英语原文共 9 页，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料
CO加入对预混乙烯火焰粒度分布函数演化的影响
唐权喜，梅俊宇，游小清
摘要：
对CO添加对预混乙烯/氧气/氩气扁平火焰在大气压力的作用下的积碳行为进行了研究-实验和计算。烟尘颗粒的粒径分布函数的演化（PSDFs）进行燃烧器稳定化停滞（BSS）探针扫描移动粒度仪（SMPS）技术检测的。为了解释实验观察结果，对火焰进行了数值模拟来分析CO2添加对前驱体化学的热化学效应。新生的碳烟PSDFs演变表明，CO2添加引起了烟尘中的成核速率下降和缓慢的增重率，从而显著降低碳烟的生成率。CO2添加对碳黑生成的抑制作用主要是通过化学效应，而热效应则起次要作用。
关键词：烟尘粒径分布函数，预混乙烯火焰，CO添加
- 引言
烟尘排放控制近年来受到越来越多的关注，公众越来越意识到不完全燃烧副产品烟尘所造成的对健康和环境的损害。曾经排放到周围大气中的烟尘，已被确认为严重的局部和全球气候变化的主要原因，并与死亡率增加有关。许多技术被开发通过污染物形成的预防来减少微粒和NOx排放，如燃气轮机的无焰燃烧和柴油与汽油发动机中的废气再循环（EGR），它使用燃烧产物来稀释燃料混合物以降低反应温度和控制物质的浓度。
众所周知，二氧化碳是废气的主要成分，二氧化碳的加入对碳烟形成的影响一直是大量实验和数值工作的主题。尽管人们一致认为，CO2的加入可以抑制碳烟生成，但是在抑制作用的基本机制上的争论却很激烈，比如说稀释作用(即活性物质浓度的减少)，以及热效应(即由于添加所造成的火焰温度变化)和化学作用(化学反应中CO2的参与)。一些研究人员认为，CO2抑制碳烟的生成主要是由于热效应和稀释作用的影响，而其他的一些研究表明，烟尘的形成被抑制不仅是由于稀释效应和热效应，同时也有化学作用。然而，当谈到化学作用对煤烟抑制的影响时，仍然存在争议。一些研究者报道称，CO2促进碳烟氧化起到了降低烟尘产量的主导作用。其他人认为，CO2的加入通过降低负责对碳烟表面的生长有影响的氢加成碳加成(HACA)过程的H自由基和C2H2的成核速率和浓度，从而对烟尘的生成有显著和浓度。
为了阐明二氧化碳添加对对流和共流火焰中烟尘起始限制和烟灰体积分数的影响机理，杜等人试图通过操控最大火焰温度和燃料与氧化剂的组成来将稀释、热和化学效应的影响从二氧化碳添加到燃料中分离，发现二氧化碳的加入抑制烟灰的起始是通过这三种效应。在数值上，刘等人运用具有相同的热动力和第三体碰撞效率的化学惰性的二氧化碳，成功地将化学效应从稀释效应和热效应中分离。根据他们研究的数值结果，CO2添加的化学效应的主要反应途径可以归因于可逆反应CO OHharr;CO2 H。为了提供关于添加剂抑制碳烟生成的进一步了解，郭等人使用了由艾尔等人开发的详细的动力学模型并研究了在层流扩散火焰中二氧化碳加入对烟尘形成的影响，方法与文献相似。通过对比CO2和FCO2稀释火焰中烟尘的体积分数和物质浓度的不同，郭等人得出的结论是，减少烟尘产量主要是由于起始和表面生长的化学抑制，而这又是由于H和多环芳香烃（PAHs）浓度的降低，而不是通过氧化过程的增强。
尽管在这一课题上取得了重大进展，但二氧化碳添加对新生烟尘颗粒的演变过程的影响仍然存在一些问题：成核、凝结、质量增长和氧化以及聚集。本研究采用取样探头/开关电源技术与数值模拟来进一步探讨CO2添加在预混平面乙烯火焰对颗粒尺寸分布函数的演化的影响。在对激光诱导白炽（LII）技术和双色高温计测量的比较中，得出采样探头/开关电源技术的最大优点是它能够提供详细可靠的粒径分布函数（PSDFs）信息，这对我们理解烟尘形成的动力学很关键。
- 实验
实验装置的示意图如图1所示，非常相似于Abid等人所使用的装置。层流预混平面乙烯火焰与由(mol)乙烯、$氧和`氩所组成的未燃混合物都由带有不锈钢外壳和直径6厘米青铜水冷多孔塞的商用麦克纳燃烧器所产生。该未燃混合气的当量比phi;为2，冷气体流速为8cm/s(298K和1atm)。
麦克纳燃烧器有内置在多孔塞中的水冷管。一层25 - 30cm/s的氮气将火焰与外界空气相隔绝以保持火焰稳定。未燃混合气的流量由为巴克皂膜流量计(型号M-30)所校准的音速喷管所控制。火焰温度由涂有钇/铍/氧混合物的S型铂-铂-10%铑热电偶所测量以防止表面催化反应。热电偶的直径在进行涂层前后分别为125和137微米。辐射校正是根据由沙迪克斯所定义的程序进行的，努塞尔数是基于安德鲁斯等人的工作所估计出来的。温度的上限和下限由涂层热电偶从0.3到0.6之间变化的发射率的不确定性所决定的，而辐射修正温度则被假定为这两个极限值的平均值。混合气体的性质是通过解决物质浓度来预估的，火焰结构则是由一个详细的动力学和运输模型所决定的。
BSS火焰结构是由一个与底面平齐，与燃烧器表面平行的停滞板建立起来的。在滞流板上嵌入了外径为6.35毫米、壁厚为0.125毫米的不锈钢取样管状探头。在管状探头中间用激光钻出直径为0.16毫米的样品孔。一个K型热电偶嵌入在停滞板内测量口温。取样时，管口温度要约为46530 K。用游标高度仪测定燃烧器到板的分离距离HP，精度为0.02厘米。我们使用一个万用表以确定燃烧器到板的分离距离的零值，将一个测试笔放置在燃烧器的不锈钢外层上，另一个放在停滞板的表面。当万用表上显示有接触电阻时，分离距离应该就处于零值。
粒径分布是通过扫描移动粒度仪（SMPS，模型3936）测定的。它由一个去除大颗粒的冲击器（喷嘴尺寸0.071厘米）、一个向气溶胶样品传输已知的Fuchs稳态充电理论的氪85双极电荷（模型3087）、一个用于颗粒尺寸测量的纳米差速流动分析仪（DMA，模型3085）和一个用于颗粒计数的超细凝聚颗粒计数器（CPC，模型3776）组成的。样品和鞘流通过DMA测量分别为1.5和15 L /min。从50 s的上扫描和10 s的下扫描可得到颗粒尺寸谱。这是开关电源在短时间内扫描精度与长时间扫描孔堵塞的折衷。每次扫描后，粘在小孔上的烟尘颗粒会被不锈钢细针去除。以往的研究表明移动测量会高估烟尘颗粒小于10纳米的实际尺寸，而真正的直径Dp和开关电源所测量的移动直径dp关系可以如下表示：
=tan h(1.4566 0.010892)times;(1.0721minus;) (1)
下面给出的所有直径都是用公式（1）修正的直径。
为了消除化学反应，防止粒子在取样线上混凝和扩散壁损失，赵等人所描述的技术被用来确定最佳稀释率。将含烟尘颗粒的火焰气体吸入管式探头，并立即由30 L／min（STP）的冷氮气流稀释。火焰中的绝对数密度用赵 所描述的类似方法估算。火焰中碳烟粒子的绝对数密度N与通过稀释比DR用开关电源测量的粒子数密度（Ns）相关，
N = DR times; Ns (2)
稀释比例是通过孔口的由针阀控制的二次空气量的净压力调节来确定的。通过孔口的压降Delta;P是由两个分别位于孔的上游和下游的U型管压力计测得的。通过孔内引入空气流建立稀释比例与Delta;P之间的关系。对于一个给定的压降Delta;P，稀释率DR可以用下面的公式计算，
DR=()()()() (3)
其中Ls是稀释氮气的流量，L是室温下吸入孔板的空气流量，由一个巴克皂膜流量计（M-1型）测得，流量的误差估计为%0.5，主要是由于房间温度的波动所引起的。T air, T s ,和T 分别是房间，停滞板和火焰的温度。 和 分别是火焰的混合物粘度和常温下的空气粘度。粘度校正导致D p升高30%，由于火焰混合气的粘度高于冷空气的粘度。基于式（3），我们可以得到不同Delta;P下的DR并将它们的关系修正为以下公式
DR = a (4)
其中对于电流采样探头，参数a = -45.08 plusmn; 4.38, b = 196.90 plusmn; 4.87 ， c=0.00461 plusmn; 5.135times;10。取样后，我们可以记录Delta;P，然后用式（4）得到DR。在我们的实验中，我们发现最佳稀释比例下的压降范围为 335–560 Pa，根据这得出的稀释比DR为 430–1000。不确定度估计为plusmn;40%。确定最佳稀释比的详细过程可以在我们以前的工作中找到。
我们总共详细地测试了五组火焰（见表1）。火焰A1在预混火焰中没有二氧化碳的加入，可以作为比较的标准火焰。在火焰A2和A3中，20%和30%的氩气分别用CO2替换。火焰B1和B2的成分分别与火焰A2和A3的成分紧密相对应，但在火焰B1和B2中，我们没有添加CO2，而加了不反应的化学惰性 FCO2，其具有与CO2相同的热，传输性质和第三体碰撞效率。对于火焰A1，A2和A3，实验和计算方法都用来研究二氧化碳添加对烟尘形成的影响，而对于火焰B1和B2，只采用计算方法将添加的CO2的化学效应与热效应分开。
- 计算
为了获得有关火焰结构和化学特性的详细信息，我们使用了与参考文献所描述类似的方法。准一维公式法应用于模拟BSS实验构造，使用一组改进的OPPDIF代码，在代码中燃烧器一边侧的边界温度被设定为与燃烧器冷水机组的温度相同。在停滞板侧的另一边界温度是由K型热电偶所测得的温度，大约为T=465plusmn;30 K。该流为均匀的塞流，有固定的质量流量。位于x = Hp的停滞面被视为一个非滑动面以使轴向、径向和扩散速度均为零。迎风差分法、热扩散法和多组分输运法都被采用了。在这些模拟中由CO2和H2O所造成的辐射热损失都考虑了，但是碳烟辐射热传递的影响却被忽视了。USC Mech II 被用来作为反应动力学模型。热释放速率和传输性质可分别使用CHEMKIN 和TRANFIT程序计算。值得注意的是，我们选择了USC Mech II作为反应动力学模型，它包含了苯的产生但并不包括PAH和烟尘化学，因为我们的目标是探索火焰状况，评估温度测量的准确性以及得到火焰结构和主要气相物质分布，这可能会有助于理解二氧化碳添加对碳烟粒径分布演化的影响。
在几组选定的燃烧器-滞止表面分离值下A1火焰的实验(标记)和计算(线)轴向中心线温度分布
- 结果和讨论
为了用选定的动力学模型准确地预测出所有火焰的热释放，通过实验测得的温度分布和数值模型预测的进行比较做了火焰A1 -A3 的验证实验。火焰A1、A2和A3的HP = 1cm处测量和计算的温度分布都在补充材料的图S1中展示出来了。
以火焰A1为例，如图2所示，垂直误差条是涂层热电偶涂层发射率不确定的结果，导致在峰值温度下的误差为100 K。水平误差条是位置不确定度（0.015cm）影响的结果。显然，温度分布的模型预测与在热电偶位置不确定性和辐射校正不确定性下的辐射修正测量的温度分布相当吻合。值得注意的是，计算的温度分布是通过求解能量方程得到的，而没有将测量的温度分布作为输入。因此，这种匹配证明了火焰结构包括温度和主要的气相种类可以用所选定的模型来计算。
图3显示了在一系列燃烧器停滞表面分离距离下所测量的火焰A1 PSDFs的演化。每个位置下 PSDFs的测量至少重复三次。可以看出，PSDF具有很好的重现性。在Hp=0.4 cm时, 粒子开始成核并最大粒径达到大约4nm。从Hp =0.4到0.55 cm时的燃烧器停滞表面分离距离的范围主要由呈幂律分布的烟尘起始值所决定。在HP＝0.55cm时烟灰起始值的强度达到最大值，导致了数密度的峰值。随着高度的增加，相当数量的小烟尘颗粒的尺寸继续增大。在Hp=0.6 cm时，一个由粒子大量生长所引起的拱形开始出现，并在Hp=0.7 和 0.8 cm时成长为一个独特的双峰分布。双峰分布表明由成核产生的小颗粒和由表面生长与颗粒凝聚所消耗的小颗粒达到平衡此外，带有一条明显尾部的 PSDFs意味着粒子成核可以坚持到烟灰质量增长区。然而，对于高Hp (ge;1.0 cm)，当质量增长超过成核而占据主导地位时，小颗粒的部分变得不那么突出。因此PSDFs的形状从完全的双峰变为单峰。
火焰A2和A3从烟尘起始开始到质量增长的PSDFs变化分别在图4和图5中展示出来了。火焰A2和A3 PSDFs的演化趋势与火焰A1相似，但由于CO2的加入，烟尘形成显现出一个明显的延迟。与火焰A1相比，火焰A2和A3烟尘起始点的高度要分别高0.03和0.1cm。CO2添加对质量增长和尺寸生长阶段的影响更为显著。火焰A1双峰出现的高度是0.7cm，火焰A2的为0.9cm，火焰A3的为1.2cm。跟火焰A1相比，火焰A2和火焰A3小粒子部分的绝对数密度分别减少了三倍。二氧化碳的加入降低了烟尘成核速率，这是观察的结果。此外，将火焰A2和A3双峰开始出现时的PSDFs与火焰A1相比，我们观察到更小粒径低谷期一个微妙的转变，表明成核被抑制了。随着CO2含量的增加，对烟尘形成的抑制作用越来越明显。
为了更直观地理解和比较二氧化碳添加导致的PSDFs的变化，图6提供Hp= 0.5和1cm的PSDFs比较。所选择的两个燃烧器与停滞表面分离值代表烟尘过程的两个不同阶段。在Hp= 0.5cm时的PSDFs完全由粒子成核控制。火焰A2和A3的数密度分别减少了大约一个数量级和三个数量级，这是由于成核率降低造成的。在最大粒径上也显示出了相同的效果。在1cm的PS
全文共13005字，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料
资料编号：[14597]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word
以上是毕业论文外文翻译，课题毕业论文、任务书、文献综述、开题报告、程序设计、图纸设计等资料可联系客服协助查找。
