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高双折射向列相液晶中的广角可切换负折射
Dan Jiaa,b, Chengliang Yanga, Zenghui Penga, Xiaoping Lia,b, Yonggang Liua, Lishuang Yaoa, Zhaoliang Caoa,Quanquan Mua, Lifa Hua, Xinghai Lua and Li Xuana*
摘要 负折射（NR）是一种很有前途的技术，它提供了一个可以操纵光束行为的可能。我们已经在实验上证明了在新型的高双折射（）液晶中，在可见光波段具有大折射角的可控负折射，当液晶的双折射率达到0.42时，负折射角和临界入射角分别达到-14°和23.2°，远远大于其他液晶所达到的数值。通过施加电场，我们可以控制从负折射到正折射的开关。
关键词：负折射;向列相液晶;高双折射;低粘度
1 引言
负折射是一种新现象，是由Veselago在1968年首次提出。[1]能够实现负折射的超材料在超透镜、光学隐形等方面受到了广泛的关注。[2-6]近十年来，人们研究了多种由人造结构组成的负折射材料，如金属丝阵列与微波谐振环的组合以及近红外波段的金属-介电-金属结构。[12-16]然而，人造结构材料有一些缺点，如制作方法复杂和大的能量损耗。因此，许多研究人员致力于在天然材料中实现负折射。[17-24]张勇等研究了具有单轴性质的YO4晶体中的负折射，[17-19]Pishnyaketal[20]和Zhaoetal[21,22]观察到向列相液晶（NLCs）中的负折射，可用于多种可调谐光学器件[25-27]，如光束导向器和光路由器。根据文献[20-22]中报道的实验，最大负折射角为-7.7°，开关切换速度可达数十秒，[20]对于应用来说负折射角太小切换速度太慢。液晶（LCs）在实现负折射[28-32]可调谐方面有着广泛的应用，其开关速度很大程度上取决于液晶的粘度。在负折射领域中，实际应用迫切需要更大的负折射角和更快的开关速度。
本文重点研究了向列相液晶中的负折射现象，描述向列相液晶可调谐负折射能力的关键参数是最大负折射角（MNRA）和开关转换时间。本文我们成功地合成了文献[33-35]中提出的三种具有更高双折射率的液晶材料，以增大折射角。文献[33]中报道的液晶由于其较低的粘度，在缩短转换时间方面发挥了重要作用。据我们所知，这是向列相液晶首次实验性地实现了具有如此大的最大负折射角的可调谐负折射。
3 理论分析
文献[20,21]已经介绍了在向列相液晶中的负折射理论，因此我们只给出公式，而不是详细说明。向列相液晶细胞位于X-Z平面上，界面(Z=0)将空气与向列相液晶分离，如图1(a)所示，入射光在图形的平面上入射，分子取向(指向矢)平行于细胞底基，并与z轴成一定角度。入射角为，折射角为，如果折射光和入射光位于法线的同一侧，则可以得到负折射。
通过求解麦克斯韦方程组，可以得到光的色散方程。在空气中，横向磁波（TM）波矢量归一化分量的色散方程为
（1）
其中和是波矢量的x和z分量。在NLC中，非寻常光(e光)的标准化波矢分量的色散方程是
（2）
当和是向列相液晶中波矢量的x和z分量时，和是普通光和非寻常光的折射率。波矢面可以通过图1(b)所示的方程(1)和(2)得到。由于波矢的切向分量在空气和向列相液晶之间的边界上是连续的，我们可以找到，将代入方程(2)，可以得到波矢。使用Snell映射方法，能流可以获得正如图1(b)所示，相应的折射角如下:
（3）
对于给定的，负折射角随入射角的增大而减小，当和时，可以实现
（4）
当折射角时，相应的入射角定义为临界入射角，其表达式为
（5）
向列相液晶中的负折射来源于双折射率差Delta;n，当入射光的偏振方向在光轴与法线所成平面内且入射角介于零和临界入射角之间时才能产生负折射。向列相液晶不是全角负折射材料，所以最大负折射角和临界入射角是向列相液晶中负折射的重要参数。从方程(4)和(5)中我们可以看出，MNRA和CIA是和的函数。由于液晶材料的几乎是一个常数，能否实现大的最大负折射角和临界入射角主要取决。因此，液晶Delta;n值越高，MNRA和CIA也越大。
图1. (a)向列相液晶单元中的负折射示意图
(b)空气和向列相液晶交界面的波矢能流示意图
3 实验细节
3.1 液晶材料的特性
表1显示了在这个实验中研究的液晶材料的性能。液晶1(SLC9023,，)在532nm处的Delta;n为0.26,根据文献[33]合成了液晶2(Delta;n=0.39,lambda;=532nm)。液晶2中的异硫氰酸酯基团(NCS基团)提供了较长的pi;电子相互作用，这是产生较大Delta;n的原因。液晶2分子中的异硫氰酸苯降低了分子间的相互作用，因此其转动粘度相对较低。液晶3[34,35] (Delta;n = 0.5,lambda;= 532 nm) 和液晶4 [34,35] (Delta;n = 0.7, lambda;= 532 nm)也有合成，但由于它们在室温下是固体，不能直接用于本实验。由于液晶材料之间的相容性，使用液晶1和液晶2作为主体溶解液晶3和液晶4，以进一步提高液晶性能。
本文研究了新型液晶混合物S1、S2、S3、S4和S5的一些性质且载于表2。根据文献[34]，混合物的Delta;n值可以计算为，其下标1和2表示不同的液晶，表示下标为1的材料的质量分数(in wt.%)。最后得到了Delta;n分别为0.26、0.3、0.34、0.39和0.42的5种新混合物S1-S5。
表1. 本实验中液晶材料的性能
|
液晶 |
分子式 |
Delta;n,lambda;= 532 nm |
室温状态 |
|
液晶1 |
SLC9023 |
0.26 |
液体 |
|
液晶2 |
|
0.39 |
液体 |
|
液晶3 |
|
0.50 |
固体 |
|
液晶4 |
|
0.70 |
固体 |
表2. 混合物性质
|
混合物 |
构成 |
Delta;n,lambda;= 532 nm |
|
S1 |
LC1 |
0.26 |
|
S2 |
16.7% LC3, 83.3% LC1 |
0.3 |
|
S3 |
18.2% LC4, 81.8% LC1 |
0.34 |
|
S4 |
LC2 |
0.39 |
|
S5 |
27.3% LC3, 72.7% LC2 |
0.42 |
3.2液晶细胞的制备
为了演示可见波长下向列相液晶中的负折射，我们设计并制作了五个液晶细胞。每个液晶盒由两个平行的玻璃衬底组成，在每个玻璃基板内部涂覆透明导电膜(ITO)用以驱动电场，在每个透明导电薄膜上，涂覆和按压聚酰亚胺(PI)薄膜，使液晶分子沿着按压方向排列。通过计算优化了按压方向(n如图1所示)，研磨方向与z轴之间的最佳摩擦方向(角度)仅取决于液晶材料填充细胞的折射率。这些液晶盒的厚度约为40微米，五种液晶混合物(S1-S5)被填充在这些单元(C1-C5)中，这些单元将用于下一节的光学实验。
3.3实验装置
实验装置示意图如图2所示，光源是一个532nm的固体激光器，输出线偏振光，偏振器p和半波片(HW)用于控制光强和线偏振方向。当光通过偏振器p时，它变成了线偏振光，其偏振方向在X-Z平面上。然后用长焦距透镜(f=200mm)对偏振光进行聚焦，聚焦点在液晶盒的界面(z=0面)上。光束在入射界面上的直径约为20微米，比液晶盒的厚度要小。这些结构确保了光能够有效地耦合到液晶盒中，并且在发散到基底之前能够传播很长的距离。液晶盒安装在测角台上，可以连续控制入射角度，再利用CCD摄像机可以通过人眼观察和记录向列相液晶平板中光束的传播路径。
图2.液晶负折射的实验装置图
4 结果和讨论
4.1 高折射率差向列相液晶的负折射
一个标有C1的向列相液晶电池，充满了S1(SLC9023)混合液体，小心地安装在样品台上。C1的摩擦方向(角alpha;)为40°，可由公式(4)计算出来。当入射激光束以3°入射角通过液晶平板时，折射角约为-7.2°，入射光和折射光位于法线的同一侧，如图3所示。入射角为0°le;ile;14.7°时折射角为负值，当入射角等于零时，就完成了最大负折射角(MNRA)的测量(-9°)。
大型MNRA在实际应用中具有重要意义，在这里，我们致力于获得广角负折射液晶的方法。正如第2节所讨论的，最大负折射角依赖于液晶的Delta;n，当Delta;n增加时，MNRA也会相应增加。本实验采用四种比普通液晶Delta;n高得多混合液晶材料(S2-S5)，实现了比普通液晶高得多的负折射的最大负折射角相比于以前报告的正常最大负折射角。前面提到的每一种液晶材料(S2-S5)被填充到一个液晶单元中，形成具有自己n方向的样品。在本实验中，以3°为步长，记录了不同入射角下每个样品相应的一组折射角。实验数据如图4所示。并给出了由方程(3)对每个样本计算出的相应的理论预测值。以S5为例，在0°到23.2°的入射角范围内将出现负折射现象，最大负折射角可以达到-14°。对比可得，实验结果与理论预测一致，当负折射发生时，负折射角随入射角的增大而减小。当入射角接近于零时，相应的折射角接近于MNRA。同时，当每个样品的折射角等于零时，对临界入射角进行测量。图5显示了这五个样本中MNRA和Delta;n之间的关系，方点是实验数据，直线是理论预测。从图5可以看出，MNRA的大小随Delta;n的增大而增大，实验数据与理论预测一致。当Delta;n等于0.42时，MNRA将达到-14°，几乎比之前报告的值-7.7°大了一倍。[20]临界入射角的大小也随着液晶的Delta;n增大而增大，从图4中可以看出，当Delta;n从0.26(S1)增加到0.42(S5)时，临界入射角将从14.7°增加到23.2°，这大大扩展了液晶中负折射的角度范围。大角度的负折射需要大的Delta;n，因此需要高分子质量，分子质量可以通过分子结构设计和化学合成进一步改进。
图3. 向列相液晶中的负折射现象的照片
图4. 不同入射角对应的折射角（离散点为实验数据结果，线为理论计算结果）
图5. 最大负折射角与液晶Delta;n的关系
4.2 可控负折射
如图6(a)所示，液晶分子的长轴与液晶细胞的底基平行，当入射光在液晶壁平面(x-z平面，p偏振方向)中时，入射光的入射角比临界入射角小，e光的负折射将出现在前面讨论过的液晶平板中。如果在ITO层上施加一个垂直于液晶平板的电场，液晶分子的取向就会改变为电场的方向，如图6(b)所示。液晶平板中的e光变为o光，负折射（NR）将转变为正折射(PR)。结果表明，通过控制电场，可以实现NR与PR之间的切换。
图6. 在负折射和正折射之间的转换。(a)在没有电场的情况下，NR发生。
(b)在电场作用下，出现正折射。
图7. 电压开关控制负折射实验和正折射实验。(a)无电压 (b)有电压
开关时间与电池厚度和材料的旋转粘度密切相关，为了使光束在入射到向列相液晶基面前传输较长的距离，通过长焦距透镜获得较长的聚焦深度，激光器出射的激光直径到交界面为20um左右，我们将电池厚度调整为40um左右。因此，我们不能通过减少电池厚度来提高响应时间，改善响应特性，材料的粘度起到了更重要的作用。
电压控制开关实验结果如图7所示，在没有电压的情况下，出现的负折射如图7(a)所示。当施加电压时，电压变为正，如图7(b)所示，负折射变为正折射。在40微米液晶单元中，对于S1-S3的开关时间约为50秒，而对液晶S4和S5的开关时间约为4秒，这比以前报道的要快一个数量级。[20]可以使用多种方法以改善开关时间，如减小液晶电池的厚度、采用双
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