPy粒子的局部聚集。两种颗粒均具有良好的成核作用，主要促进了alpha;型PVDF的结晶。电导率和介电性能测试表明，与PVDF / BaTiO3@ PPy复合材料相比，PVDF / BaTiO3@ PPy-GO复合材料具有更低的导电性，更小的介电损耗，但更高的击穿强度。该机制主要归因于GO血小板的存在，其限制了复合材料中导电路径的形成。

1.简介

随着微电子器件的快速发展和对绿色能源理论和技术的苛刻要求， 半导体的储能和综合利用等方面引起了学术各界的极高关注。

在能源设备中。介电常数，介电损耗和介电击穿强度是与介电材料介电性能相关的最重要参数，它们极大地决定了介电材料的储能效率和使用性能。[1,2].理想的介电材料预计同时具有高介电常数，低介电损耗和高介电击穿强度。

与陶瓷介电材料相比，聚合物双电材料具有明显的优点，如重量轻，易加工，综合性能好等。然而，值得注意的是，大多数聚合物表现出相当低的介电常数，这要小得多。比陶瓷介电材料的[3].将其他介电材料结合到聚合物中已经证明是改善聚合物介电性能的有效策略。通常，含有陶瓷材料的聚合物复合材料，如钛酸钡（BaTiO3）[4–8]，alpha;-碳化硅（alpha;-SiC）

  1. 和锆钛酸铅（PZT）[10,11]等，具有高的双电常数和低介电损耗。但值得注意的是，只有在相对较高的填料含量下才能获得高介电常数。毫无疑问，高填料含量不仅会导致加工能力的下降，还会导致复合材料综合机械性能的恶化。[9].

掺入导电填料，例如导电聚合物[12–15]，碳纳米管（CNTs）[16–18]，石墨烯[19–21]等，是在相对低的填料含量下增强聚合物复合材料的介电常数的最有效方法。然而，掺入导电填料的聚合物复合材料的短缺也是非常明显的。即，由于在电场中出现漏电流，这些介电复合材料通常表现出高介电损耗，这主要归因于在填料含量高于填料的每个煅烧阈值时形成的导电填料的网络结构。[22].尽可能地减少导电填料的含量或防止在复合材料中形成导电网络结构可以将介电损耗抑制在低水平。

最近，将两种填料结合到一种聚合物中并在复合材料中构建混合结构以提高介电常数并同时抑制复合材料的双电损失的方法引起了研究人员的高度重视[23–25].至少，已经提出了两种方法。一种方法是同时将陶瓷填料和导电填料结合到一种聚合物中。在这种情况下，预期具有绝缘特征的陶瓷填料的存在防止在整个复合材料中形成导电填料的导电网络结构[26].例如，Guan等人。[27] 将CNTs和BaTiO3 引入到聚二甲基硅氧烷（PDMS）中，他们发现CNT与羧基和BaTiO3 的羟基之间发生氢键相互作用促进了混合结构的形成，因此，复合材料表现出高介电常数和低介电损耗同时进行。在我们以前的工作中[28]，氮化硼（BN）和碳纳米管同时掺入聚偏二氟乙烯（PVDF）中，结果表明，BN的存在仅在局部区域而不是在整个复合材料中诱导CNT网络结构的形成，因此，该复合材料还表现出高介电常数和低介电损耗。

另一种方法是制备含有具有“核 - 壳”状结构的杂化颗粒的聚合物组分，其通过在绝缘陶瓷填料的表面上涂覆/沉积导电聚合物而制造。[29,30] 或通过绝缘填料或其他聚合物（壳）封装导电聚合物或导电填料（芯）[12,13,23,31–35].对于这两种情况，大大增强的介电常数通常归因于复合材料中多个界面的构造，这为界面极化提供了更多的可能性。

[30,36,37].显然，从抑制介电损耗的观点来看，具有绝缘壳的混合“核 - 壳”状结构更合适，因为这些结构大大降低了在复合材料中形成导电路径的可能性，即使这些填料也是如此。相互联系并形成渗透的网络结构[25,32].但是对于具有导电壳的混合“核 - 壳”状颗粒，复合材料仍然表现出高介电损耗，因为相邻颗粒的聚集和/或接触仍然提供复合材料中的导电路径。因此，对于这种混合粒子，仍需要更多的工作来寻求能够抑制复合材料中导电路径形成的适当方法。

此外，最近的研究还表明，在二维氧化石墨烯（GO）薄片上去除介电材料也是制造具有高介电常数和低介电损耗的介电复合材料的有效策略，并且沉积的介电材料是各种，如陶瓷填料[38]，导电填料[39,40] 或导电聚合物[41–43]一方面，GO在血小板边缘具有许多含氧基团，并且它可以与许多聚合物表现出相对强的界面相互作用，这有利于GO与聚合物基质之间的界面极化。[44–47].另一方面，GO可以改善介电材料在聚合物复合材料中的分散[48]这被认为有利于抑制复合材料的介电损耗。

在这项工作中，我们试图制造具有“核 - 壳”状结构的杂化颗粒，其中导电聚吡咯（PPy）原位合成在BaTiO3 颗粒的表面上。然后，将杂化的BaTiO3@PPy颗粒进一步沉积在GO片晶上。通过溶液配混加工将复合颗粒进一步引入PVDF，系统研究了PVDF复合材料的微观结构性能关系。值得注意的是，与含有BaTiO3@PPy颗粒（PVDF / BaTiO3@PPy）的复合材料相比，PVDF / BaTiO3@ PPy-GO复合材料在很大程度上抑制了介电损耗并同时发挥作用。增强的介电击穿强度，这提供了在与能量存储和释放有关的微电子器件中应用这种复合材料的更多可能性。

2.实验部分

2.1.物料

从Arkema（法国）获得重均分子量为1.05times;105 g / mol且密度为1.78g / cm 33 的PVDF（液滴，Kynar 720）。从Aladdin Reagent Co.（中国上海）获得平均直径小于100nm且纯度为99.9％的BaTiO3 （白色粉末）。从青岛黑龙有限公司（中国）获得的天然石墨用于通过改进的Hummers方法制备GO，详细的制备方法可以在我们以前的工作中看到[49].从Kelong Chemical reagent Co.Ltd。（中国成都）获得纯度高于98％的吡咯单体和纯度高于98％的三氯化铁（FeCl3）。

2.2.制备BaTiO3@PPy和BaTiO3@ PPy-GO颗粒

混合颗粒的制备方法示意性地表示在图。1.为制备杂化BaTiO3@PPy颗粒，首先将30g BaTiO3 颗粒和20mL吡咯加入到480mL蒸馏水和31.1mL HCl的溶液中，并将混合物搅拌30分钟（图。1a).之后，将36.23g浓度为0.7246g / mL的FeCl3 溶液滴入吡咯/ BaTiO3 溶液中，开始PPy的聚合，同时溶液颜色从白色到黑色连续变化（图。1b).连续搅拌5小时后，过滤溶液。得到的

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J.-h.杨等人。 化学工程学报355（2019）137-149

图1.显示BaTiO3@ PPy和BaTiO3@ PPy-GO颗粒的制备的示意图。（a）将BaTiO3 和吡咯同时溶解在H2O / HCl溶液中，（b）通过FeCl3 触发PPy的聚合，并将反应保持5小时以获得BaTiO3@PPy复合颗粒，（c）聚合4小时后，将GO溶液加入反应体系中，

（d）进一步反应1小时，得到BaTiO3@ PPy-GO复合颗粒。

将颗粒依次用蒸馏水和乙醇洗涤并过滤，直到溶液的pH值为7，滤液变得完全透明。然后，将颗粒在设定为60℃的烘箱中干燥48小时，以获得杂化的BaTiO3@ PPy颗粒。BaTiO3 和PPy之间的重量比保持在15:10。

为了制备杂化BaTiO3@ PPy-GO颗粒，首先借助超声处理制备由2g GO和443mL蒸馏水组成的GO溶液。然后，将GO溶液倒入BaTiO3@ PPy的反应体系中，其中PPy的聚合在FeCl3 的帮助下已经持续4小时（图。1c).在连续搅拌条件下继续反应1小时（图。1d).之后，过滤溶液，同时洗涤颗粒并用蒸馏水和乙醇过滤。在用于杂化BaTiO3@PPy颗粒的相同干燥处理后，最终获得杂化BaTiO3@ PPy-GO颗粒。对于BaTiO3@ PPy-GO颗粒，BaTiO3：PPy：GO的组分之间的重量比为15：10：1。

2.3.制备PVDF基复合材料

通过溶液配混处理制备PVDF复合材料。首先，将PVDF和复合填料（BaTiO3@ PPy和BaTiO3@ PPy-GO）分别溶解在N，N-二甲基甲酰胺（DMF

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资料编号：[1951]

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