具有优异介电和热性能的超低温共烧的无玻璃CuMoO4陶瓷外文翻译资料

 2022-01-29 19:02:16

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文献：具有优异介电和热性能的超低温共烧的无玻璃CuMoO4陶瓷

摘要：一种采用固相陶瓷法烧结的新无玻璃低温CuMoO4陶瓷，然后通过结构、微小结构、电子色散谱和X射线光电子能谱分析等技术来检测这种材料的综合性能。在650℃下烧结的CuMoO4陶瓷在25-500℃的温度范围内表现出96%的致密化和4.6 ppm/°C的低热膨胀系数（CTE）。在12.7GHz下，它的相对介电常数（εr）为7.9，质量因数（qf）为53 000 GHz，共振频率的温度系数（tau;f）为minus;36 ppm/°C（25minus;85°C）。烧结陶瓷的性能在1MHz的频率下表现为介电常数为11（εr）介电损耗（tandelta;）为2.7times;10minus;4。不同烧结温度下CuMoO4陶瓷A1g拉曼模的全宽半最大值（fwhm）与Qf值有很好的相关性。低烧结温度、低相对介电常数、高质量因数、热膨胀系数与硅的匹配系数使CuMoO4成为超低温共烧陶瓷（ULTCC）应用的合适候选材料。

关键词：超低温共烧陶瓷（ULTCC）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子谱（XPS）、拉曼光谱，热膨胀系数（CTE）、微波介电性能

介绍：

如今爆发性增长的无线信息交流技术需要能在毫米波频范围内操作的第五代网络技术（5G）。需要去寻找具有低烧结温度、超低介电损耗（具有速度和专一性）、较为合适低的热膨胀系数和适当的介电常数（在增加的高频率信号时具有低的介电常数和在小型化时具有高的介电常数）的创新微波介电材料来推动现代通信行业的发展。同时也需要去整合像电感器、电阻器、电容器、谐振器这样的无源元件到基板上形成集成电路。最近，引起广泛关注的低温共烧陶瓷（LTCC）技术能将有适当的介质和低熔点金属电极层来共烧去制作多层微波的器件。因此较低的烧结温度也具有节约能源和降低成本的作用。最近也有少量具有优异介电性能的微波介电陶瓷报道。传统降低烧结温度的方法比如加入低熔点的玻璃或者氧化物这些烧结助剂，但是它通常降低了介电陶瓷的品质因数。

在近年来，在烧结温度低于700℃的情况下与铝电极共烧的介电陶瓷已经引起了许多关注。因此，它为超低温共烧陶瓷技术（ULTCC）铺平了道路。具有超低烧结温度和适用于电子应用的良好介电性能的无玻璃介电陶瓷已经得到了很多思考。 已经报道了一系列具有低（5-20），中（20-40）和高（gt; 40）介电常数的超低烧制温度的微波陶瓷。大多数这些材料属于钼酸盐，碲酸盐和钒酸盐体系。许多钼酸盐如Na2MoO4, LiKSm2(MoO4)4, LiBiMoO5,Bi2Mo3O12,Bi2Mo2O9,PbMoO4,(KBi)0.5MoO4,(AgBi)0.5MoO4,(NaBi)0.5MoO4,0.1(AgBi)0.5MoO4minus;0.9BiVO4,[(Li0.5Bi0.5)0.098Bi0.902][Mo0.098V0.902]O4在600℃到700℃这样的的低温范围内烧结。这些钼酸盐的εr，Qf和tau;f分别在4-80,5000-43000GHz和 6-215ppm /℃的范围内。

据报道，MoO2在催化，传感，电致变色显示器，记录介质，电化学超级电容器和锂离子电池方面具有广阔的应用前景。在钼酸盐中，据报道CuMoO4以两种不同的同素异形体alpha;和gamma;存在，并具有热致变色和压致变色性质。亮绿色alpha;相在高温/低压下稳定，其结构由[CuO 5]多面体，[CuO 6]多面体和[MoO 4]四面体组成。另一方面，低温/高压gamma;形式为红棕色，其结构由[CuO6]和[MoO6]八面体组成。 由于结构重排，CuMoO4在环境压力下在200K左右的相变附近显示出明显的可逆颜色变化，在室温下显示250MPa的压力使其在技术具有可操作性。这些铬材料可用作用户友好型的温度和压力指示器，特别是在安全性改进，医疗，冲击检测器和包装方面。然而，CuMoO4的微波介电性能尚未见报道。 在本文中，我们报告了低烧结温度CuMoO4具有适合ULTCC应用的吸引介电和热性能。 因此，CuMoO4陶瓷开辟了探索广泛的新应用的可能性。

实验部分：

CuMoO4（CMO）通过固态途径由高纯度氧化物制备。 称量化学计算量的试剂级原料CuO和MoO 3（gt; 99％，Alfa Aesar）并用氧化钇稳定的氧化锆（YSZ）球在无水乙醇介质中球磨24小时。 将所得混合物干燥并在550℃下煅烧12小时。 将煅烧的粉末再次球磨16小时，得到粒度均匀的粉末。 将得到的粉末用5wt％的PVA（聚（乙烯醇））作为粘合剂压制成圆柱形圆盘（直径10mm和厚度5mm），压力为100MPa，用于微波测量。 将生陶瓷颗粒在600-700℃的温度范围内烧结。

使用CuKalpha;辐射，通过X射线衍射仪（D8，Bruker，Billerica，MA）分析样品的晶体结构。使用TGA / DTA（NETZSCH，STA 499 F3 Jupiter，Germany）在空气气氛下以2℃/ min的加热速率进行热重（TG）和差示扫描量热（DSC）分析。通过阿基米德法测量烧结样品的体积密度。使用扫描电子显微镜（FESEM，ZEISS Ultra Plus，Germany）进行陶瓷的微结构分析。使用MgKalpha;X射线源的Thermo Fisher Scientific ESCALAB 250 Xi用于XPS分析。 Au 4f5 / 2（83.9plusmn;0.1eV）和Cu 2p3 / 2（932.7plusmn;0.1eV）的参考能量用于校准光谱仪。将测量的起飞角（表面和分析仪之间的角度）保持在90°。将285.0eV的结合能分配给对应于表面污染的C 1s峰，并用作校正充电效应的内部参考。使用膨胀计（NETZSCH，DIL 402 PC / 4，德国）以5℃/min的加热速率在25-500℃的温度范围内研究尺寸为8mmtimes;15mm的圆柱形样品的热膨胀系数（CTE）。使用Hakki Coleman和腔法连接到矢量网络分析仪（10 MHz-20 GHz，Rohde＆Schwarz，ZVB20，德国）和温度室（SU-261，ESPEC Corp）测量εr，Qf和tau;f。 ，日本）在25-85°C的温度范围内。使用方程1,28和相对介电常数温度系数（tau;ε）计算tau;f，

其中alpha;L是介电样品的线性热膨胀系数。

孔隙率校正的相对介电常数使用Bosman和Havinga的校正30计算，相对介电常数如式3所示，其中P代表介电样品的孔隙率。

使用直径10mm和厚度1.5mm的圆柱形盘，通过Precision LCR仪（Agilent 4284A，Precision LCR Meter，USA）在100Hz至1MHz的频率范围内进行介电测量。 使用光谱仪（LabRam HR800，Horiba Jobin-Yvon，Villeneuve d#39;rcy，France），用488nm Ar 激光器激发的信号测量陶瓷的拉曼光谱。

结果与讨论：

在550℃下煅烧，在650℃下烧结并在650℃下与50wt％Al共烧结的CMO陶瓷的XRD图如图1所示。

图1.在550℃下煅烧，在650℃下烧结并在650℃下与50wt％Al共焙烧的CMO的X射线衍射图。 （插图）CMO的示意性晶体

CMO陶瓷的X射线衍射峰与ICDD文件卡号相匹配。 073-0488并确认合成和烧结的粉末是具有三斜晶结构的单相。

从XRD图中可以明显看出，CMO陶瓷在alpha;相中结晶，并且示意性晶体结构显示在图1的插图中。除了CMO和Al的峰之外，在用50wt％共烧制的CMO的XRD中没有观察到额外的峰。 在650℃下Al的50wt％表示Al可用作电极材料。

在550℃下煅烧的CMO的TG / DSC / DDSC加热和冷却曲线如图2所示。热重量测量表明，在700℃的温度下没有观察到重量损失，这表明CMO在700°的温度下是热稳定的。 DSC和DDSC曲线表明在25-700°C的测量温度范围内，整个加热和冷却循环中CMOalpha;相的稳定性。

CMO的致密化随烧结温度的变化如图3所示。发现相对密度随烧结温度增加而在650℃达到饱和值96％。 随着烧结温度的进一步升高，观察到致密化略微降低，这可能是由于不规则的晶粒生长。结果表明CMO陶瓷在650℃下可以很好地致密化。

在650℃下烧结的CMO的表面和断裂SEM图像（图4a和b）显示陶瓷表现出良好的晶粒均匀性，高致密化与测量的密度非常一致。 通过选择不同的微结构区域，在650℃下烧结的CMO上进行EDS分析，如图4c所示。 EDS频谱分析结果显示在支持信息的表1中。 它表明不同选择的光谱区域中的元素组成在原子量百分比上几乎是恒定的。 具有在650℃下烧结的50wt％Al的共烧样品的背散射电子图像（BSE）显示在图4d中。 浅色颗粒属于CMO相，而深色颗粒属于纯铝颗粒，这进一步证实了CMO和Al之间的化学相容性。

采用XPS技术分析了制备的CMO陶瓷表面的氧化态和化学组成。 从光谱中提取在约50Aring;的表面层内在650℃下烧结的CMO陶瓷的定性和定量分析。 CMO陶瓷的测量光谱如图5a所示。 除了预期的Cu 2p，Mo 3d，O 1s峰之外，还观察到C 1s峰。 C 1s峰值不影响对当前结果的解释，事实上，它通过将其结合能设置为284.8 eV用于样品充电校正来用于结合能量校准.32,33支持信息中的图1显示高分辨率 C 1s频谱。

图5b描绘了Cu 2p的高分辨率光谱。 2P3 / 2和2p1 / 2的自旋轨道分裂分量约为19.79 eV，每个3.1 eV的fwhm。 高分辨率光谱中Cu2 的强卫星峰表明在烧结的CMO陶瓷中存在Cu在Cu2 氧化态。 据报道，L3M45M45（1 G）的俄歇线[917.7 eV的动能]属于Cu2 氧化态支撑信息中的CMO陶瓷的高分辨率Cu Auger光谱如图2所示，进一步证实了 Cu的氧化态。 表1列出了Cu 2p拟合的结合能和原子量百分比。

图5c示出了具有自旋 - 轨道分裂3d5 / 2和3d3 / 2的Mo 3d的高分辨率光谱，其轨道分裂为约3.16eV，fwhm分别为1.65和1.19eV。 Mo 3d拟合的结合能和元素组成也在表1中给出.Mo 3d扫描表明CMO中的Mo属于6 氧化态。

图1d显示了O 1s的核心水平谱及其对CMO陶瓷的曲线拟合。 该O 1s光电子峰提供了具有不同化学键的烧结CMO中的氧离子的信息。 在530.15 eV处具有良好分辨的峰，其原子量百分比为48.5，与桥接氧原子相关。 与O 1s相关的峰显示出与报道值的良好一致性X射线衍射，TG / DSC，微观结构，EDS和XPS结果揭示了制备的CMO陶瓷的热稳定性和结构稳定性。

在650°C，25-500°C温度范围内烧结的CMO的线性热膨胀曲线如图6所示。热膨胀数据显示随温度升高的线性变化，平均CTE为4.6 ppm /° C接近硅半导体（4 ppm /°C），这为CMO提供了额外的优势，可用于器件级集成CMO陶瓷在测量温度范围内的加热和冷却循环中表现出几乎均匀的CTE。

CMO陶瓷的烧结温度也使用最佳的微波介电性能进行优化。 CMO陶瓷在12.7 GHz下测得的εr和Qf与烧结温度的关系如图7所示。这些值显示出与图3所示相对密度变化相似的趋势。它表明致密化在控制中起着重要作用。介电特性。在650℃下烧结的CMO陶瓷具有96％的最高致密度，在测量的频率下显示εr为7.9，Qf为53 000GHz。该陶瓷的孔隙率校正相对介电常数为8.4。在650°C烧结的CMO陶瓷表现出最佳的微波介电性能，因此针对进一步的微波和低频电介质研究进行了优化。除介电性能外，陶瓷介电性能的温度稳定性也是实际应用的重要因素。优化的CMO陶瓷显示tau;f为-36 ppm /°C，使用等式1计算，tau;ε为63 ppm /°C，使用等式2，在25-85°C的温度范围内的微波频率范围内。

图8显示了优化的CMO陶瓷在102-106Hz频率范围内的εr和tandelta;的频率相关性。 εr的值随着频率的增加而逐渐减小，并且在高频范围内几乎保持稳定。许多研究人员先前报道了相对介电常数随频率的增加而降低，并且是正常的介电行为， CMO陶瓷在测量的频率范围内表现出εr在11.7-11.0的范围内。介电损耗也遵循类似的趋势，并且在低频时相当高并且随着频率的增加而快速下降。这可能是由于偶极子无法跟随施加电场的高频率在测量的频率范围内，tandelta;的值在0.2到2.7times;10-4之间变化。从图8的插图中可以看出，CMO在高频下的低介电损耗值更为明

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