亚显微厚度的Cu(In,Ga)Se2太阳能电池的潜力外文翻译资料

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应用物理的期刊98, 103703 (2005)

亚显微厚度的Cu(In,Ga)Se2太阳能电池的潜力

Markus Gloeckler and James R. Sitesa

Department of Physics, Colorado State University, Fort Collins, Colorado 80523

(Received 18 August 2005; accepted 29 September 2005; published online 18 November 2005)

通过数值模拟研究基于厚度类似于或低于其光吸收长度的 Cu(In,Ga)Se2吸收体的薄膜太阳能电池，厚度低于1.0 mu;m的电池的关键问题在于限制背接触的再复合，可通过背接触材料的选择、表面改性或 Ga/(Ga In)级配的包含来实现。与较厚的电池不同，如果将再复合限制在背接触的一个狭窄的区域，级配的好处会被放大，在该区域它起着电子反射器的作用。在考虑背接触反射率和光捕获的情况下来评估光改善的潜力。结合提高的背接触反射率，背接触的钝化应该考虑到在效率大于17%时吸收材料由3到0.3 mu;m的薄化。关于材料参数的灵敏度分析表明，过薄的电池受到的不均匀性大大增强。 copy; 2005 American Institute of Physics. [DOI: 10.1063/1.2128054]

l.导言

Cu(In,Ga)Se2 (CIGS)薄膜太阳能电池逐渐进入其发展的产品化阶段。[1]尽管典型的CIGS层只有几微米厚，进一步降低厚度有望减少加工次数和材料的使用，尤其是在平板显示器行业中处于高需求的In元素的使用。有关实验研究报道了CIGS层的薄化结果。[2-6]典型的例子是，已经实现了厚度达1 mu;m左右的吸收材料的薄化，效率上只有轻微损失。然而，厚度接近或低于0.5 mu;m的材料的进一步薄化导致了大量的损失，这在很大程度上被认为是由于入射光量子的不完全吸收和在背接触处少数电子的再复合导致的。这两种损失机制在器件模型中应当能便捷地再现。Orgassa等人[7]和 Malmstrouml;m等人[8]给出了这种损失的背景和关于光吸收最优化的潜力，包括在粗糙界面的通过散射可达到的背接触反射率和光捕获程度。

该论文从标准厚度高效率的CIGS太阳能电池着手，用一维模拟装置评估了薄化损失，在亚显微范围下实验数据差强人意的一致性表明，除了光吸收和背接触外的机械作用也会限制器件的效率。随后，通过改变'传统'半导体的参数，如能带间隙、自由载流子的浓度以及少数载流子的寿命，使数值模型的性能得以优化。尽管在非常薄的电池中会有所改善，背接触的再复合仍是占主导地位的损失机制，且极薄电池几乎不依赖于体积特性。背接触材料中的变化或CIGS吸收体中Ga级配的变化对于维持薄器件的高效率来说是有必要的。通过背接触反射率的改善和光捕获措施可以减少光损失。这种亚微米电池对于不均匀性的灵敏性可通过研究装置性能关于关键参数的变化来进行评估。

ll.建模

ZnO/CdS/CIGS太阳能电池的三层装置模型在过去就已被引入。[9]在一个关于标准厚度CIGS太阳能电池的带隙分级效益的研究中，现在利用同样的组态包括了额外的中间隙再复合中心。[10]这种厚电池太阳能转换效率是16.8%，比通过附加的中间隙态进行重组的参考文献9报道的值有所降低。开路电压Voc为0.63 V，短路电流密度Jsc为 34.4 mA/cm^2，填充因子FF为77%，假定均匀带隙为1.15eV。吸收数据从Paulson 等人所报道的值中获取。[11]假定电池受到AM1.5标准地面辐照度的照射。[12]除非有其他说明，背接触反射率RB 为0.5，与标准Mo背接触的典型结果相比，RB相对较高。[7]

利用一维太阳能电池模拟程序AMPS-1D进行计算，计算了电流密度与电压的J-V特性，确定了太阳能电池的性能。一些参数是不同的，包括吸收层厚度、掺杂密度、再复合中心密度和背接触特性。描述ZnO窗口和CdS缓冲层的所有参数，包括ZnO/CdS和CdS/CIGS界面的带补偿，在整个计算过程中都是恒定的。第三部分C讨论了Ga/(Ga In) 级配中的效益，认为这主要影响导带能量，与理论上的理论预测一致。[13]第三部分D通过改善接触反射率和光捕获来处理光增强。后者是通过有效增加光学路径长度近似得到的。

FIG.1.在基线条件下(无级配)计算的厚度为0.1-3mu;m的太阳能电池性能参数.虚线和点划线是假定载流子寿命随厚度而变化。实验结果如符号所示。(参考文献2-4).

lll.结果A.基线条件下的薄化 在最简单的方法中，只减少ZnO/CdS/CIGS 装置模型中CIGS的厚度，且其他所有材料参数保持不变。这些结果如图1中的实线所示。除非吸收体厚度小于0.5mu;m，否则开路电压保持在很高水平。在零偏压下，由于背接触复合，使Jsc在0.3~1.0mu;m之间有所降低。甚至对于更薄的厚度，由于电流受到了吸收体的限制，0.3mu;m厚时FF随开路电压的上升而下降。在此厚度以下，吸收体完全耗尽，提高了收集效率和FF。总体上，效率保持在较高水平，d=0.5mu;m时效率为15%。

比较了其他人[2-4]采用恒定Ga/(In Ga)比的CIGS吸收体的实验结果。实验结果与开路电压下的观测结果吻合良好。然而，短路电流和填充系数低于假定基线条件下计算的值。为了探讨实验结果与数值模拟结果的不同，计算结果包括下列假设：(1)薄化吸收材料降低了多晶薄膜的平均晶粒尺寸，因此平均晶粒尺寸应与薄膜厚度大致成正比。(2)标准厚度下晶界(GBs)处的再复合不可忽略。(3)就再复合而言，GBs既不带强电，也不具有高活性(Sgb＜＜10^5 cm/ s)。在这些条件下，GBs对器件性能的影响可以通过额外的块状再复合中心来模拟。[14]假设柱状晶粒长大，这种“块体”密度与1/d^2成正比；如果晶粒尺寸小于薄膜厚度，则依赖性会接近1/d^3。图1中的虚线和点划线说明了这些情况的结果性能。第一种情况，tau;eprop;d^2代表“柱状GBs”，且使FF和eta;的计算结果与实验结果之间有很好的一致性。tau;eprop;d^3的情况与实验的Jsc结果吻合较好。

模拟和实验之间的差异似乎与GBs相关的复合中心的增加相冲突，因为该模型预测开路电压比实验观察到的结果有更大程度上的下降。 因此，实验薄化除了减少总吸收和增加背接触再复合外，还会引起器件的改变。其他参数的额外变化，没有解决这一矛盾，特别是掺杂密度(第三部分B)，背面接触反射率(第三部分D)，电子/空穴迁移率，或再复合中心的俘获截面。Lundberg等人报道的光电特性的结果将相对较低的电流解释为光生载流子的收集效率差，这也不是由模型再现的。[4]观察到的低内量子效率的另一种解释可能是当层厚度减少时，薄膜的小区域变得完全不活跃。

由第三部分B-D所示，在此基础上，假设吸收体的所有特性随厚度和横向均匀性的变化保持不变，因此，图1中固体线描述的情况是进一步研究的参考点。

B. 粒状材料 厚CIGS太阳能电池有许多优化方法可供选择。其中一些很容易在器件模型中实现，如增加吸收体能带间隙，但实验性地尝试会失败。该部分研究的是吸收体带隙、自由载流子密度或少数载流子寿命的优化是否对亚微米太阳电池有大的好处。. 吸收体薄化不会改变J-V参数与能带间隙之间的定性关系，如图2所示。对于所有厚度，最高效率应在1.35eV带隙附近。对于厚电池，这与实验结果不一致，实验结果发现理想效率在1.15 eV左右；[15]有关薄电池的类似结果还没有被报道出来。结果表明，极薄电池的性能几乎不依赖于掺杂和寿命等体积特性，因此，通过带隙增加获得的潜在效率更有可能在薄电池中实现。

FIG.2.厚度d=0.2、0.5和3.0mu;m的均匀带隙吸收体的太阳能电池性能参数。在CdS/CIGS界面处会导致开路电压的限制的再复合被忽略了(参考文献18)。

FIG.3.不同厚度和吸收体载流子浓度的J-V参数。薄器件往往是完全耗尽的，它们的性能不依赖于p。从左上角到右下角分别为：Voc(V) ,Jsc (mA/cm^2), FF(%)和eta;(%)。

CIGS太阳电池的吸收体掺杂是通过生长条件的适当选择而建立的，并且很大程度上取决于整体的组成。[16]在假设可以保持良好收集的情况下(这需要长的扩散长度)，较高的掺杂有望获得更高的开路电压，从而提高效率。不同掺杂水平和厚度的模型计算结果如图3所示。在极薄器件中，吸收体的厚度比起二极管的空间电荷区宽度，可能会变得更小，虚线表示在该边界以下的器件是被完全耗尽的。图3中的信息可以概括如下：

  • 在厚电池中，在给定扩散长度为0.7mu;m时，增加空穴密度p可使eta;增加约1%;
  • 完全耗尽时(较薄的d或较低的p)，内量子的效率一般会增加，因为所有的都发生在耗尽区，增加虚线上方的p会降低Jsc;
  • 在完全耗尽时，内建电势在前后触点之间建立，并且不依赖于自由载流子浓度。Voc、Jsc以及eta;只依赖于d。

其他所有模拟假定p=2times;10^16( cm^minus;3)。

FIG.4.具有不同厚度和少数载流子寿命次数的J-V参数.从左上角到右下角分别为：Voc(V) ,Jsc (mA/cm^2), FF(%)和eta;(%)。

图4显示了不同少数载流子寿命的薄吸收体结果.垂直轴是由于中性中间隙复合态而产生的电子寿命。在薄细胞中，当寿命超过10^minus;9 s时，Voc与寿命无关。如果寿命较短，空间电荷区再复合将限制Voc和eta;(如图4中的Voc和eta;水平线所示)。在极薄器件中，不发生来自准介质区域的收集，且Jsc几不依赖于载流子寿命。然而，在较厚器件中, dgt;Wscr，由于来自中性区域的载流子收集取决于载流子向空间电荷区的扩散，Jsc随寿命的变化而变化。对于记录中发现的CIGS吸收体，其寿命为10^minus;9 s，且在厚度大于0.5mu;m时是一个重要的优化因素。在极薄电池中，只有当寿命大大降低时，寿命才是有利的。

C. 背接触 以前关于“薄”CIGS太阳能电池的工作普遍提及了背接触再复合的重要性。然而，实验结果并没有有效地定量化背接触再复合所造成的损失。这部分着重讨论了背接触的两种改进：(1)背接触势垒Phi;B的改变;(2) 在吸收体中通过Ga/(Ga＋In)的级配，背接触再复合速度的降低。

背接触势垒由费米能级与价带的最大距离决定。在实验上，这可能受到具有不同工作性能的背接触材料的改变的影响，或者如果通过表面状态钉扎来确定势垒，则会受到背接触/吸收体界面形成之前的表面处理的影响。然而，后者在氧化锌/CdS/CIGS太阳电池中并不是很可行，因为这些太阳能电池通常是在衬底结构中生长的，其中吸收体被置于金属背接触上。在基线条件下，基于数值模拟的不同厚度和背接触势垒的结果如图5所示。

FIG.5.具有不同背接触势垒的J-V参数。厚器件的性能与后势垒高度无关.从左上角到右下角分别为：Voc（V)，Jsc(mA/cm^2)，FF(%)，和eta;(%)。

在薄的、耗尽的电池（dlt;0.3mu;m)中，Phi;B每增加0.1eV可降低等量Voc，Voc~0.7–Phi;B，Jsc几乎与背接触无关，因为在耗尽时不能建立反向场。然而，由于电子斥力，欧姆接触可以钝化半导体/金属界面。在中等厚度的电池中（0.4minus;1.0mu;m，图5中的椭圆处)，一个较大的后势垒会产生一个更大的背接触耗尽区，可吸引光生载流子，并增加Jsc的损耗。厚电池与背接触势垒高度完全无关，尽管Phi;B值较高最终会导致像在CdTe太阳能电池中所观察到的翻转效应。 在整个薄膜厚度中，Ga/(Ga＋In)比值有意无意的改变都可以建立漂移场，从而提高器件的性能。早期的研究显示，后级配在正常器件中可适量提高性能，并且在较薄的电池中后级配可能尤为重要。如图6所示，是进一步研究的三个剖面。所考虑的后级配是在背面(“电子反射器”)Ga含量的突然增加，或是遍及吸收体一半或全部厚度的线性增加。这些剖面不改变CdS窗口层的价带以及导带和价带偏移。

FIG.6.对Ga的加入考虑了三种方案：a.电子反射器，可降低背接触再复合速度；b.半级配，假定所含Ga在一半厚度内扩散;c.全级配，Ga在整个吸收体中扩散。

FIG.7.图6级配与未级配吸收体的性能比较。背反射RB=0.5，△EBa=0.2eV。

结果如图7所示，虚线是在无Ga级配和恒定带隙为1.15eV情况下的参考性能。简单电子反射器的加入大大增加了薄器件的Voc。 电子反射器通过电子的抑制，减少了电子在背接触处占主导的少数电子的再复合。降低再复合速率与抑制电子浓度的因素大致相同，exp（minus;△EBa/kT)。出于某种因素，带隙增加大于0.2eV的后级配降低了超过10^3倍的再复合，而在这种情况下，Voc又受到体复合的限制。随着吸收体变薄，体积变小，因而体复合减小，Voc实际的提高超过了厚器件所能达到的水平。Orgassa等人在早期已经指出了这一影响。[7]特别地，在中等厚度的器件中，电子反射器也会增加Jsc，因为这些器件足够厚，以致于存在一个准中性区域，在该区域光生载流子依赖于所收集到的扩散。在背接触处的再复合速率降低，从而导致该区域有较高的载流子收集。 半级配或全级配导致Voc进一步增加，但导致Jsc下降。在这两种情况下，厚电池的效率略高，dlt; 0.6mu;m的电池则略低。在厚电池中，随着深生载流子的收集增加，电子反射体的半级配或全级配有所改善。在薄电池中，由于带隙增加，下一代引起的电流损失更显著；在耗尽电池中，由半级配或全级配引起的收集效益很小。因此，Voc和Jsc之间的

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