纳米粒子分散对提高太阳能热储能材料-四元硝酸盐比热容的影响外文翻译资料

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纳米粒子分散对提高太阳能热储能材料-四元硝酸盐比热容的影响

摘要：熔融盐被认为是研究高温传热的主要方向的一部分，由于其良好的热物性，因此被认为是良好的太阳能储存材料。比热容在提高总体循环效率和降低热量成本方面起着重要作用。本文为了提高比热容，添加质量分数为1% SiO2纳米颗粒通过超声波混合加入到被称为低熔点盐（LMPS）的四元硝酸盐中（Ca（NO3）2-KNO3-NaNO3-LiNO3）。实验结果表明，当纳米粒子均匀分布在四元硝酸盐中时，比热容可以提高。 研究表明频率为45 kHz超声处理50分钟为最佳超声处理时间。 该纳米LMPS的平均比热容可以达到1.87 J /（g·K），平均增幅达到19.4％。纳米LMPS的比热容与超声时间之间具有良好的线性关系。 扫描电子显微镜图像显示，固体纳米LMPS表面上存在较高密度相的层状网络，可能导致纳米LMPS的比热容增强。

关键词：熔融盐、纳米粒子、比热容、超声波分散、频率

一、前言

集中太阳能（CSP）系统是利用太阳能发电和减少全球二氧化碳排放的最有前途的方法之一。截至2013年底，全球太阳能热发电已达3320兆瓦。根据21世纪可再生能源网络公司发布的全球可再生能源现状报告，2014年太阳能发电站的增长率比2012年达到48％。2008年至2013年，平均增长率达到35％，仅次于光伏发电，远高于风电等可再生能源发电量。为了应对阴霾，国家气候变化计划（2014-2020年）是被中国国家发展和改革委员会公布的一项重大计划，列出风力发电和太阳能作为重点发展领域，并将可再生能源的使用列为重点发展方向。 2015年，中国国务院同意设立张家口可再生能源示范区，在张家口奥运期间，拟建立国际领先的低碳排放区。 DESERTEC太阳能热发电项目与非洲和欧洲的12家公司有关，目标是到2050年在北非沙漠中建设太阳能发电厂，以满足欧洲约15％的电力需求。因此，太阳能热发电已成为世界各地的重要发展方向。

由于熔融盐具有温度使用范围宽，粘度低，蒸汽压低，化学性能好稳定性好，低成本和环保性等优点，因此在商业太阳能热发电厂中用作传热流（HTF）和热能存储介质（TES）。 例如，阿基米德发电站（2010年，意大利，5兆瓦）已经使用了1000吨熔盐，每天储存8小时的热量。 Gemasolar发电站（19.9兆瓦，西班牙，2011）使用8500吨熔盐来储存热量，每天15小时。Andosol发电厂（50兆瓦，西班牙）的钼丝用量高达2800吨，每天储热7.5小时。

然而，熔融盐的比热容被认为相对较低，这可能导致HTF / TES装置的尺寸急剧增加。例如，在300-400℃的温度范围内，LiNO3的比热容在1.670-1.845J /（g·K）的范围内变化，并且日光盐（60wt％NaNO3 40wt％KNO3）和Hitec熔盐（53wt％％KNO3 7wt％NaNO3 40wt％NaNO2）分别为1.5 J /（g·K）和1.34 J /（g·K）。由于比热容低，熔融盐在大型蓄热系统中需求量很大，大大增加了投资和运行太阳能发电厂的成本。 近年来，为提高比热容量进行了许多实验。

纳米流体，首先由Choi等人提出，被称为含有纳米颗粒的溶剂材料。与基地相比，纳米流体的导热性异常增强。许多文献已经揭示纳米流体在有效导热性方面的类似的增强。同样的，已经报道了一些关于纳米流体比热容的研究。 Wang等人通过使用统计热力学数学模型确定了纳米粒子的比热容，并揭示了当粒径减小到纳米级时比热容增加。 Bharath等人将不同尺寸（5,10,30,60nm）的SiO2纳米颗粒加入日光盐中，研究了SiO2纳米颗粒对提高熔盐比热容的规律。结果表明，当添加了60纳米的SiO2纳米粒子，日光盐比热容增加27％。 Ramaprasath等人研究了SiO2纳米粒子的热力学规律，通过在HitecXL中加入纳米粒子来提高HitecXL的比热容。 Ho等人研究加入的Al2O3纳米颗粒的最佳浓度为0.063％；当加入Al2O3纳米颗粒为0.063％时，使Hitec熔盐的比热容增加了19.9％。此外，已经做了几项研究来研究通过向共晶碱金属氯化物盐和共晶碳酸盐中加入纳米颗粒来提高比热容。 如前所述，添加纳米颗粒可能是提高熔盐比热容的关键参数之一。

但是，有两个问题需要解决。（1）替代熔融盐的熔点较高。例如，日光盐的熔点约为220℃，Hitec约为142℃，HitecXL约为120℃。这种情况可能会增加冰点的操作风险并限制熔盐在CSP系统中的应用。（2）以前的文献都采用超声波将纳米粒子分散在纳米流体中。作为超声波处理的重要因素，超声处理的频率和时间等级直接决定超声强度和纳米粒子的分散度。超声波可以产生局部高温高压的微射流或空化气泡，可以显着减弱纳米粒子之间的相互作用的能量，防止粒子聚集。当频率等级高时，空化气泡在流体中迅速形成并破裂，从而使颗粒分散。然而，这种情况也可能导致小的空化气泡降低超声分散纳米颗粒的效果。此外，在分散之后持续在超声波处理下，纳米颗粒可以被持续吸收能量并因此增加导致纳米颗粒周围的温度增强的界面能量。结果，纳米粒子的运动速度加快，纳米粒子彼此更容易碰撞。

因此，为了在纳米流体中获得均匀的纳米粒子分散，应该选择和研究用于超声处理的适当频率和时间。 然而，以前的文献没有报道超声处理参数对纳米粒子扩散的影响。

为了降低熔盐的熔点，Ren等人实验通过改变组成和掺杂新添加剂到日光盐中，开发了一种四元混合硝酸盐（低熔点盐（LMPS），KNO3-NaNO3-LiNO3-Ca（NO3）2·4H2O，质量比为6：1：2：2）。 四元混合硝酸盐的熔点已降至90℃以下，平均比热容约为1.54J/（g·K）。 而且，密度，粘度，导热性和热稳定性都进行了研究。 实验结果证实，这种四元混合硝酸盐适用于聚光太阳能发电厂。

另外，Wang报道的实验结果表明，纳米结构SiO₂能使熔盐的比热容显著增强。因此，本研究通过掺入SiO₂纳米颗粒来提高LMPS比热容进行实验研究，并研究超声波对纳米颗粒分散的影响。目前，有关将纳米粒子掺入LMPS的文献还从未有过报道。

二、实验方案与技术路线

2.1纳米材料制备

用纳米颗粒制备LMPS的过程如下。

（1）通过高精度天平（Mettle Toledo，ML204/02）分别以99wt％和1wt％的比例测量LMPS和SiO2纳米颗粒。 二氧化硅纳米粒子的尺寸是20nm。

（2）将LMPS和SiO2纳米颗粒的混合物溶解在蒸馏水中。 SiO2纳米粒子的溶液浓度约为0.1 g/L。

（3）将混合溶液在超声波清洗器中超声处理。 纳米流体平均分成8个组别，并且对于每个组别分配不同超声时间但都以45kHz的频率进行超声处理。 样品列于表1中。

（4）一旦超声处理完成，将溶液置于250℃的干燥箱中直至水完全蒸发。 最后，获得纳米材料LMPS样品。

2.2比热容的测量

在本研究中，通过使用差示扫描量热计（DSC，NETSCH，STA-449F3）测量比热容。 通过比较标准样品和未知样品的测量结果，计算未知样品的Cp值，并知道标准样品的Cp值。 本实验采用蓝宝石（alpha;-Al2O3）作为标准样本，计算公式表示为：

C_p,s=Hm_s,t/hm_s,t·C_p,s,t

其中Cp是比热容，m是样品质量，H是标准样品盘和参考盘之间的DSC信号差，h是样品盘和参考盘之间的DSC信号差，以及下标s和 st分别指标准样品和样品。

在测量中，氮气是保护气体，铝盖坩埚用作样品坩埚。 在固定加热条件下，温度过程升高到350℃，速率10 K/min。

表1 使用频率为45kHz的超声波处理不同时间制备的纳米LMPS的样品

2.3实验仪器校准

在测量之前，DSC应通过比较蓝宝石的DSC结果用硝酸锂进行校准。 表2分析比热容的DSC测量误差，并指出铝坩埚和Pt-Rh坩埚的DSC定量测量比热容的准确度。

表2列出了使用铝坩埚测量的硝酸锂的比热容，与文献值相比，比使用铂铑坩埚测得的值更好。 使用铝坩埚的测量值的最大偏差小于6％，其余大约为10％且小于16％。 因此，在DSC中测量中目前的论文都使用铝坩埚来测量比热容。

表2 使用铝锅和Pt-Rh坩埚的DSC测量比热容的误差

注：CP-1：使用铝坩埚进行测量; CP-2：文献的参考值;CP-3：使用Pt-Rh坩埚进行测量。

三、结果与讨论

3.1含有SiO2纳米粒子的LMPS的比热容

图1比较了本研究中纯LMPS的比热容数据与以前的文献。 Ren等人展示了LMPS在200,250,300,350°C的比热容和平均比热容不添加SiO2纳米粒子的LMPS在200℃至350℃下几乎恒定在约1.546J /（g·K）。本研究的实验数据表明，在200〜350℃，不添加SiO2纳米粒子的LMPS的比热容约为1.51〜1.62 J /（g·K），平均比热容为1.566 J /（g·K） 。与以前的文献相比，平均比热容差约为1.3％，200℃〜350℃各

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