TiO2在水泥体系中的光催化作用：洞察自洁和化学防污染作用外文翻译资料

 2022-07-08 15:25:13

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TiO2在水泥体系中的光催化作用：洞察自洁和化学防污染作用

摘要：目前的工作提供了关于将二氧化钛（或二氧化钛），二氧化钛，光催化剂应用于混凝土技术的一般概述，涉及通过在水泥中实施二氧化钛而实现的增强的美学耐久性和去污性能。罗丹明的降解化学，用于评估含二氧化钛的混凝土的自清洁性能以及氧化氮氧化物（NOx），负责酸雨和光化学烟雾的气态大气污染物的红色染料，在水泥和灰浆样品中的两种商业二氧化钛样品：微粒化的m-TiO2（平均粒度153.7nmplusmn;48.1nm）和纳米尺寸的n-TiO2（平均粒度18.4nmplusmn;5.0nm）。 关于光催化剂性质和水泥化学环境对二氧化钛颗粒的影响，讨论了测量两种样品的光催化性能的实验数据。 还讨论了对建筑混凝土应用的影响。

关键词：光催化；自洁美观耐用性；防污染；粒度

1 引 言

自从Fujishima和Honda [1]以及Wrighton等人[2]以来，二氧化钛的光化学已成为一项深入研究的课题。 在二十世纪七十年代报告了在的分别在TiO2和Sr掺杂的TiO2上光催化分解水。TiO2光催化剂在建筑材料中的应用始于20世纪80年代末。这一时期发现了与感光TiO2涂层性质有关的两个重要影响: a) 光触媒表面上由阳光 (或一般弱紫外线光) 促进的氧化还原反应产生的自洁效应 [3]和 b) 光诱导的亲水性 [45] 的催化剂表面, 提高自洁效果 (无机物造成污垢和污渍在表面上可以很容易地消除由于雨水浸泡之间的吸附物质和2表面)。光触媒玻璃提供了自清洁和防雾（润湿）性质的例子，例如， 皮尔金顿活跃 [6]。最近，光催化胶凝材料已获得三菱公司（NOxertrade;）和意大利水泥公司（TX-Ariatrade;和TXArcatrade;）的专利[7-10]。将TiO2光催化剂应用于混凝土的目的在于实现两个主要目标，即上述的自清洁效果和由于大气中氮氧化物（NOx）氧化成NO3-而产生的去污效果，尤其是在NOx浓度可以达到的街道由于燃烧产生的废气。这些产品所提供的最大好处是, 在使用的建筑材料中, 除了TiO2之外, 唯一的要求是阳光、氧气和水。

1.1 自洁和美观耐用

为了提高水泥材料的美学耐久性，特别是基于白水泥的水泥材料，开发了提供自清洁的TiO2胶结粘合剂。虽然这些产品的使用仍然受到限制和限制，但自2000年以来，许多建筑物已经设计和建造，以达到高审美标准。相关的例子是：教会“在慈悲富豪”，罗马，意大利，音乐艺术市政厅，尚贝里，法国，警方中央火车站，波尔多，法国，法航大厦，鲁瓦西戴高乐机场，法国，圣约翰法院，魔塔卡罗，摩纳哥。

为了验证光催化水泥/混凝土的自清洁性能，已经建立了涉及有机物质的多项测试，包括染料中颜色的降解。罗丹明B（N- [9-（2-羧基苯基）-6-二乙氨基-3H- x吨-3-亚基] -N-乙基 - 氯化铵）是最常见的染料测试之一，并且被采用为意大利标准（UNI 11259 （2008年2月）[11]）罗丹明B，RhB在TiO2表面上的降解已经在悬浮于RhB水溶液中的浆液体系（TiO2）中在不同照明条件下进行了广泛研究[12-16]。

结果：已经显示在紫外光和可见光下有效降解颜色。 在紫外光照射下，RhB通过普通的TiO2 - 敏化光反应[12,17]降解：TiO2光催化过程涉及光子吸收和电子从价带升高，留下空穴，半导体（图1）。 在可见光照射下，RhB发生染料敏化光反应[12,17]：有机分子吸收可见光光子，它只能促使电子从最高占据分子轨道（HOMO）到最低未占据分子轨道（LUMO）有机分子，因为它们不具有足够的能量来激活TiO2（在近UV下的带隙）。 这些电子从RhB LUMO进一步注入TiO2的电导带，导致TiO2表面上形成RhB 分子离子自由基。 电导带电子转移到TiO2表面上的吸附氧产生O2–。 这个过程产生的两种自由基物质都是高度活性的，最终导致有机分子的矿化（图2）

[12,13]。

图1. RhB-TiO2系统在紫外光照射下：TiO2 - 敏化途径[12]。

图2.可见光照射下RhB-TiO2体系：染料敏化途径[12]。

1.2。 防止污染

氮氧化物（NOx）造成的空气污染是现代社会面临的一个重大问题。 他们是光化学烟雾的主要负责人[18]（由于阳光与已经存在的污染物相互作用而在大气中形成的有害化学物质的混合物）; 与硫氧化物（SOx）一起产生酸雨[18-20]; 与大气水分反应产生的直接暴露或酸蒸气可能会因肺气肿与肺组织的相互作用而引起肺气肿和支气管炎[18]，并且不仅仅是严重影响植物的正常代谢[18]。 在大气化学中，NO x是指一氧化氮，NO和二氧化氮NO2的总和。NO被认为是主要污染物[18]，因为主要是直接从大气中引入（运输和工业活动中的高温燃烧[18-21]）。 另一方面，NO2被认为是次要污染物，因为主要通过主要污染物（NO）与O2（或O3）和/或日光[18- 21]。 在大气中的进一步反应可以使硝酸，HNO3，过氧酰基硝酸盐（PANs），RC（O）OONO2，过氧硝酸，HNO4等中的NO和NO2所有这些物质和NOx被称为NOy，总活性氮。

氮氧化物排放已经并仍然是严格的环境法规。 因此，他们的控制和修复一直是激烈研究的主题。 在最常用的氮氧化物修复技术（燃烧改性，干法和湿法[22,23]）中，NOx的光催化氧化（PCO）在过去十年已成为一种有效的替代方法，大量文献证实生产[17,24-36]和市场上销售的商品不断增加。 这些产品基本上都是含有光敏TiO2[7,37,38]，光催化铺路砖[8]，室内/室外空气净化用过滤器和膜等的涂料或水泥。尽管​​采用了其他所有技术，有利于仅使用大气氧和水在光活化的TiO2表面上促进NOx氧化。

通常在气流反应器中评估含TiO2的胶凝材料的去污性能，其中光催化床包含待分析的混凝土样品。反应器在给定的分压下供给含氮氧化物的空气流，并在黑暗中和照明下监测NO和NO2浓度[24,25,34,39]。另外，通过监测空气中NOx的浓度下降，光催化混凝土用作铺砌块或垂直墙壁时，真实世界暴露测试提供了一种解决实际室外条件下性能的方法[9,24,29]。

2.实验

2.1。 TiO2样品

在整个研究中，已经测试了两种可商购的钛酸盐：m-TiO2（微粒化的，Huntsman Tioxide颜料A-HR）和n-TiO2（纳米化的，Millenium Chemicals PC-105） 。 在开始任何降解实验之前，对这些样品进行表征以评估其主要物理化学性质，例如：光吸收特性，矿物学，比表面积，孔隙率和粒度。 进行光吸收测量以获得带隙信息，并使用UV-vis漫反射光谱仪（StellarNet EPP2000分光计）在TiO2粉末上进行测量。 如[40]所述，根据间接半导体的Kubelka-Munk变换方法处理光谱。 为了确认矿物学和结晶度，使用配备有在室温下操作的CuKalpha;11.54 X射线源的Bruker D8 Advance衍射仪获得X射线衍射图。 BET（Brunauer-Emmett-Teller [41]）比表面积（S赌注）通过使用Micromeritics ASAP 2020的粉末样品的N2吸附获得。这些数据使得能够表征由BJH （BarrettJoyner-Halenda）模型[42]，假设圆柱形孔。 在吸附测量之前，样品在150℃下脱气。 最后，通过三种不同的技术进行颗粒尺寸评估：TEM成像（和进一步的图像分析），通过Scherrer方程（方程（1））的XRD和由BET比表面积推导的简单几何模型，假定颗粒为刚性球（方程（2））。

在等式（1）：lambda;是X射线波长FWHM，在25.2°（2theta;），theta;P处的锐钛矿101峰的半高全宽，相同峰的布拉格衍射角。

在等式（2）：rho;A是锐钛矿的密度，取3.895克厘米minus;3和S赌注，即BET比表面积。

2.2。 美学耐用性：自洁性能（RhB测试）

制备两套光催化水泥浆，两种商业TiO2产品各一份。 将TiO2和新鲜白色波特兰水泥（CEM I 52.5R）粉末以3.5:96.5的质量比干式混合。 随后将20g该混合物用8g蒸馏水（水：水泥比，w / c = 0.4）水合。 第三组（对照）是在没有光催化剂的情况下制备的。 混合后，将糊剂浇铸在42mm直径的模具中，并在室温和80.5％相对湿度下（在（NH4）2SO4）的饱和溶液上固化1天。 为每组产生六个水泥圆盘。

固化1天后，所有样品均涂布20mu;l RhB水溶液（1.0gminus;1）。 涂层面积约为1.2厘米2。 每组6个光盘中的三个在日光下调节30分钟，其余三个在黑暗中涂覆并调节30分钟。 随后用UVItec LI-208.m灯（每个8W，主波长312nm）照射所有三组，然后使用StellarNet EPP2000光谱仪在各种照明时间之后进行反射测量。

2.3。 脱污：NOx氧化

已根据欧洲标准ISO 679 [43]中所述的程序制备了用于NOx氧化测试的砂浆样品。在这种情况下，迫击炮投放在9厘米直径times;1厘米厚的塑料培养皿中。制备三组各12个砂浆圆盘：一个具有m-TiO2，一个具有n-TiO2和一个不具有光催化剂作为对照。样品在密封的塑料袋中在室温下固化七天，并且在室温和60％的相对湿度下进一步固化七天。

根据意大利标准UNI 11247 [34]，在连续气流反应器中进行了NOx氧化实验。实验装置的使用方案如图3所示。S1为NOx气瓶，S2为气缸，F和FC分别为NOx和空气的质量流量计，R为光催化反应器，A为化学发光分析仪，E为分析仪的软件/计算机系统。光催化反应器由一个总体积为3.58升的Pyrex玻璃室组成，被测样品可以位于由适当样品支架支撑的底部。进气管允许空气/ NOx混合物直接流到样品上表面，而气体出口管位于样品架下方。系统保持在室温下。UV光由欧司朗ULTRAVITALUX灯提供，该UV灯具有在约365nm的最大强度波长周围分布的UV-A场中的主发射。灯样本距离设置为在上样本表面上获得20plusmn;1 W m的平均辐照度minus;2。 在图4中示出配备有UV灯的光催化反应器的示意图。实验在空气中进入NO浓度为600ppb，在三种不同流速下NO / NO2等于2时进行：3mu;lminus;1，2mu;lminus;1和1.5mu;lminus;1。所有的氧化实验都按照以下程序进行。磁盘将样品包裹在密封膜中以使上表面自由并保护侧表面。在光催化反应器中引入盘样品后，打开气流（给定流速）并使系统在黑暗中稳定半小时以获得恒定的NO和NO2浓度。然后打开紫外灯，监测NO，NO2浓度90分钟。

图3. NOx氧化实验室工厂流程图。 S1氮氧化合物气缸，S2气缸，F氮氧化物流量计，FC空气流量计，R光催化反应器，氮氧化物分析仪，E计算机。

图4.用于NOx氧化的光催化反应器。

3 结果与讨论

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