相变微胶囊在热能领域的应用外文翻译资料

 2022-01-14 23:27:42

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相变微胶囊在热能领域的应用

摘要:相变微胶囊可以携带大量的热量，以固体复合材料或浆状流体的形式分散到其他介质中，而不改变其外观或流动性。这两个突出的特点使得相变微胶囊非常适合用于热能应用，以提高能源的利用效率。本文综述了相变材料的封装方法，特别是适合大规模生产的封装方法，相变微胶囊的发展趋势及其在静态和动态条件下的热能应用；综述了相变微胶囊作为浆液加入热流体对对流换热的影响；综述了近年来相变微胶囊的研究进展，指出相变微胶囊主要采用聚合物壳结构，具有较低的导热系数。在相变材料发生相变的部位，它们对对流换热的增强作用得到了证明。这种相变使浆液具有较高的表观局部比热容，从而具有较高的局部传热系数。在相变区域之外，由于相变微胶囊的比热容和导热系数较纯水低，因此在实验中没有发现固体微胶囊颗粒的增强，而水通常作为浆体介质。为进一步开展这方面的研究，需要采用比热容高、导热系数高、形状稳定性好的相变微胶囊。

1.背景介绍

近年来，人们对三种状态间的相变释放或吸收大量潜热的材料产生了极大的兴趣。在工艺工程中，蒸汽释放的热能用于工艺优化，也可以转化为机械力，通过汽轮机发电。一般来说，从蒸汽到液体的相变包括剧烈的压力和体积变化。这样的系统不适用于建筑或纺织品的温度管理，也不适用于从工艺工程或太阳能热能回收和储存废热，因为这些热能量大，但热强度和密度不是很高。液体流体最好用于工艺工程中，在工艺工程中，需要更快的传热速度来限制热流体的数量，同时提高能源利用效率，如在二次制冷和空调中。为了回收和储存较低和中等等级的热量，需要比热含量和导热系数高的热流体来降低泵送速率，并在相同能量含量的情况下，与单相水流体相比减小储罐尺寸。水比热容高，可用性好，到目前为止，成本在许多流行的应用程序中得到了支持。但在低压(小于105 kJ/kg)时，每换热一次温度变化在25℃左右，其传热能力受沸点的限制。相对于汽化和冷凝的相变，微胶囊浆液的熔融与结晶之间的变化可以提高热流体的热容，并在相变材料结晶时保持良好的流动性。近30年来，人们对相变微胶囊浆液进行了广泛的研究，以探索增强传热的途径。相变材料的微胶囊化、相变材料的液态化以及相变浆液的强化传热是相变浆液作为热流体发展的主要课题。本文综述了相变材料微胶囊化的研究进展，并对相变微胶囊在静态温度管理、浆液作为热流体和储能介质等方面的应用极限进行了临界分析。对研究结果的批判性审查将允许相变材料在热能应用领域的发展。

2.相变材料及其微胶囊化

2.1相变材料

由于其在固液或液固相变过程中吸收和释放大量潜热的能力，被广泛研究和用作储能材料。一般来说，PCMs可以分为有机和无机材料，其中有机材料进一步被描述为石蜡和非石蜡(脂肪酸)，无机材料由盐水合物、共晶物和金属组成，如图1所示，并在文献[2-3]中得到了深入的综述。表1总结了有机和无机PCMs的优缺点。

图1 相变材料的分类

表1 有机相变材料与无机相变材料的比较

2.2相变材料的微胶囊化

相变材料的微胶囊化要求PCM从本体相到微米范围内的颗粒破碎，然后覆盖一层固体材料，形成单独的固体微胶囊。在微胶囊化工程中，如何实现固体壳层厚度均匀、尺寸均匀的微胶囊是一个难题。这些都是解决通过物理化学科学和工程。为了使它们能够在热能系统中得到利用，理想情况下，外壳需要以形状或形状稳定的形式生产，以保持其形状，同时经历从固体到液体的相变。它还可以在很长一段时间内减少或防止PCM从微胶囊结构的损失。以下是相变微胶囊在热环境中获得成功的一些关键要求小安娜等:相变微胶囊在热能应用程序:①机械强劲结构;②所需的大小和均匀性的大小;③高封装率和良好的相变材料加载。封装比例可以发现,Delta;HMEPCM熔化潜热微胶囊和Delta;HPCM PCM材料的熔化潜热。④与分散介质的相容性;⑤所需材料的导热系数;⑥低生产成本。

2.2.1相变微胶囊的结构

单个微胶囊相变材料是由一层聚合物或者无机材料组成的。球体是最普遍的形状，内部结构变化如图2所示。球形微胶囊可以有单核结构，多核或基质。单核微胶囊是由一层或几层不同的壳层组成的厚度均匀的壳层，多核结构的壳层内有多个核粒子，基体微胶囊的相变材料嵌入壳层材料中。

图2相变微胶囊的典型结构

不同的微胶囊结构是通过采用不同的微胶囊化工艺，利用PCM和壳体材料的不同物理化学性质设计得到的。其中，单核结构的相变材料封装率最高，壳越薄时，包封率也越高。然而，当外壳非常薄时，特别是使用聚合物材料时，机械强度和形状稳定性可能会受到影响。多核结构和基体结构的微胶囊具有更好的力学性能强度、尺寸和形状稳定，但其包封率较低。

2.2.2相变材料的封装方法

典型的微胶囊化相变材料在1—100 mu;m的范围。人们可以通过在固体中涂覆微粒或在液体中涂覆液滴来制造相变材料的微胶囊。为了将单个PCM微粒子涂覆在连续的外壳上，外壳材料的物理和化学特性对于微胶囊化的成功非常重要，特别是为了确保以后热能应用的适用性。泛型涂料和空气悬浮涂料等技术由于其操作成本低，已成为制药、食品、陶瓷和涂料行业首选的封装方法。这两种技术都将熔融的壳材料包裹在固体芯颗粒上，因此壳材料的熔化温度低于芯材料的熔化温度。这使得泛涂层和空气悬浮等方法不适合封装相变材料，因为在其熔融或结晶周期内，外壳的熔化温度需要高于核心的熔化温度，方可包含PCM，且不泄漏。以下是针对以液滴为模板的相变材料开发的常用微胶囊化技术：①喷雾干燥；②凝聚；③原位聚合(悬架和界面聚合)；④溶胶-凝胶法；⑤皮克林乳液。

利用这些方法，首先将相变材料表示为分散相，然后加入到连续相中，这是一种不可混溶的液体。分散PCM滴然后封装外壳材料,这是长链聚合物溶解在连续相(喷雾干燥和凝聚)，或单体聚合生成的聚合物前体现场,安排或固体颗粒表面的水滴相变材料(溶胶-凝胶法和皮克林乳液)。喷雾干燥是一种物理干燥技术，是商业化生产相变微胶囊，操作成本低。该工艺进料由相变材料乳液组成，乳液中含有在连续相中溶解的壳体材料。当喷雾进入加热干燥室时，乳液会形成复杂的水滴。液滴中的溶剂在热室中蒸发，将壳体材料留在液滴的外表面，如图3所示。一种叫做雾化器的喷嘴被用来将乳化液喷射到热气相中。热气体在足以使溶剂完全蒸发的温度下流入燃烧室。因此，乳液液滴的大小减小，形成固体外壳，直到溶剂完全蒸发。固体微胶囊从下游的旋风或过滤器中收集。

图3相变微胶囊喷雾干燥过程

采用喷雾干燥，微胶囊的大小可由雾化器喷嘴的大小和结构来控制，控制喷雾和气体的流速以及干燥室内的温度。在连续相中，乳液浓度和聚合物浓度对壳层厚度有明显的控制作用。由于乳液液滴可能含有不止一个相变材料液滴，因此微胶囊可以形成多核结构。溶剂蒸发一般较快，因此很难避免液滴凝聚或聚结形成均匀的粒径和结构。这种技术通常导致微胶囊的大尺寸分布。

HAWLADER等人将喷雾干燥技术应用于明胶、金合欢石蜡微胶囊化。他们研究了改变核壳比对能量储存的影响和释放能力。制备的石蜡微胶囊为球形颗粒，表面光滑，粒径均匀。石蜡微胶囊的核壳比为2：1，具有较高的储能和释放能力，分别为216.44 kJ/kg和221.52 kJ/kg。

通过喷雾干燥，微胶囊中有可能加入其他固体颗粒，例如，已经成功地加入了碳纳米纤维，以提高壳体的导热性。热分析表明，相变微胶囊的存在维持了微胶囊的储能能力，提高了微胶囊的导热性，提高了微胶囊的刚度。全寿命周期试验表明，包封石蜡的熔融固化可逆次数超过3000次，使用寿命可连续30年，是一种很好的储热材料。

2.2.2.2 凝聚

凝聚又称相分离，在食品和药品行业有着广泛的应用研究，其目的是为了延长保质期、允许替代食品加工、掩盖口感或控制其释放。凝聚方法通常使用聚电晶体作为外壳材料，将壳体材料溶解在相变材料乳液的连续相中，实现微胶囊化。通过乳化使岩心材料充分分散后，加入相反的带电电解质，诱导凝聚，改变溶解的聚合物链在溶剂中的溶解度。盐析后的聚合物链吸附在相变材料液滴上进行包封。然后，外壳可以增强和硬化的强度和耐溶剂。图4为典型的封装路径。

与喷雾干燥技术一样，以水包油乳液作为凝聚的初始步骤。例如，相变材料(以油的形式)与明胶水溶液混合。乳化后的第二水溶液加入阿拉伯树胶，通过盐、稀释或温度变化，将溶液pH值调整为4-4.6。这使得相变材料液滴周围的壳层能够被吸附。最后，通过交联、固溶或热处理形成微胶囊。甲醛或戊二醛是可与聚合物中的活性氢基团发生反应的交联剂。

MALEKIPIRBAZARI等人用制备石蜡微胶囊明胶和树胶通过凝聚方法软化。微胶囊的平均直径为300micro;m，储能能力为116 J/g。HAWLADER等人将微胶囊石蜡与明胶和用喷雾干燥法制备的相思进行了比较。在芯壳比为2∶1时，凝聚法制备的微胶囊的储能和释放能力分别为239.78 J/g和234.05 J/g，高于喷雾干燥法制备的微胶囊。

图4单核微囊形成凝聚过程示意图

BAYES-GARCIA等人将商业相变材料 Rubithermreg; RT 27 微胶囊化，外壳材料为杀菌明胶。包封率为48%-49%；OZONUR等人采用阿拉伯胶凝胶化方法对天然可可脂肪酸混合物进行了包封。他们指出乳化对微胶囊化成功的重要性，并发现阿拉伯胶胶是可可脂肪酸混合物的最佳外壳材料。该微胶囊经过50次熔炼和凝固循环后保持了其物理形状，表明其适合在22-34℃的蓄热系统中使用。

喷雾干燥和凝聚包封使用可溶解聚合物，通常是水溶性聚合物作为外壳材料。由于聚合物链的化学结构的极性，当受到水分或水的作用时，形成的外壳可能膨胀或溶解。原位聚合可用于生成不可溶解的聚合物作为外壳材料。

2.2.2.3原位聚合

原位聚合是应用最广泛的聚合之一，其采取了PCMs微胶囊化的化学工艺。该方法是由聚合物的前驱体单体分散在相变材料乳液中引发的。当单体处于分散相时，通过悬浮聚合形成基质结构微胶囊，如果相分离成功，则形成核壳结构微胶囊，如图5所示。对于缩合聚合，涉及两个或两个以上的反应物。一个反应物被安排在连续相或分散相中，反应物会在液滴表面相遇并发生反应。

在此之后，将发生界面聚合。JAMEKHORSHID等人综述了不同聚合物体系在相变材料封装中的应用。其中，聚甲基丙烯酸甲酯、聚三聚氰胺、聚脲、聚脲甲醛和聚苯乙烯是研究的热点。聚(甲基丙烯酸甲酯)和聚苯乙烯由具有碳碳双键的单体通过自由基聚合聚合而成。相变材料液滴中的单体通常通过悬浮聚合的方式包裹相变材料。聚三聚氰胺甲醛、聚脲和聚脲甲醛是由两种或两种以上不同的反应物缩聚而成。界面聚合通常涉及到封装。近年来，为了更好地控制包封率、泄漏、机械强度、尺寸，更重要的是提高导热系数，从使用单一或简单的共聚物向使用聚合物杂化或更复杂的化学结构进行包封迈进了一步。

图5微胶囊化的聚合机理

QIU等人以丙烯酸和苯乙烯为原料，在三甲基丙烯酸三甲酯交联剂的存在下，用[17]将甲基丙烯酸乙酯与苯乙烯进行聚合，包封石蜡。与不含聚苯乙烯的微胶囊相比，制备的微胶囊具有较高的熔融相变焓(117.8 kJ/kg)和结晶度(115.3 kJ/kg)。分析表明，制备的相变微胶囊的热阻比原石蜡高10℃。经过1000次加热和冷却循环，相变材料的损失率约为6%。

KONOKLU等人以脲醛为壳材成功微胶囊化辛酸(辛酸)，包封率为59.3%。脲醛壳层与聚甲基丙烯酸甲酯交联形成双层包封的正十四烷微胶囊。用n-甲基丙烯酰胺或羟甲基。该微胶囊的焓值为175.5 kJ/kg，高于聚甲基丙烯酸甲酯或脲醛的单层外壳样品，增强了防泄漏性能。对100个加热和冷却循环的热测试表明，混合壳体具有良好的化学稳定性和热稳定性。以乙二胺、2,4-甲苯二异氰酸酯、三聚氰胺和甲醛为原料，采用界面聚合法制备了正十八烷双壳微胶囊。优化后的外壳表面光滑，热阻高达250℃，储能/释放能力约为180 kJ/kg。

SUN等人利用包埋在包壳内的氮化硅纳米粒子制备了石蜡基相变微胶囊。在纳米Si3N4水悬浮液中乳化了熔融石蜡和单体的油相。相变材料与纳米Si3N4稳定液滴诱导聚合和相分离，形成嵌入纳米Si3N4的相变微胶囊。在纳米Si3N4水悬浮液中乳化了熔融石蜡和单体的油相。由于纳米Si3N4的存在，所形成的复合PCM具有良好的球形结构，并显著提高了导热性。YANG等人通过悬浮聚合成功地补充了聚甲基丙烯酸甲酯氮化硅颗粒。对氮化硅颗粒表面进行了改性，使其在聚合物壳层内粘结良好。微胶囊呈规则球形，核壳结构清晰。氮化硅的加入使材料的导热系数提高了56.8%。

石墨及其衍生物因其高导热性而闻名。他们的纳米颗粒被用来修饰相变微胶囊，以获得更好的导热性。将石墨纳米粒子嵌入三聚氰胺甲醛预聚体中，聚合后形成石蜡包壳。DSC测试表明，熔体温度为50.5℃，潜热为90.8 kJ/kg;其中石蜡在微胶囊中的质量比为51.1%。将相变微胶囊分散到离子液体中，形成一种新型的潜在功能热流体。这种液体的蓄热能力是纯离子液体的两倍。

ZHANG等人以Pickering乳液为模板，制备了聚苯乙烯/氧化石墨烯复合壳层微胶囊正十六烷。采用[2-(甲基丙烯氧基)乙基]-三甲基氯化铵或癸三甲基氯化铵对氧化石墨烯进行改性，以稳定水包油酸洗乳剂。热分析表明，由于聚合物/氧化石墨烯复合壳层的限制，正十六烷的蒸发活化能从32.2 kJ/mol提高到60.9 kJ/mol。

WANG等人开发了一种新型的具有双层网状结构的相变复合材料，以提高导热性和热稳定性。在微胶囊化相变材料中加入不同质量分数的膨胀石墨。20%(重量分数)膨胀石墨的相变复合材

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