用于车载应用的压缩氢罐：循环过程中的热行为
摘要
已经在高压氢气循环（填充2e3MPa至78e84MPa，保持在压力下并且排空回到2e3MPa）期间研究了若干商用氢气罐（III型和IV型）的热行为。已经在几个氢气循环中测量了罐内不同点处的气体温度，凸台和罐外表面的温度。从实验结果中，已经研究了完整循环过程中测量的气体温度的演变。已经评估了填充速率对填充过程中气体温度升高的影响。还研究了不同循环条件下金属凸台和罐外表面的热响应。外部温度的演变与气体温度的演变有关。制造材料对储罐热行为的影响，加油过程中储罐初始热状态的重要性以及难以在合理的时间内不预冷却地填充IV型储罐在目前的工作中。也已经考虑了监测罐的外部温度以跟随填充和排空阶段期间内部气体温度的演变的可能性。
关键词：高压压缩储氢 ；加油 ；氢循环 ；热性能制造材料
第1章 引言
减少温室气体排放和对不可再生资源的依赖，使得在运输中使用替代燃料是强制性的。这一想法是基于各种政府战略和国际倡议，旨在增加使用替代燃料。其中一个例子是欧盟委员会2013最近发布的通信通信清洁电源。该策略的关键部件之一是替代燃料分配和加油基础设施的可用性。在氢气的情况下，这一点尤其重要，其基础设施的发展还包括其他替代燃料，如生物燃料和天然气。为了能够达到市场和成功竞争与现有的和优化的基础设施的常规燃料，氢燃料加油站必须满足许多安全性，操作性，经济性和用户舒适性相关标准。几乎所有这些方面的关键问题之一是加油过程本身；它应该尽快发生，并且应该保证罐的完全填充，但是尊重其在最大允许温度和应力方面的操作极限。压缩气态储罐是用氢运输的最成熟和普遍采用的解决方案。该技术允许保证与传统车辆相比的自主范围，加油约3分钟。
市场上有好几种品牌的车载压缩氢储罐，主要由内部衬里和外部碳纤维增强复合材料组成。为了能够达到所需的氢气密度，这些罐被设计为在额定工作压力（NWP）下工作70 MPa。在这些罐中通常使用两种衬里：所谓的III型罐中的金属衬里和在IV型罐中的高分子量聚合物衬里。每个罐型具有其特定的机械和热性能；例如，III型罐的金属衬里涉及在循环过程中分担机械载荷，并且更直接地受到疲劳现象的影响。在本文中，这两种衬垫的主要区别在于它们的热性能差别很大。 为了获得可接受的加油时间，与传统车辆相比，快速加油是必要的。在快速填充过程中，由压缩机在气体上进行的工作以增加其压力，导致罐内的气体温度升高。当填充罐的热气体冷却后，通过壁面将热量转化为较冷的环境，压力也降低，最后的“固定”压力小于加燃料后的压力。如果最终压力（在15℃）小于罐的NWP，即所谓的充电状态，SOC将在给定温度和压力下的氢密度与15 C和NWP相关，将小于所需的100%，并且罐将在充满、危险的情况下产生。车辆的自主范围。为了补偿上述影响，最终目标压力应高于NWP。
温度升高是整个换料过程中的主要问题，它有三个主要约束条件：安全温度极限、最大充装压力和罐的荷电状态。出于安全原因，有关氢动力车辆的材料、法规和标准已经确立，在正常条件下，罐内的氢气温度应低于85℃，而最大填充压力已经在125%的NWP，A中建立。值对应于70兆帕NWP储罐的87.5 MPa 。在一定的环境和设计边界条件下，结果表明，在填充之前不冷却气体是不可能达到全SOC的。预冷氢的使用在国际上公认的灌装协议SAE J2601中被描述和预先划定。
由于加油的重要性，在文献中也有许多关于氢在罐内快速充注过程中温度演化的研究。已经证明，几个参数影响罐内在灌装结束时达到的气体温度；与灌装条件和与储罐性能有关的参数有关的参数。关于第一组，在罐内已经达到较低的最大气体温度；启动压力越高，最终压力越低，入口气体温度越低，环境温度越低，流速越低。关于罐的性质，已经同意III型罐导致比IV低的气体温度，并且较小的是喷嘴或氢分配器的直径，在罐内达到较低的最大和更均匀的气体温度。还发现，较低的是罐的长径比，较低的是罐内的气体温度和更接近于加油的末端。虽然氢在再沸过程中的行为已经很清楚，但在车载氢罐的路用期间，内部气体与罐的固体成分之间的热传递仍有一定的不确定性。加油。另一方面，在现行的氢动力车辆标准和法规中，仍然没有对车载油箱温度检测点的位置进行说明。为了研究目的，已经设计了不同的配置来测量水箱内不同位置的温度。然而，这些配置对于坦克的设计和加油站的温度控制来说是不切实际的。在这方面，对氢循环过程中的罐外温度（凸台和外表面）进行监测，以估计内部气体温度，也是一个开放的研究领域。这项工作的目的是：通过对所有的操作参数和TH之间的相关性的评估，比较了三种不同的商用罐（IV型和III型）在整个循环过程中的热行为（快速填充、保持和排空）。E内部（气体）和外部（表面和凸台）温度在不同的循环条件下。
图1.1 试验型Ⅳ型和III型罐的特点
第2章 实验
2.1储罐的特点和仪器
在这项研究中使用了三种不同的70 MPa名义工作压力的商用储氢罐，两种IV型，分别为19和29 L容量，以及40升的一种III型。在表1中给出了罐的特性。不同的制造材料的物理性质（导热系数和扩散率、热容和密度）对于了解不同的罐的热行为是重要的。铝合金和不锈钢的性能是众所周知的，而高密度聚乙烯和碳纤维增强环氧树脂的性能的参考值可以在最近的文献中找到。在表2中，给出了罐的制造材料的物理性质的参考值的摘要。 类似于我们先前发表的工作中所做的，每个容器都装有8个热电偶（TC），放置在槽内，并用几个电阻温度检测器（RTD）进行外部表面温度测量。通过压力传感器测量气体压力，压力传感器放置在容器的后部。3毫米直径的氢气分配器已经用于增强混合，并在填充过程中降低罐内的峰值温度。如图2。1所示，TCS（标记为1至8）测量不同位置的气体温度。通过气体入口打开一个TC，另外七个安装在通过罐后部引入的特殊加工的树形阵列上。一旦进入罐内，热电偶阵列被打开以将各个热电偶带到特定位置，以满足局部气体温度的要求。RTDS（标记为Trof，Tear，TTop和TBAST）被连接到凸台和罐的外表面以测量外部温度。在表3中，将热电偶和RTDS的精确位置放置在每个罐上，作为从中心轴和后凸台的距离。测量仪器的更多细节可以在参考文献中找到。
图2.1 测温仪表在被测油箱中
图2.2 试验型IV型和III型罐的制造材料的物理性能
图2.3 测温点的位置;从储罐的中心轴线和后部凸台的外表面的距离
2.2氢循环试验 GASTF设施
这些坦克已经在欧洲委员会联合研究中心的GASTEF设施中进行了氢循环。每个罐放置在380升内容积套管中，该套管保持在氮气连续流动（350 e 500 nML/min）下。热电偶被放置在套管和气体分配管线中，以监测在测试过程中的供应管线的环境温度和气体温度。GASTEF设施是完全自动化的，并且从控制室远程监控测试。所有的设备运行数据和仪表的测量都由控制系统自动记录。数据记录的时间间隔为0.6秒。 罐的填充分两个阶段进行。第一阶段包括在外部氢气储层和待测试的罐之间的压力平衡。储层的容量为1800升，保持在20 E 25 MPa的压力下。当储罐的压力与储气罐中的压力平衡时，第二灌装阶段开始；压缩机泵送气体，将罐装填到所需的最终压力和当前质量流量。这两个阶段的共同结果通常是非线性的压力上升曲线。在目标保持时间之后，使用压缩机直接排空储罐。 文中给出的质量流量的值表明考虑到到达最终质量所需的总时间计算的平均值。在这项工作的过程中，它将被称为平均质量斜坡率（AMRR），符合领域中采用的术语，特别是SAE文。对于质量计算，实际气体的Redlich Kwong状态方程，广泛应用于化学和石油工业中，并且能够在很宽的温度和压力范围内预测出具有良好的氢性质。
2.3测试和受控操作条件
在表4中，显示了在测试的IV型和III型罐中使用的循环次数和实验条件的总结。 IV型19L油箱在持续约两个月的疲劳试验期间依次氢气循环。为了本文的目的，从所述顺序中选择了40个循环，所有这些循环都从非平衡条件开始：这意味着填充在先前排空结束后立即开始（不等待局部气体平衡 - peratures）。氢循环包括从约3至84MPa的充填阶段，持续时间从5至8分钟，接着在高压下保持16分钟并且缓慢排空至3MPaplusmn;3min。在IV型罐29L罐中执行数个连续的氢循环;在约4分钟内将罐充满约2至78MPa，然后在2分钟内将其保持在压力下，最后在50plusmn;3分钟内缓慢倒空至2MPa。这项工作选择了10个周期，也从非平衡条件开始。以类似的方式分析了III型40 L储罐的一系列循环的10个循环。循环参数与IV型29L罐相同，但填充和排空时间除外，参数改变。灌装时间为3至10分钟，而排空时间为34至52分钟。已经为上述周期计算了以下参数：
1.罐内平均气体温度TAv定义为罐内从顶部到底部测量的5个温度TC3，TC4，TC6，TC2和TC1的平均值。该值可以被认为是质量平均温度。 TC7和TC8的数值并未用于平均值，因为它们受到凸起附近的强烈影响，所以不会被进一步显示和讨论，也不能被认为是局部气体温度的代表。
2.各相TC内（TC1至TC6）测量的最高和最低气体温度之差;例如清空阶段结束时：DTC 1/4 TCMax（清空结束） - TCMin（清空结束）。
3.每个阶段平均温度的增加（或减少）;例如在灌装阶段：DTAv 1/4 TAv（灌装结束） - TAv（灌装开始）1/4 TF Av - T0 Av。尽管TAv（灌装结束）通常被用作主要的安全性和手术参数，但为了本研究的目的，DTAv被认为是更有用的指标。
4.空舱和满舱的荷电状态（方程（1））也针对每个执行周期进行计算。
图2.4 在测试的IV型和III型罐中获得的循环次数下实验条件和范围
第3章 结果与讨论
3.1罐内气体温度的演变
图3.1示出了在三个试验箱的不同内部位置的压力和气体温度的时间依赖性，在类似的持续时间的氢循环中，填充时间为4 e5min和类似的排空加压保持时间（总结从50到55分钟）。温度的演变一般是在充填阶段迅速增加，接着是压力保持和排空阶段的减少。必须注意的是，罐内的初始气体温度不是均匀的（1到6个位置在填充开始前的第一秒期间表现出不同的温度），并且显示出低于环境温度的平均值。这是由于在连续循环过程中，新的填充阶段刚开始之前的减压结束。
图3.1三罐中的压力和气体温度的演变，在充注、压力保持和排空阶段的氢循环中；
（a）Ⅳ型19 L，（b）Ⅳ型29 L和（c）Ⅲ型40 L罐
正如我们以前的工作（14）中所观察到的，尽管不同的初始值，所有的1到6个位置几乎在填充开始后和整个填充期间都达到相同的温度值。这可以在一侧由由小直径喷嘴的气体喷射引起的强制对流来解释，而在另一侧由小体积的被测试的罐来解释。在填充阶段结束时，在两个IV型罐中达到的温度高于III型罐。 在高压保持阶段（在图2A中最好可见）中，罐内气体的冷却产生压力降低。在没有气体入口引起的湍流的情况下，在该阶段中唯一的输送活性是浮力；较温暖的和较不致密的气体移动到较高的位置，而较重的气体流向容器的下部。结果是一个垂直的气体温度梯度（所谓的分层）解释了在不同位置测量温度的关系：TC5gt; TC3gt; TC4gt; TC6gt; TC2gt; TC1。 气体的膨胀在排空过程中产生了罐内氢气的冷却。浮力效应在这个阶段也是可见的，特别是在IV型储罐中，这导致了更为明显的温度分层，在上层（TC5和TC1）中的气体和在罐的其余部分之间有较大的温度梯度。在排空阶段结束时，罐内发生气体温度升高。这种行为可以解释为在减压的最后阶段，减压率和反向热流（从较温暖的环境到几乎空的罐中的小气体质量）的降低。 在表4中，示出了在测试的IV型和III型罐中获得的结果的范围（最小值和最大值）的摘要。正如表中可以看到的，平均气体温度从一个阶段跳到另一个阶段，DTAv，IV型坦克比III型坦克高得多。因此，在IV型储罐中达到最大和最小平均温度TAV。在保持和排空阶段结束时观察到的垂直气体温度梯度在Ⅳ型中比在III型罐中高得多。在III型储罐中，在不同排空率的减压实验中，排空结束时的气体温度梯度越高排空越快。通过这些结论可以得出，氢与罐的固体组分的热传递在整个循环过程中起着重要的作用。由于在表中也可以观察到，对于类似的测试条件，由于填充过程中气体的较低的升温，填充结束时的SOC在III型中高于在IV型罐中的SOC。在IV型19 L罐中观察到的最高SOC与较高的端部填充压力有关（与其它罐相比）。
3.2充填过程中质量流量的影响
图3示出了填充过程中气体平均温度升高依赖于质量填充率的依赖关系。III型罐在2.5 g/s和9.5 g/s的范围内测试，而Ⅳ型罐仅在1.5 g/s和4 g/s之间的范围内。尽管使用的质量流率范围存在差异，但很明显，IV型储罐的特征是温度升高对质量填充率的依赖性大于Type III.，高密度聚乙烯与A之间的热扩散差的差异。衬里的发光合金（第一个比第二个小两个数量级）给出了这种行为的解释。氢罐中的温度上升对质量填充率的指数依赖性[12 ]，并且这种依赖性在Ⅳ型中比III型罐中的强（17）是已经报道的观察结果。 如表4所示，在IV型储罐中，当填充物在5分钟内进行时，超过85℃的安全温度极限。用预冷氢进行填充会降低罐内的最终温度，降低增加最终塔格的需要。ET压力增加SOC〔24〕。 充填初期油罐初始温度的影响 在IV型储罐的情况下，图3中的数据示出了相同质量填充率值的相当大的散射。数据的这种分散性已发现取决于罐内气体的起始平均温度T0 AV。图3的右上角的图描绘了DTAV数据作为在固定质量流量（IV型19L罐2 g/s和IV型29 L罐3.9 g/s）下进行填充的T0 AV的函数。在这些条件下，起始温度越高，
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