磷酸盐对水炭改性纳米二氧化硅在饱和砂土中迁移的影响外文翻译资料

 2022-04-08 22:19:25

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附录A 译文

磷酸盐对水炭改性纳米二氧化硅在饱和砂土中迁移的影响

摘 要

由于纳米二氧化硅（nSiO2）及其氢化物对人类健康和生活环境的潜在负面影响，研究它们在土壤和磷酸盐水环境中的迁移是非常重要的。因此，本实验在P存在/不存在的情况下，研究了饱和沙柱中氢化改性的nSiO2（H-nSiO2）的聚集和转运情况。实验结果表明，nSiO2聚集体可以通过吸附P和附着物高IS（gt; 100 mM）和低pH（lt;7.0）的氢化物。因此，H-nSiO 2的可运输性由于pH 6.0下的较小粒径而增强。然而，当pHgt; 8.0时，nSiO2和H-SiO2之间存在明显的表面特征。因此，H-nSiO2的保留在高pH（9.0）下得到改善。请注意，由于形成附聚物阻塞了多孔砂，在广泛的pH范围内P的存在会诱导H-nSiO2沉积的增强。双点动力学模型拟合结果表明，可逆保留与场地2的K2系数有关。本研究的结果将为评估磷酸盐水环境中nSiO2和H-nSiO2的迁移提供理论基础。

关键词 nSiO2; 运输; 滞留;Hydrochar;磷酸盐

引言

纳米二氧化硅（nSiO2）是无机非金属材料最大的工业化生产产品。由于其特殊的理化性质，进入水环境后可能破坏原有水生生态系统的物质组成和结构，对环境造成潜在污染。 因此，有必要研究nSiO2在水环境中的行为。

纳米颗粒（纳米颗粒）在水和土壤环境中的迁移和沉积取决于它们的特性。目前，许多研究集中在工业富勒烯nC60,1-3碳纳米管，4,5纳米零价铁，6,7氧化锌（ZnO），8二氧化铈（CeO2）9和二氧化钛（TiO2）10,11。由于自然环境的复杂性，纳米颗粒的迁移行为也受环境因素的影响，如pH值，离子种类，离子强度，流速，土壤有机质，细菌和粘土等。然而，关于nSiO2的输运研究很少。据报道，由于在两种钙离子和腐殖酸之间形成桥联，腐殖酸促进CaCl2溶液中较大粒径的nSiO2的聚集。 粒径较小的nSiO2具有较高的保留率，较快的沉积速度和较低的表面覆盖率。我们之前的研究发现磷酸盐有利于nTiO2的分散，从而改善其运输模式12,13。据我们所知，有限的研究解决了磷酸盐对nSiO2输运和保留的影响。

近年来，生物炭在许多应用中得到了广泛的应用：固碳，减少温室气体排放，可再生能源，土壤修复和重金属固定手段14,15。它们的环境影响，与农业和园艺系统的兼容性以及亚临界水在过去几年中受到了相当的关注16-18。据报道，溶解的生物炭或生物炭颗粒具有流动性，可携带环境污染物并促进其运输19。目前还没有关于纳米颗粒在水碳改性的情况下迁移和沉积的研究。众所周知，磷酸盐和氢化物在土壤中广泛存在。 因此，迫切需要知道水碳改性和磷酸盐的存在是否促进或抑制土壤中二氧化硅的迁移。 但迄今为止，相对影响尚未得到很好的调查。

在这项研究中，饱和石英砂柱中的氢化改性nSiO2（H-nSiO2）的聚集和运输将主要通过nSiO2与P存在或不存在进行比较。通过现代表征和分析，对其流体动力学半径和zeta电位进行了表征，并揭示了磷酸盐和液相之间的相互作用。 特别是，采用双位点动力学保留模型来模拟nSiO2和H-nSiO2的穿透曲线来研究潜在的机理。

材料和方法

制备H-nSiO2悬浮液

在阿拉丁试剂公司购买粒度为1〜40 nm的二氧化硅纳米颗粒（纯度99.8％）。 其比表面积（200 m2 g-1）由氮多点BET等温线测定。 为了获得水碳改性的nSiO2（H-nSiO2）的稳定悬浮液，将nSiO2和氢化物用去离子水溶解并超声处理30分钟。最后，它们在使用前保持16小时。

nSiO2和H-nSiO2的表征

通过具有CuKalpha;辐射的粉末X射线衍射（XRD，D8-Focus，Bruker AXS Co.，Ltd.，Germany）表征nSiO2和H-nSiO2。 对于悬浮在电解质溶液中的H-nSiO2颗粒拍摄显微镜（具有能量色散X射线的扫描电子显微镜（SEM-EDX，Quanta 400FEG）和透射电子显微镜（TEM，FEI Tecnai G2 F20 S-Twin） 真空干燥。液压半径和zeta电位的测量

用稀释的HCl或NaOH溶液调节pH值，在不同的PHS电解液中制备了一系列的nSiO2(0.1 g L-1)悬浮液。然后用塑料包装杯密封样品 超声30分钟。在此基础上，为Zeta电位和水力半径的测量做好了准备。

柱迁移实验

在每次运输试验之前，都是来自中国化学试剂有限公司的石英砂(600 mu;m)。(中国)用10毫米NaOH/HCl溶液洗涤，然后用DI水冲洗。最后，为我们准备好的沙滩 在105 ℃烘干后，在含或不含0.5 mm P(Dil)的NaCl(100~300 mm)溶液(电解液背景)中制备了nSiO2或H-nSiO2(1.0 g L-1)颗粒悬浮液。 在pH6.0和9.0条件下用P原液处理。用溶解在直喷式水中的NaH2PO4(分析级)制得P原液。然后通过搅拌将颗粒悬浮液均匀化 磁板1 min，室温超声30 min。

玻璃色谱柱(直径2.5 cm，长20 cm)用制备的石英砂均匀填充，两端用80mu;m尼龙网膜填充。一装好，这个柱子就被炸了。d用直喷式水浸泡石英砂至少24小时。随后进行了三个步骤的运输实验。首先，将氯化钠溶液中的4个孔隙体积向上抽运。 沙柱。其次，介绍了4种不同颗粒悬浮液的PVs。同时，由分馏器(BS-100 A)每隔一段时间收集砂柱流出。 ，湖西分析仪器厂有限公司，上海，中国）。然后将4种NaCl电解液和DI水分别注入砂柱中，直至出水中不含nSiO2。终于 测定了进水(C0)和出水(C)中nSiO2的浓度，得到了C/C0的穿透曲线(BTCs)与通过柱孔体积的函数关系。详细说明 支撑信息(SI)表S1概括了柱运输实验的典型条件。最后，本研究中使用的所有分析试剂纯度的化学品都是在中医组。硅(硅)标准解决方案(AA)购买于美国AccuStandard公司。用硅钼比色法测定硅的浓度。 黄色法。更多的实验细节被包含在支持信息（SI）中。

运输建模

采用改进的平流扩散方程(ADE)和双位动力学附着模型(TSKAM)模拟了纳米颗粒在多孔介质中的输运行为。在这项工作中，动力学的引号 考虑了吸附位点(Site-1)和应变(Site-2)过程，并定义了相应的质量平衡方程为：21，22。

(1)当theta;为体积含水量时，C为溶液中nSiO2的浓度(N-L-3，其中N和L分别表示数量和长度的单位)；rho;是多孔介质的体积密度(M)。 l-3，其中M表示质量单位；t表示时间(T)；x是垂直空间坐标(L)；D是水动力弥散系数(L2 T-1)；q是流量(L-T1)；s1和s2是s。 吸附位的固相颗粒浓度(NM1)分别为-1和2.

第一个动力学中心(SIT-1)假定可逆保留，而第二个动力学中心(SIT-2)假定不可逆和与深度有关的保留，23，24给出如下：

(2)(3)K1和k1d分别是站点1上的一阶附着系数和剥离系数[T1]；K2是站点2上的一级应变系数[T1]。

采用Hydrus-1d程序对穿透曲线(Btc)进行了模拟，25程序允许用非线性最小二乘优化程序拟合nSiO2输运参数(k1、k1d和k2)。 关于Levenberg-MarQuardt算法。通过对保守示踪剂BTCs的拟合，得到了Hydrus-1D程序中的孔隙水速度和分散性。

结果和讨论

nSiO2的输运

通过柱实验研究了纳米SiO2在NaCl电解质溶液中的迁移行为。在图1A和图b中，获得了nSiO2的突破曲线(Btc)作为函数。PVs的pH值分别为6.0和9.0。在nSiO2颗粒的输送过程中没有尾矿发生26。可能是由于石英砂的粗糙表面屏蔽了沉积的nSiO2。 被水力剪切力分离并保留在柱中的颗粒。然而，在第三相中，在10次PVs后，nSiO2粒子的缓慢可逆释放。 注入直喷式水。

在pH为9.0时，BTCs的相对出水浓度(C/C0)高于相同离子浓度(IC)时的相对出水浓度(C/C0)。如SI中表S2所示，类似的单个收集器接触效率 在pH6.0和9.0条件下，石英砂的NCY(eta;0)出现。然而，在pH为9.0时，nSiO 2在砂柱中的附着效率和沉积速率系数均低于pH值下的附着效率()和沉积速率系数()。 6.0.由2.77times;10-5(pH6.0)降至4.07times;10-6(pH9.0)和0.134 h-1(pH6.0)至0.020 h-1(pH9.0)。1对exp.13在SI表S2中) 。这与高pH有利于纳米TiO2和碳纳米管的迁移现象是一致的，尤其是在pH6.0时，C/C0与IC密切相关。变的价值 ES很多从0.134到1.394，把IC从100 mm提高到300 mm(特别是1对exp.3见表S2)。在碱性条件下(pH9.0)，IC对迁移的影响较小。

H-NSiO2的输运

如图1C所示，当pH值为6.0时，H-nSiO2比图1A所示的nSiO 2具有更好的迁移性。如预期的那样，H-nSiO2与石英砂之间的变化相当(SI中的表S2)。f 例如，在300 mm NaCl溶液中，纳米SiO2经水煤浆改性后，其值由2.87times;10-4降至1.08times;10-4，从1.394降至0.511 h-1。3对exp.表9 e S2在SI中)。结果表明，H-nSiO2在pH6.0时与nSiO 2相比，有促进迁移的作用。然而，在碱性条件下，由于引入了水煤浆，它们的运输受到抑制。 关于(图1D)。当pH为9.0时，H-SiO2和H-SiO 2的C/C0值分别为67.66%，分别为1.24times;10-5和0.062 h-1，迁移率为9。 在相同的电解质溶液中，nSiO2的含量为0.88%。21对Exp.15分别列于表S2(SI)。这是由于纳米颗粒在pH6.0和9.0时表面特性不同所致。l IKLY机制将在后面的章节中讨论。

P存在下NSiO2的输运

在图2A和图b中，分别在pH6.0和9.0条件下，在0.5 mm P存在下，在NaCl溶液中得到了nSiO2的BTCs。P的存在有利于纳米SiO2在pH6.0的高集成电路中的迁移。 图12a与没有p的情况相比(图1a)。例如，如Si中的表S2所示，P促进从高IC溶液(300毫米)中11.46%到48.27%的传输。

Accordingly,thevaluesofandar 在pH为6.0时，E在P存在下明显压缩。例如，在300 mm NaCl溶液中加入P，使之由2.87times;10-4变为9.46times;10-5，由1.394改为0.469 h-1。 是的。与pH6.0相比，P对nSiO2在pH9.0时的迁移有一定的抑制作用。在相同的离子强度下，P的存在会引起alpha;和kappa;的增加，从而导致辉光体的形成。纳米SiO2在石英砂柱中的保留与pH6.0.30相比，在pH9.0时，SiO2对磷酸盐的吸附可以忽略不计，另外，磷的加入也是原因之一。 TE提高了溶液中离子的强度。因此，电荷屏蔽效应和表面静电双层的压缩有可能导致静电在

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