NH3-SCR反应过程中CeO2对TiO2/ CeO2催化剂的形貌和晶面效应外文翻译资料

 2022-02-20 20:58:01

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NH3-SCR反应过程中CeO2对TiO2/ CeO2催化剂的形貌和晶面效应

摘要

合成了一系列负载型TiO2/ CeO2 催化剂，研究了CeO2 在这些TiO2/CeO2 催化剂上的形态和晶面效应，用于氨的选择性催化还原。（NH3-SCR）。实验结果表明，TiO2/ CeO2-NC，TiO2/ CeO2-NP和TiO2/ CeO2-NR催化剂存在纳米立方体（主要暴露{100} facet），纳米多面（主要是暴露的{111}和{100}面）和纳米棒（主要是暴露的{110}和{100}面）。此外，TiO2/ CeO2-NR催化剂具有最佳的TiO2分散性，最优异的还原性和表面酸性。

介绍

源自化石燃料使用的氮氧化物（即NOx）引起严重的大气污染并进一步危害人类健康。氨的选择性催化还原NO（即NH-SCR）被认为是最多的固定源的经济有效的处理技术。商业V2O5-WO3/TiO2催化剂已被广泛使用。由于在300-400℃时具有优异的脱硝和抗硫性能，因此适用于火力发电厂和燃煤锅炉的NH3-SCR工艺。然而，由于钒基催化剂存在几个典型的缺点：VO的毒性，SO的氧化，NO的产生等等，因此，开发非钒基催化剂近年来已成为一个热门的研究课题。在此期间系统地研究了基于CeO2的催化剂NH3-SCR反应因其优异的脱硝性能，较强的储氧能力，良好的氧化还原行为等。例如，张等人。综合几种用于NH3-SCR的CeO2磷酸锆催化剂，并发现活性物种与支持物的相互作用提高了相应的氧化还原性能和表面酸度，进一步提高了催化性能。李等人，定了CeO2-WO3催化剂的活性位点在NH3-SCR反应过程中，报道了反应机制涉及氧化还原循环，基于强氧储存能力和CeO2的优良氧化还原行为，和酸循环源自Ce2(WO4)3W-O-W物种。他等人。合成了一种环境友好的CeO2-TiO2催化剂用于NH3-SCR反应，CeO2的分散和CeO2与CeO2的协同作用TiO2导致脱硝性能增强。另一方面，众所周知的是形态学由于不同的表面能，原子排列和协同作用，催化剂和晶体平面可以显着影响他们在某些氧化还原反应中的催化性能。同样，形态和晶面效应也可以在NH3-SCR反应中找到。例如，张等人。制备了两种Fe2O3/TiO2-NS(纳米片)和Fe2O3/ TiO2-NSP（纳米心轴）催化剂，主要暴露（001）和分别为（101）方面。他们发现具有（001）面的Fe2O3/TiO2-NS催化剂表现出具有（101）面的Fe2O3/TiO2-NSP催化剂更好的催化性能。NH3-SCR反应由于氧气较多缺陷，活性氧，酸性位点和吸附的硝酸盐种类，以及较低的NH3/NO吸附能。沉等人。探讨了在NH3-SCR反应过程中gamma;-Fe2O3纳米棒alpha;-Fe2O3纳米棒催化性能不同的原因，并报道了gamma;-Fe2O3（110）和（001）方面表现出比alpha;-Fe2O3 更好的催化性能具有（210）和（001）面的Fe2O3纳米棒，这是因为gamma;-Fe2O3纳米棒的（110）和（001）面NH3/NO吸附提供铁离子，但缺乏NH3/NO活化的邻近氧离子。

近年来，成功合成了具有特殊形貌和晶面的CeO2,用于CO氧化，光催化析氢，NO还原,CO，甲烷干重整，水煤气变换反应等。另一方面，TiO2被广泛应用作其中之一NH3-SCR反应过程中脱硝催化剂的重要组分，因为它具有良好的耐硫性。热别是在NH3中系统研究了CeO2-TiO2催化剂，由于CeO2和TiO2的优点的组合，SCR反应。然而，CeO2的形貌和晶面对CeO2-TiO2催化剂脱硝性能的影响尚不清楚,缺乏深入的研究，因此，我们尝试合成具有不同形态和晶面的CeO2载体。制备了负载型TiO2/CeO2催化剂，阐明了在NH3-SCR反应过程中CeO2在TiO2/CeO2催化剂上的形貌和晶面效应。

实验步骤

2.1催化剂的制备。基于调节水热反应温度和碱溶液浓度，通过水热法制备CeO2载体。详细地，在磁力搅拌下将Ce(NO3)3·H:O和NaOH在去离子水中混合在一起。之后将得到的悬浮液放入Teflon衬里的不锈钢高压釜中，在不同温度下反应24h.对于CeO2纳米立方体(CeO2-NC) ，CeO2纳米多面体，水热反应温度和NaOH浓度固定在180℃和6M。180℃和0.1M，100℃和6M。(CeO2-NP) 和CeO2纳米棒(CeO2-NR)。随后，将沉淀物离心并洗涤至pH7,并在真空烘箱中在60C下干燥过夜。最后，将所有这些载体放入马弗炉中并在400℃下煅烧3小时。具有不同形态的TiO2/ CeO2 催化剂通过水解浸渍法用钛酸丁酯(C16H36O4Ti) 得到。对于TiO2/ CeO2-NC, TiO2/ CeO2-NP和TiO2/ CeO2-NR, Ti:Ce的摩尔比设定为1:9催化剂。简而言之，将CeO2-NC,CeO2-NP和CeO2-NR载体分别分散到含有适量C16H36O4Ti的乙醇溶液中。同在冰水浴中磁力搅拌1小时后将所需量的去离子水滴入水中。上述悬浮液用磁力搅拌3小时，促进C16H36O4Ti的水解。此外，将这些样品在10℃下加热以蒸发溶剂。然后，将它们在100℃下烘箱干燥过夜，最后在400℃下煅烧3小时得TiO2/CeO2-NC，TiO2/CeO2-NP和TiO/CeO2-NR催化剂。

2.2 催化剂的表征。这些CeO2的透射电子显微镜（TEM）图像支持和使用在2000KV工作的JEM-2100仪器进行TiO2/CeO2催化剂。将每个样品分散在无水乙醇中，超声震荡30分钟，并沉积在碳覆盖的铜网格上进行测试。在Philips上记录X射线衍射（XRD）图案Xlsquo;Pert3 Pro衍射仪，带有CuKa源（波长=0.15418nm）。工作电压和电流固定在40kv和40mA。通过Renishaw inVia Reflex收集拉曼光谱。 激光拉曼光谱仪，波长和功率分别为532nm和5mw，而光谱分辨率为plusmn;1Cm-1.根据Brunauer-Emmett-Teller（ BET ）和Barrett-Joyner-Halenda（BJH）方法，用Belsorp-max分析仪通 过N2-吸附获得纹理数据。在分析之前，将样品在300℃下真空预处理4小时达到10mu;mHg。

通过配备有热导检测器（TCD）的TP-5076动态吸附分析仪进行H2-温度程序化还原（H2-TPR）分布。7％选择H2-Ar混合物作为还原剂。首先，将50mg催化剂用N2在300℃下预处理1小时。冷却后到室温，开始还原过程。

还在具有TCD的TP-5076动态吸附分析仪上记录NH3-温度-程序-解吸（NH3-TPD）曲线。首先，将0.2g 催化剂用氮气在300℃下预处理1小时。其次，在100℃下用1％NH3-N2混合物使催化剂饱和，然后用N2冲洗1小时。最后，TPD过程从环境温度进行。在配备有单色AlKalpha;源（ 1486.6eV ）的PHI5000VersaProbe系统上进行X射线光电子能谱（XPS）测试。在测试之前，每个样品在超高真空（UHV）中进行预处 理腔室（低于5times;10minus;7 Pa）在室温下。此外，充电效果得到了补偿用C1s在284.6eV下校准结合能。还在具有TCD的TP-5076动态吸附分析仪上记录NH3-温度-程序-解吸（NH3-TPD）曲线。首先，将0.2g 催化剂用氮气在300℃下预处理1小时。其次，在100℃下用1％NH3-N2混合物使催化剂饱和，然后用N2冲洗1小时。最后，TPD过程从环境温度进行。在配备有单色AlKalpha;源（ 1486.6eV ）的PHI5000VersaProbe系统上进行X射线光电子能谱（XPS）测试。在测试之前，每个样品在超高真空（UHV）中进行预处 理腔室（低于5times;10minus;7 Pa）在室温下。此外，充电效果得到了补偿用C1s在284.6eV下校准结合能。在Nicolet 5700 FT-IR光谱仪上进行原位漫反射红外傅里叶变换光谱（DRIFTS）。将每个样品装入池中并在氮气下在450℃下预处理1小时。样本背景在冷却步骤中记录。催化剂用NH3-N2（500ppm NH3）或NO-O2-N2 （ 500ppm NO 和 5 ％ O2 ）或NO-NH 饱和3-O2-N2（500ppm NO，500ppm NH3，在环境温度下混合5％O2。然后通过减去样品背景在每个目标温度下收集光谱。

2.3催化剂性能测试。评价NH3-SCR的脱硝性能在稳态下进行。反应气体的组成为NO（500ppm），NH3（500ppm），O2（5％），SO2（100ppm，需要时）和H2O（5％，当需要时），而氮是其余的。首先，将0.2g样品装入反应管中并用氮气在300℃下预处理1小时。随后，在该空间下的每个温度下进行反应速度为60000mL·gminus;1·hminus;1。此外，NO和NO2通过烟气分析仪测量，同时监测N2O,通过N2O分析仪。最后，通过获得NOx转化率，以下公示：

NOx转化率（％）=（[no]在 [no2]在- [no]出- [no2]出/ 「无」在 「no2」在）times;100

3.结果与讨论

3.1 形态和晶面特征（TEM和HRTEM）为了确定这些CeO2 载体的形态和晶面， 进行了TEM和高分辨率TEM（HRTEM）表征，并且图像显示在图1.我们可以看到

图1.（a，b）CeO2-NC，（c，d）CeO2-NP和（e，f）CeO2-NR载体的TEM和HRTEM图

图1a CeO2-NC呈现完美的立方体形状，表面光滑，尺寸分布均匀，为10-28 nm（图S1 在支持信息中）。此外，TEM的静态分析表明CeO2

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