带有SCR单元的非道路用柴油机的微粒和NOx的排放优化：燃料的影响
Mari Pietikaineneuro; a, Ari Valiheikkieuro; a, Kati Oravisjarvieuro; a, *, Tanja Kolli a, Mika Huuhtanen a, Seppo Niemi b, Sampo Virtanen c, Toomas Karhu c, Riitta L. Keiski a
a.Environmental and Chemical Engineering, Faculty of Technology, University of Oulu, P.O. Box 4300, FI-90014, Finland
b.Department of Electrical Engineering and Energy Technology, University of Vaasa, P.O. Box 700, FI-65101 Vaasa, Finland
c.Turku University of Applied Sciences, Joukahaisenkatu 3 A, FI-20520 Turku, Finland
摘要：柴油机面临减少排放的挑战。氮氧化物（NOx）、碳氢化合物、颗粒物质和二氧化碳是最重要的柴油机排放物。这项立法正在推动在汽车中使用可再生燃料，但这些对排放控制技术的影响尚不清楚。在这项研究中，对一个非道路柴油发动机排放的颗粒的数量和化学成分进行了研究，并没有选择性催化还原（SCR）。普通柴油燃料油（DFO）和未经处理的菜籽油（RSO）被用作燃料。还研究了新型SCR催化剂的NOx还原活性。结果表明，燃料对发动机排放的颗粒有很大的影响。与粒子数为10e100倍的菜籽油作为燃料相比，DFO颗粒含有碳的比例明显高于比RSO颗粒。金属，如铁和铜，也有该粒子的发现。对于这两种燃料，SCR变换器的NOx还原活性为79%。作为结论，使用SCR转换器一般减少了粒子的数量，但增加了纳米颗粒的数量。
关键词：柴油；未处理菜籽油；纳米颗粒；柴油机；催化；氮氧化物
1、介绍
柴油发动机的废气包括几种物质（如一氧化碳CO、氮氧化物NOx、颗粒物PM、硫氧化物SOx、醛类、多环芳烃PAHs、和金属，这是从燃烧过程中产生的，受发动机的设计和燃料特性的组合影响，可能是对环境和人类健康有害的[ 1 ]。在欧洲和美国，机动车辆的柴油燃料含硫化合物含量很低。柴油机的一个挑战是同时去除NOx和粒子排放，因为减少一个技术而减少一个组件可能导致另一个组件的增加。一种解决方案是使用选择性催化还原SCR技术，并以这种方式来优化发动机中的燃烧条件，从而降低颗粒排放和燃料消耗[ 2 ]。在SCR技术中，使用催化转化器和尿素溶液减少了大量的氮氧化物排放。传统上，SCR在固定和瞬态排放源中的应用都使用钒基催化剂。
根据收集到的信息从流行病学和毒理学研究，空气污染物包括燃烧过程颗粒被认为是对人体健康有害的几种影响，如心血管和呼吸系统的影响[ 5 ]，以及增加的发病率和死亡率[ 1,6,7 ]。柴油发动机的废气也被归类为人类致癌物（组1）由国际癌症研究机构（IARC）[ 8 ] 确定。关于柴油机尾气对健康的影响，关注的焦点一直是超细颗粒，但也如氮氧化物对空气和整个呼吸系统的影响，对人的气道炎症的危害和哮喘等呼吸道症状增加[ 9 ]。超细颗粒很容易渗透到肺部深处，并且在这个粒子是吸附在粒子表面的金属，都能进入人体并进一步的血液循环，使组织器官收到这些有害物[15]毒性作用。 化学成分的规模和柴油颗粒的溶解性，以及粒子的剂量，是SIG[ 16 ]影响其毒性的重要因素。颗粒本身或其部分成分吸附在颗粒上，如有机物和金属离子，可能有能力产生活性氧，从而可以在生物系统[ 17 ]中引起氧化应激，特别是过渡金属，如钴（Co）、铜（Cu）、铁（Fe）、镍（Ni）、钒（V）和钛（Ti），都有助于激发PM[ 18 ]的氧化能力。
柴油机排气[ 8 ]的危害使寻找能源生产和运输等成本效益的解决方案变得非常重要。可再生能源和由此生产的燃料是一种选择，例如，欧盟将可再生能源占总能源消费的20%期限定为2020 [ 19 ]。由于欧盟的立法[ 20 ]，在运输部门使用的生物燃料已经增加了。不幸的是，这也造成了不利的影响，如NOx的钒基催化剂由于杂质已被证明会使还原效率降低，如磷（P）、钙（Ca）、钾（K），这是目前生物燃料[ 4,21 ]常含有的成分。
柴油的植物油混合物燃烧产生比柴油[22,23]燃烧更多的颗粒。人们还发现，柴油和植物油燃烧的颗粒在结构和组成方式上各不相同。从种子油颗粒出现空心小球团，而柴油纳米颗粒组成的固体小球[ 22 ]。柴油机微粒通常团聚为直径约15e40 纳米的球形颗粒[10]。柴油颗粒所组成的固体元素碳（EC）的核心和挥发性有机碳（OC）聚集在表面上的上层。据报道，生物柴油燃烧相比传统柴油机的[26,27]排放，OC和EC减少。生物柴油术语通常用于乙基酯或脂肪酸甲酯，其来源于植物油和动物脂肪，其性质足以用于柴油机[ 28 ]。需要更多的研究来证实这些发现，并从可再生能源中找到更多关于颗粒的化学成分。
有一个广泛的生物质可以被用来生产生物燃料，例如从农业和林业产品，以及从林业和食品饲料工业[ 20 ]，因此，生物燃料的使用可能在粒子排放中扮演降低残留和浪费的重要角色。根据所使用的燃料，颗粒排放的数量和化学成分可能相差很大。此外，它是确保新技术的提供对人类健康和环境的可持续解决方案的重要观察点。在健康影响方面，是否使用可再生能源对健康有益，目前尚不清楚。例如，用菜籽油（RSO）相比普通柴油作为燃料[ 29 ]发现了一个明显的增加废气排放物的致突变性。
有几篇文章讨论影响可再生燃料在道路上的柴油机排放[ 23,26,27,29 ]和健康方面[ 29 ]然而，关于非道路发动机和机械的研究报道较少。从可再生燃料使用的非道路用柴油机已报道的有施工机械（乙醇）[ 30 ]，发电机（正丁醇）[31,32]以及农业机械（籽油）[ 33 ]。
在这项研究中从柴油排放的颗粒组成（DFO）或菜籽油燃料发动机排放的数量、大小和化学成分并进行没有SCR催化剂情况下的研究。此外，还研究了所使用的SCR催化剂的NOx还原活性。粒子测量与涡轮增压中冷，非道路高速柴油机采用电气低压冲击器（ELPI）和化学分析测得的颗粒采用场发射扫描电子显微镜进行（FESEM-EDS）。用化学发光检测器分析了氮氧化物的浓度。本研究选择未经处理的菜籽油作为生物柴油的模型，因为它代表了“最坏的情况”，它可能在中低速柴油机引擎有自己的市场[ 34 ]。
2、材料与方法
2.1、粒子测量
图尔库大学在内部燃烧发动机实验室进行粒子测量（Dekati公司，芬兰）。ELPI措施颗粒粒度分布在7 nm到其空气动力学直径10毫米。ELPI测量系统产生颗粒数浓度在12个非重叠的大小箱覆盖整个测量尺寸范围内，他们被称为他们的平均值（0.021毫米；0.041毫米；0.077毫米；0.128毫米；0.199毫米；0.306毫米；0.485毫米；0.775毫米；1.234毫米；1.937毫米；3.041毫米；6.187毫米）。
在现代涡轮增压中冷直喷非道路用柴油机应用（表1）。对非道路发动机的ISO 8178 E2驾驶循环颗粒排放的评估法（表2）。发动机由申克w-400电涡流测功器的加载方法。发动机的负荷，即速度和扭矩，对于这两种燃料都是完全相同的。与ABB森syflow仪器和燃料的流量通过一个哥氏质量流量计的方法确定进气口进入发动机的空气流量。粒子测量的持续时间为40分钟，包括驾驶循环的所有阶段。测量进行了一种新的SCR转换器或无任何后处理的方法，找出影响SCR转换器对发出的数量和化学成分的颗粒。尿素水溶液，32.5%（AdBluereg;）作为还原剂，它在催化转化器被注入到废气流。催化转换器是由工业提供的，详情是专有信息。
ELPI的取样线通过两级稀释器连接到发动机排气气流。在稀释前的加热和保温阶段，废气稀释空气到200°C.在稀释剂二加热阶段，废气稀释空气到室温。稀释率随负荷的整个测量周期和测试样品的流量为10.3升/分钟进行测量，在相同的条件下使之比较。图1中给出了一个示意性取样装置。
测量一个传统的低硫（硫含量8 ppm）的柴油燃料油（DFO）和低质量的原生物油，选择未经处理的菜籽油（RSO）使用。在瓦萨大学的生物实验室进行DFO和RSO的微量元素分析。DFO中发现 K、Ca、P、Mg、Na，并从RSO对 Mg、K、Na、P、Cu、Fe、Ca、Mn、V、Al、Si、Zn进行分析。在DFO和RSO化学分析的检测限为1 ppm。
表1
发动机规格
发动机 AGCO Power 49 CWA
气缸数 4
工作溶剂 4.9dm3
燃烧室 直喷
喷射系统 共轨
表2
测试周期(ISO 8178 E2)，用于对SCR或无粒子测量的后处理方法。
速度（rpm） 负载（%） 转矩（nm） ELPI (min)测量时间
1500 100 700 8
1500 75 525 20
1500 50 350 6
1500 25 175 6
总计 40
2.2、颗粒化学分析
化学分析了粒子聚集到ELPI箔粒子测量中。ELPI箔主要有铝（Al，比重99%）和铁（Fe，比重1%）。对测定颗粒的化学组成进行了分析。
在奥卢大学的显微镜和纳米技术中心利用场发射扫描电子显微镜（SEM）配备能量色散X射线光谱仪（EDS），分析了三个不同点的ELPI箔。一般来说，分析是使用面积测量，但在某些情况下，只有一个点分析是可能的，因为在铝箔上的粒子量低。颗粒大于2毫米，无法进行可靠的化学分析，因为在测试期间收集到的颗粒箔测量量偏低。结果显示为每个元素的重量百分比（重量百分比）偏高。
2.3、NOx还原
催化活性的测量是使用相同的引擎（表1）对SCR催化剂和燃料元件（DFO和RSO）进行颗粒测量。ISO 8178 E2驱动周期（表2）也被使用。NOx的浓度均采用化学发光检测器分析标准（生态物理CLD 700 EL HT C）。从催化剂开始老化至61 h进行基线测量，在~340 C条件下作为燃料使用。老化过程中重复测量了氮氧化物的浓度、NOx的基准测量和老化61小时后的转换量。
图1.用ELPI进行粒子测量的示意图，ELPI的采样线通过两个阶段连接到发动机排气的滑流，稀释器和离开的稀释空气被定向到排气管。
3、结果
3.1、燃料质量
表3描述了烧原料菜籽油（RSO）的典型性能。根据EN ISO 6245的方法，目标测量的灰分含量为0.144%比重。RSO的水含量为500毫克/公斤，酸值2.4 mgKOH/g，氧化稳定性指数10小时分析微量元素DFO和RSO如表4所示。在DFO所有分析元素的浓度均低于检测限值。反过来，菜籽油中含有大量的Ca和P和相对高含量的Mg和K。所以，菜籽油燃料可以
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