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PDMS聚二甲基硅氧烷：是一种高分子有机硅化合物，通常被称为有机硅
bumpy and cavity：凸起和空腔
pockets of air：气穴
sessile drop：座滴法 此法是使用液滴形状测量接触角的光学测定方法，用来估计固体表面某一局部区域的润湿性，可以直接测量介于液滴基线和液固气三相接触点处的液固界面切线间的接触角。座滴法 适用于界面张力和表面张力的测量。也可以在非常高的压力和温度下进行测量。测量液滴的几何形状。悬滴法是测液体的表面张力值或界面张力值，并不会与固体材料想接触。所以不会存在用悬滴法测接触角。而座滴法是液体坐落在材料表面，这时候液体和固体之间会存在一定的角度值，这个角度就叫接触角。所以悬滴法和座滴法是两种不同的测试方式，悬滴法用于测试液体的能量，座滴法用于测试接触角。
PMMA：聚甲基丙烯酸甲酯
FOTS：光纤传输系统
CVD技术：化学气相沉积，通过化学反应的方式，利用加热、等离子激励或光辐射等各种能源，在反应器使气态或蒸汽状态的化学物质在气相或气固界面上经化学反应形成固态沉积物的技术。简单来说就是：两种或两种以上的气态原材料导入到一个反应室内,然后他们相互之间发生化学反应，形成一种新的材料，沉积到基片表面上。
第四章节
在粗糙表面上的润湿
摘要：当液体润湿粗糙表面有两种可能润湿的状态，Wenzel和Cassie-Baxter。当他处于Wenzel状态，液体能够润湿粗糙表面的每一个部分。一方面,对于亲水材料，粗糙度能增强润湿性，表现出超强亲水性，另一方面，对于适度亲水和疏水的材料，粗糙度增加了表面的抗湿性。前进的接触线有时过早地将液滴变成亚稳态润湿状态，导致异常大的接触角。液滴的振动使接触线脱粘并将液滴重新定位到具有较小平衡接触角的平衡位置。计算出的Wenzel角与一致，证明振动会导致粗糙表面上最稳定的润湿状态。粗糙度几何形状被证实对润湿和扩散过程有显著影响。虽然具有空腔和孔的表面与光滑表面润湿程度类似，但由于凸起与接触线相互作用，它们在展开期间延迟接触线前进并在后退期间拖动接触线。在Cassie-Baxter状态的情况下，在液体润湿过程中会形成气穴，形成液 - 固 - 空气复合界面。这个界面的特点是接触角很大而滑动角很小。 表面纹理/粗糙度，低表面能材料和凹入几何形状是超疏水性和超疏油性的关键设计参数。由于完全润湿的Wenzel状态通常更稳定，因此人们对通过增加它们之间的能量势垒来稳定Cassie-Baxter状态进行了大量的研究。 液 - 固 - 空界面上的层次粗糙结构和凹角被证明是关键的促成因素，不仅可以稳定地从Cassie-Baxter状态过渡到Wenzel状态，而且增加了外部压力作用下的抗塌性。Cassie-Baxter复合状态也可以形成在凹槽表面上，这将导致定向润湿。在正交方向上，接触线通过从一个实心条带跳跃到另一个实心条带而前进。这增加了钉扎的可能性并会产生较大的接触角和滑移角。通过适当的表面纹理处理，获得了具有单向扩展能力的表面。尽管粗糙表面具有优良的润湿性能和广阔的应用前景，但其技术却相对滞后。跨越研究与产品鸿沟的主要障碍正在逐步讨论。
关键词：润湿、粗糙表面、Wenzel方程、Cassie-Baxter方程、润湿性、润湿动力学、粗糙度系数、粗糙度几何形状、跌落振动、亚稳态润湿状态、最稳定的润湿状态、超亲水性、防雾、自洁、超疏水性、Wenzel Cassie-Baxter过渡、超疏油性、凹角、定向润湿、单向润湿
4.1 两种经典润湿模型
Wenzel[1]首先描述了润湿粗糙表面的概念。利用热力学论证，他说如果液体能很好地润湿固体表面，它的润湿性就会在粗糙表面上得到增强。类似地，如果表面抵抗润湿，则当表面变得粗糙时，其抗润湿性将增加。前者润湿性或后者耐湿性的增加归因于表面粗糙时表面积的增加。用Wenzel方程式Eq给出完全润湿的粗糙表面上的表观接触角：(4.1)
(4.1)
其中是Wenzel角，theta;是相同材料的光滑表面的接触角，r是粗糙度系数。 r由下式给出：
(4.2)
1944年，Cassie和Baxter[2]扩展了对多孔表面润湿的表观接触角的分析，多孔表面润湿类似于服装纺织品和鸟类的羽毛。当液体润湿多孔表面时，形成气穴并且液面界面变成复合界面。同样，基于简单的热力学论证，表观接触角由液滴下接触区域的能量决定，其具有两个组成部分：一个由固体的面积分数控制，另一个由空气的面积分数控制。 表观接触角（）的一般表达式为：
(4.3)
其中和是面积分数，和分别是液 - 固 - 空复合界面上两个分量的接触角。
由于其中一个组分（）是空气，cos180°= -1，。 （4.3）就是著名的Cassie-Baxter方程式：
(4.4)
其中是Cassie-Baxter角，f是实心面积分数，theta;是相同材料的光滑表面的接触角。
正如Chap3中所阐述的那样，固体表面和润湿液体之间形成的接触角是作用在三相接触线上的三个表面张力（，和）的机械平衡的结果。接触角由接触线处的能量而不是接触区域确定。 因此，毫不奇怪，曾经有过关于Wenzel和Cassie-Baxter分析的“对错”的严肃辩论[3-8]。Gao 和 McCarthy [3]报道了一种非常简单的实验设计来测试方程式的有效性。（4.4）。 首先在干净的硅晶片上形成直径为d的纹理斑点，然后进行氟硅烷处理来制备测试样品。样品最终在疏水硅表面内具有超疏水点。制造了三种光斑直径，1,1.5和2mm。图4.1给出了非均匀样品结构的示意图。
在实验中，将一小滴水滴到到纹理区域的中心，记录接触区域D的直径并确定前进/后退接触角/。接下来添加少量水，确定液滴扩大的直径和液滴的/。对其他样品重复该过程，数据总结在表4.1中。表4.1中还包括基于斑点的尺寸和接触面积计算的面积分数和以及通过等式（4.3）计算的/值。特别要注意，计算的theta;A/theta;R值随着两个表面组分的固体面积分数的变化而变化。例如，计算的theta;A/theta;R将随着f1（纹理区域的面积分数）减小而减小。当dgt; D时，例如Exp#39;t＃1,5和9的情况，theta;A/theta;R值表示纹理区域是超疏水的。另一方面，当d lt;D时，观察值和计算值之间存在不同。由于计算值完全基于表面自由能考虑，因此随着f1的减小，它逐渐减小。实验中，所有d lt;D的情况都得到了相同的theta;A/theta;R值，表明Exp#39;t＃2-4,6-8和10-12的接触面积都是疏水的。相同的theta;A/theta;R值与缺乏与接触区域表面能量的相关性让Gao和McCarthy得出结论，是接触线处的能量学决定了接触角，而不是接触区域下方的接触区域决定了接触角[3]。
图4.1在Si晶片上制造的异质表面的示意图，用于测试Cassie-Baxter方程（d，水接触角测量时的纹理直径，D，水接触角测量时接触面积的直径）（经版权所有2007美国化学学会[3]许可转载）
表4.1非均质表面的物理接触角和水接触角数据如图4.1所示（[3]中的数据）
接触区域内纹理区域的面积分数
接触区域内非纹理区域的面积分数
由方程式计算（4.3）
虽然人们可能会争辩说，当接触线和接触角之间的能量相同时，Cassie-Baxter方程仍然可用于预测接触角。这实际上是一个有很多缺陷的弱论点。 这一论点违反了一些相关的表面科学的基础概念。这些基本概念是：（1）固体和润湿液体之间的接触角是三相接触线作用的三个力的机械平衡的结果，而不是热力学平衡，（2）接触角是一维的，而不是二维的现象，并且（3）表面张力和表面能不能互换使用，前者是张量，后者是标量，没有方向性。这些基本概念并不是新发现的，从1945年到2010年，他们已经在片段中进行了讨论和讨论，例如， Pease [9], Bartell 和Shepard [10], Johnson [11], Gray [12], Extrand [13], Gao和McCarthy [3, 8],和Bormashenko [14]. 虽然Gao和McCarthy确实试图将他们的想法放在一起，并在2009年的“润湿101°”论文[15]中分享，但这种努力似乎徒劳无功，因为科学界几乎没有改变。我们认为这个主题对于表面科学的未来发展至关重要，因此需要进行第二次尝试。我们希望这项工作能够为今后几年表面科学的基本概念奠定坚实的基础。与本章后面讨论的其他结果一起，我们同意Gao和McCarthy的观点，即使用Wenzel和Cassie-Baxter方程来预测接触角并获得一致结果只是偶然的。事实上，许多研究小组[3,16-19]发现计算的Wenzel和Cassie-Baxter角度与实验测量的接触角之间存在不同，其中一些将在下面进一步讨论。我们必须强调，我们绝不会破坏Wenzel和Cassie-Baxter的工作。毕竟，这些研究人员在30年代和40年代确实提高了润湿粗糙表面和多孔表面的知识，他们的工作在几十年之后对表面科学领域产生了很大的影响。
图4.2粗糙表面上两种可能的润湿状态的示意图
我们应该考虑，承认和接受Wenzel和Cassie-Baxter分析的不足本身就是表面科学的重要进展。从根本上说，当液体润湿粗糙表面时，有两种可能的润湿状态，一种是液体完全润湿粗糙表面的每个区域，另一种是液体部分润湿并钉在粗糙表面的凹凸不平处。后者会导致形成气穴和液 - 固 - 空气复合界面。这两种润湿状态在文献中分别被恰当地认为是Wenzel和Cassie-Baxter状态（图4.2）。
4.2Wenzel状态下的润湿
根据Wenzel方程式。 （4.1），由亲水性材料制成的粗糙表面可以使其自身具有超亲水性，并具有非常小的水接触角theta;lt;10°。另一方面，具有中等亲水性和疏水性材料的粗糙表面可以导致表面的接触角较大。从理论上讲，当表面被液体完全润湿时，这意味着润湿过程在能量上是有利的。关键问题仍然存在：液滴是否处于最稳定的润湿状态？什么决定了接触角？ 接触线是什么样子？控制液体在粗糙表面上移动的因素有哪些？ 这些问题将在下面解决。
4.2.1亚稳态和最稳定的润湿状态
2004年，Meiron，Marmur和Saguy [16]报道了报道了在玻璃载玻片上涂蜂蜡和三种粗糙度的砂纸(附在玻片上)制造四个粗糙表面,粗糙度范围为Wenzel粗糙度因子r1.03 - 1.25，由砂纸的砂粒数决定。这些表面的表面能非常相似，因为它们是由相同的蜂蜡制成的。用扬声器振动前后研究了水和乙二醇在这四个表面上的接触角。乘积fA表示扬声器产生的振动的速度。fA对水和乙二醇的液滴的接触角和圆度（Rd）的影响曲线如图4.3所示，表面Wenzel粗糙度因子r = 1.09。通常，Rdgt; 0.95的液滴我们就当做是圆。
图4.3接触角（theta;）和下降圆度（Rd）与表面振动速度的关系曲线r = 1.09
（a）水和（b）乙二醇（振动之前填充符号是圆圈和振动之后填充符号是三角形）（转载自[16]，版权所有2004 Elsevier）
结果清楚地表明，使用扬声器让液滴振动能使接触线去针，并使液滴以更小的接触角进入更稳定的润湿状态。水和乙二醇的Wenzel接触角（theta;W）最初分别为~115°和~85°，振动后显示减少并随后分别在~98°和~71°平稳。结果表明，水和乙二醇的初始固着液滴是亚稳态的。适当的振动使亚稳态润湿状态达到它们各自最稳定的润湿状态，此时平衡角为。图4.4给出了初始接触角和平衡接触角之间的自由能关系的示意图。
这种自由能关系实际上得到了图4.3中数据的支持。例如，乙二醇的粘度高于水的粘度，表明在相同的粗糙表面上乙二醇的液体前进的能量阻挡更高。实际上，比较图4.3a，b中的fA值表明，与水相比，使乙二醇液滴达到平衡状态需要大约十倍的能量。表4.2比较了四个粗糙表面上水和乙二醇的观察到的值，以及来自Wenzel方程式（4.1）的计算的Wenzel角值。获得了非常好的共识。 该共识表明，与光滑表面一样，粗糙表面上的表观接触角theta;W来自亚稳态润湿状态。由于粗糙表面产生的摩擦，液滴因其所有动能消散而刚好停止扩散。这导致大于预期的theta;W值。当亚稳态润湿状态被振动噪声激发时，接触线解除并且以平衡角继续前进到最稳定的润湿状态。
图4.4 Wenzel角度与粗糙表面上的平衡接触角之间的自由能关系示意图
表4.2平衡Wenzel角与计算的Wenzel角的比较（数据取自[16]）
4.22意外的润湿性
Wenzel方程表明粗糙度应该增加亲水表面的润湿性。对于高亲水性材料（水的接触角theta;lt;30°）来说肯定是这样，其中粗糙度经常导致超润湿或超亲水性[20]。另一方面，由适度亲水性材料制成的粗糙表面的润湿行为尚未得到很好的研究。2010年，Forsberg及其同事[17]报道了一项关于微观纹理表面润湿的研究，该表面包括由SU8制成的方柱阵列。 SU8是用于光刻的常见光致抗蚀剂材料。它具有中等亲水性，与水的接触角theta;为~72°。 图4.5a，b显示了柱阵列设计的原理图。方柱的宽度固定为w =20mu;m，节距d在25至120mu;m之间变化，并且研究的高度为7和30mu;m。图4.5c显示了控制光滑SU8表面的水前进和后退角度，分别为72°和59°。在图4.5d所示的柱阵列表面上（w / d = 0.63，高度7mu;m），观察到在140°处有
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