室温溶液处理用于具有高稳定性与可重复利用性的高性能柔性钙钛矿太阳能电池的无孔、表面纳米结构的NiOx薄膜外文翻译资料

 2022-07-15 14:46:44

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室温溶液处理用于具有高稳定性与可重复利用性的高性能柔性钙钛矿太阳能电池的无孔、表面纳米结构的NiOx薄膜

作者及其单位略

摘 要：近来，研究人员已经开始重点研究高效率柔性钙钛矿太阳能电池（perovskite solar cells，PVSCs），其能够使太阳能电池更加便携，并且使卷对卷制造工艺规模化变成可能。虽然NiOx是一种在硬基质上制造钙钛矿太阳能电池空穴传输层（hole transport layer, HTL）的有前途的选材，但有报告的NiOx空穴传输层都使用不同的多步处理（如300℃-500℃退火、O2 plasma、UVO）来形成，而这对于基于NiOx的柔性钙钛矿太阳能电池的发展是一种阻碍。同时，纳米结构的形态学特征和无缺陷的薄膜质量都对其作为PVSCs空穴传输层发挥功能有重要的影响。然而，同时拥有这两种特点很困难，特别是在液相处理中，无缺陷薄膜常常以平滑的形态出现。接下来我们将展示一种从简单和可控室温的液相处理便可得到的无缺陷且具有表面纳米结构的高性能NiOx薄膜的方法，并且以这种薄膜制造出的有着高稳定性和可重复利用性的柔性PVSCs。它的功率转换效率能够达到很有前景的14.53%且没有明显的迟滞现象（在ITO玻璃上有17.60%的高效率）。此外，NiOx基的PVSCs展现出显著提高了的空气稳定性。性能的提升是由于无缺陷表面纳米结构NiOx薄膜能够使PVSC的界面复合与单分子间接复合程度降低。除此之外，NiOx层/钙钛矿层的大面积界面直接接合的形成提高了空穴抽取能力，这使得 PVSC的性能得以提高。我们的工作有助于使用简单合成工艺制造高器件性能的柔性PVSCs的发展。

关键词：钙钛矿太阳能电池、空穴传输层、NiOx纳米结构、室温、柔性太阳能电池

由于能量转换效率的快速增加和低廉的制造成本，钙钛矿太阳能电池（PVSCs）在过去数年间吸引了大量的注意力1-6。根据光子循环效应，在细致平衡模型下PVSC转换效率的理论极限被估计为31%7，而目前已经做到了20.1%这个合格的转化效率。这说明在不远的将来，PVSCs有着被商业化和取代传统硅太阳能电池的巨大潜力。最近，很多高效的PVSCs使用昂贵的2,2rsquo;,7,7rsquo;-四[N,N-二（甲氧基苯基）氨基]-9,9rsquo;-螺双芴（spiro-MeOTAD）作为空穴传输层（HTL）9-17。然而，spiro-MeOTAD基PVSCs经常使用金属氧化物（例如TiO210-15，ZnO16，SnO217）作为电子传输层，而这些氧化物通常需要经过一个较高温度（＞450℃）的烧结工序才有效地传输。然而，高退火温度可能影响柔性基底的制造。另一种结构是将HTL放到透明导电玻璃上，这种结构通常被称为反向结构。在这个结构中，富勒烯衍生物（例如PC60BM19,20，C6021,22，IC60BA21）作为ETL但是却不需要退火。

NiOx被认为是一种有前景的硬基底反式PVSCs的HTL选材23-32。NiOx和有机非金属卤化钙钛矿的价带（VB）在空穴的传输和收集能够产生很好的契合（例如CH3NH3PbX3；X = I，Br，Cl）；除此之外，较宽的能带隙、较好的光学透明度和电子阻挡能力使NiOx成为PVSCs的一种良好的阳极夹层23-32。与此同时，和其他有机HTLs相比33，NiOx价格较低且易于合成。更鼓动人心的是，纯NiOx基反式PVSCs的转换效率已经达到了11.6%，而用Cu掺杂后更是达到了15.8%。就在最近，纳米结构NiOx已经通过脉冲激光积沉技术（PLD）处理，在反式PVSCs上用作高效HTL。然而，在器件制造过程中，所有被报道的NiOx HTLs都要求高温退火或高真空工序等复杂条件。这种严格的条件会提高制造成本；与此同时，一个较高的退火温度会增加制造柔性太阳能电池的难度。除此之外，纳米形态的无缺陷薄膜质量特点对于薄膜作为高效PVSCs的HTL很重要25，32。根据目前我们所知，现在没有任何关于室温下液相处理的NiOx薄膜有着PVSCs或柔性PVSCs的那两个特点18，34，所以这对我们大规模生产钙钛矿光电子器件是一个挑战和渴望。

在我们的工作中，我们论证了表面纳米结构无缺陷NiOz薄膜作为HTL在高性能柔性PVSCs中的应用。表面纳米结构的NiOx薄膜可以很容易地在不同种基板上形成（我们会论证ITO玻璃和PET），而只要在简单的可控室温液相过程就能生成NiOx纳米晶且不需要任何后处理。更重要的是，我们的结果表明无缺陷表面纳米结构NiOx薄膜降低了PVSCs的界面复合与单分子SRH复合。与此同时，它也提供了一个与钙钛矿吸收层相接触的大面积界面，这使从钙钛矿层提取光生空穴的效率比传统平滑PEDOT:PSS薄膜更高。使用我们的表面纳米结构NiOx作为HTLs，便可以制作出具有高机械稳定性和可重复利用性的高效柔性PVSCs,它的效率能够达到14.53%这个有前途的数值，并且在非柔性ITO玻璃上的NiOx基PVSCs已经达到了17.60%这样的高效率且没有明显的迟滞。更有趣的是，和PEDOT:PSS相比，表面纳米结构的NiOx基PVSCs展现更好的光伏特性且更好的空气稳定性。

结论和讨论

  1. 无缺陷表面纳米结构NiOx薄膜

尽管表面纳米形态学特征和无缺陷的高质量薄膜，特别是在液相过程中，很难自然地同时存在，无缺陷薄膜通常会有一个光滑的形态35,36。但是对于钙钛矿太阳能电池来说，这两个特点是使薄膜作为高效HTL的功能的很重要的两个因素25,32。这里，我们会介绍一种同时具有这两种特点的NiOx薄膜，这种薄膜通过在简单室温条件下液相处理无毒NiOx纳米晶体所得到，并且不需要后处理（比如高温退火、O2 plasma或UVO处理）。有趣的是，有这两种特点的NiOx薄膜可以同时在非柔性ITO玻璃和柔性ITO/PET上形成，从而满足PVSCs的多种应用。NiOx纳米晶体（NCs）是通过一种化学沉淀方法合成的。通过透射电镜（TEM；表S1,支撑信息）测量，晶态NiOx NCs的直径大约为4 nm。得到的NiOx NCs被分散在去离子水中从而得到不同浓度的NiOx NCs水合溶液。

Scheme 1展示了我们制造纳米结构的NiOx薄膜的新方法。在预清洁的ITO基板上，用NiOx NCs水基墨水旋涂后，在室温下很容易地形成了堆积的NiOx纳米结构。生成的NiOx薄膜能够在不需要退火、O2 plasma或UVO处理地情况下用于太阳能电池的生产。

NiOx薄膜的质量能够通过调整NiOx NCs水基墨水的浓度来控制。相对应的NiOx薄膜的厚度经椭偏仪测量大约是8 nm (1.0 wt%), 12 nm (1.5 wt%), 19 nm (2.0 wt%), 22 nm (2.5 wt%)和27 nm (3.0 wt%)。NiOx薄膜的形态被原子力显微镜（AFM）和扫描电子显微镜（SEM）检测。我们发现，未处理的ITO玻璃表面非常平滑，其均方根（RMS）粗糙度只有1 nm（见Figure 1a）。有趣的是，根据Figure 1b-f所表现的，所得到的NiOx薄膜在纳米尺度下变得粗糙，当ITO玻璃表面被NiOx薄膜覆盖时，其表面粗糙度大约被提升了4.3 nm。更惊奇的是，随着厚度的变化，NiOx薄膜的表面粗糙度并没有表现出任何明显的改变，这说明NiOx的纳米结构可以充分地在PVSCs中形成。

我们继续通过SEM研究了NiOx薄膜的性能特点，所得到的结果在Figure 2里表现。当NiOx NCs的浓度较低（1.0和1.5 wt%），有些小孔会出现在NiOx薄膜中（Figures 2a-c），这有很大可能会使ITO和钙钛矿直接接触；而这又会降低电子阻挡效率，产生更严重的载流子复合。在轻微地升高了NiOx NCs的浓度之后，就能够得到一个无缺陷的NiOx薄膜（Figure 2d,e和Figure S2）。Figure 2f表示，无缺陷的NiOx同样拥有一个纳米结构的表面。这些表面纳米结构的NiOx薄膜能够和钙钛矿层形成一个紧密且面积很大的界面，这对于从钙钛矿吸收层得到光生电子是有益的。

我们也研究了NiOx的薄膜质量对于器件性能的影响。Figure 3a所示，2 wt%的NiOx NC所制成的厚度约20nm的无缺陷NiOx薄膜达到最佳器件性能。当NiOx NC墨水的浓度从1.0 wt%升高到2.0 wt%时，器件的开路电压（Voc）从0.88V升高到0.94V且得到的NiOx膜更厚。升高的Voc值可能因为小孔的消失和生成的无缺陷薄膜能提供更好的电子阻挡能力和更低的漏电电流。相反，当NiOx NC墨水的浓度从2.0 wt%升高到3.0 wt%时，尽管NiOx膜是无缺陷的，但是短路电流密度（Jsc）从19.24 mA cm-2降低到了18.32 mA cm-2，这导致了PCE的降低。串联电阻的升高最有可能是因为更厚的NiOx膜所导致。

Figure 3b展示的是在研究中最佳的表面纳米结构NiOx薄膜在不同的导电基板上的透射光谱。波长在400到800nm之间，NiOx薄膜在ITO/玻璃和ITO/PET都表现出平均＞76%的高的透明度，这让光量子通量达到最大值，从而能够接触到吸收层从而产生光生载流子。

NiOx薄膜的化学组分被X射线光电子能谱所研究出来（见Figure S3）。通过雪莉型背景差分，背景从XPS能谱中被移除掉。XPS能谱的分解说明Ni的2p波谱能够以两个不同的氧化态（Ni2 和Ni3 ）在高斯函数中很好的配合，并且比如在NiOOH（Ni 2p3/2是856.0ev，O 1s是532.3ev）、Ni2O3（Ni 2p3/2是855.0ev，O 1s是530.9ev），和另一个Ni2 氧化态的NiO（Ni 2p3/2是853.7ev，O 1s是529.2ev）之类令人瞩目供体中出现了峰值。根据Ni 2p光谱完整区域计算得到，NiOOH、Ni2O3和NiO这三种组分的浓度比例大约是0.75:0.81:1，表明氧化镍的组分是非化学计量的。

  1. 高可重复利用性的高效柔性PVSCs

形成我们的表面纳米结构NiOx薄膜不需要任何后处理，这激励我们使用NiOx HTLs在柔性ITO/PET基板上制造柔性PVSCs。这个研究中器件的结构展示在Figure 4a。器件中每一层的有关能级被描绘在Figure 4b。和传统的HTL：PEDOT：PSS（VB约-5.1 eV），NiOx有一个更宽的VB（约-5.4 eV，用UPS测量），这个和CH3NH3PbI<su

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