通过第一性原理计算研究全d金属Pd2MnTi和Pt2MnTi的马氏体相变和磁学特性外文翻译资料

 2022-08-08 15:32:43

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通过第一性原理计算研究全d金属Pd2MnTi和Pt2MnTi的马氏体相变和磁学特性

L.Feng1

摘要

我们通过第一性方法研究了新型全d金属Pd2MnTi和Pt2MnTi的马氏体相变。结果表明Pd2MnTi和Pt2MnTi两者的四方马氏体相都比立方奥氏体相更稳定。它们各自的相变推动力分别是215.12meV/f.u.和329.49meV/f.u.。这表明Pd2MnTi和Pt2MnTi都易于发生马氏体相变。电子结构表明四方畸变能够极大地增加相稳定性。同时我们也研究了这两种金属间化合物的磁学性能，发现马氏体相变对钛原子磁矩有较大的影响。

关键词：全d金属，马氏体相变，磁性能，Heusler合金，第一性原理

1引言

磁功能材料在磁性材料领域向来是个热点话题。在磁功能材料中，磁性形状记忆合金更是因为它重要的应用而受到广泛的关注 [1-4]，并且大部分磁性形状记忆合金都是Heusler合金[5-10]。一般地，Heusler合金的化学式是X2YZ, X和Y是过渡元素，Z是主族元素。研究发现，在这种磁性形状记忆合金中，p-d杂化对于原子排序、相稳定性、磁结构有着重要影响[11-13]。如果Heusler合金中的主族元素被过渡元素替代，一种完全由过渡元素组成的化合物就形成了，这种化合物也被称作全d金属Heusler合金。最近，新型全d金属Ni-Mn-Ti Heusler合金已经在磁性材料领域广泛地引起了研究者们的兴趣[14-18]。一项由E. K. Liu等人开展的研究显示，Ni-Mn-Ti Heusler合金仍会发生马氏体相变[14]。另外，他们还发现了一系列与磁性以及马氏体相变相关的物理效应，例如磁热效应[15,16]和磁阻效应[17]。于是，这项发现开拓了一块磁性材料的新领域。因为元素周期表中钯、铂、镍是同族元素，所以研究Pd-Mn-Ti 和Pt-Mn-Ti能否发生马氏体相变是有意义的。然而，钯和铂都是贵金属，并且实验合成这两种化合物也十分昂贵。另一方面，众所周知第一性原理计算对于新型磁性形状记忆合金的研究极有帮助[19-22]并且可以用来解释相关物理机制[23-26]。在本篇论文中，我们采用第一性原理来研究Pd2MnTi 和Pt2MnTi的马氏体相变，他们的电子结构和磁学特性也能伴随着研究进展而得出。我们的研究结果或将为实验室合成Heusler型的Pd-Mn-Ti和Pt-Mn-Ti合金指明方向。

2计算细节

我们使用CASTEP代码来计算[27]，使用Perdew-Wang广义梯度近似来阐释交换相关能[28]，使用超软赝势法来处理原子核与价电子的相互作用[29]。设置截止能为500eV。使用Monkhorst-Pack方法来选取k点，立方晶相的简约布里渊区中k点被设为20x20x20，四方晶相中的k点设为18x18x10。我们把计算的收敛条件设为10minus;6eV/atom。

图1：Pd2MnTi和Pt2MnTi的原子配置结构；（a）L21结构（b）Hg2CuTi结构

3 结果和讨论

3.1 原子结构

在L21结构中铂（钯）原子占据A位（0,0,0）和C位（0.5，0.5,0.5），锰原子占据B位（0.25,0.25,0.25），钛原子占据D位（0.75,0.75,0.75）。在Hg2CuTi结构中铂（钯）原子占据A位（0,0,0）和B位（0.25,0.25,0.25），锰原子占据C位（0.5，0.5,0.5），钛原子占据D位（0.75,0.75,0.75）。图1是原子占位的详细描述。为了研究立方相Pd2MnTi和Pt2MnTi的基态，我们分别计算了L21结构和Hg2CuTi结构以及他们铁磁性和反铁磁性结构的总能量，计算结果显示在图2。结果显示对于Pd2MnTi即使初始形态是铁磁性结构最终也会转变成反铁磁性状态，然而对于Pt2MnTi结果却完全相反，即初始状态是反铁磁性状态最终会转变成铁磁性状态。并且对于L21结构和Hg2CuTi结构两者磁性结构的稳定性都高于顺磁结构（PM）的稳定性。综上所述，对于Pd2MnTi，反铁磁性L21结构是最稳定的结构，而对于Pt2MnTi，铁磁性L21结构是最稳定的。并且Pd2MnTi和Pt2MnTi的晶格常数分别是6.3 Aring;和6.32 Aring;。

图2：Pd2MnTi（a）和Pt2MnTi（b）的总能量

为了调查马氏体相变过程中可能出现的现象，对于Pd2MnTi和Pt2MnTi都进行了等体积四方畸变，这意味着我们保持晶胞体积不变仅改变畸变度比例。图3a展示了Pd2MnTi的总能量，我们可以发现Pd2MnTi的能量曲线上有两个极小值（0.86和1.36），并且1.36这个值最稳定。两个极小值能量与立方相的能量的差分别是51.25meV/f.u.和215.12meV/f.u.。根据大量模拟和实验结果，我们总结了一条经验规律可以用来预测Heusler合金的马氏体相变：畸变度大约在1.2-1.4这个范围，并且化合物有一个足够大的驱动力，这个驱动力源于奥氏体和马氏体相的能量差。例如，Ni2MnGa的计算结果表明预计的马氏体相畸变度是1.26，驱动力是32meV/f.u. [30]。显然，Pd2MnTi的情况证实了这条经验规律，并且Pd2MnTi有很大可能会发生马氏体相变。

对Pt2MnTi也进行过类似的分析，图3b描绘了Pt2MnTi的总能量，曲线中同样有两个极小值（0.86和1.35），并且在最小值1.35出化合物最稳定。两个极小值能量与立方相能量的差分别是127.81meV/f.u.和329.45meV/f.u.。这意味着Pt2MnTi同样很可能发生马氏体相变。

图3：Pd2MnTi（a）和Pt2MnTi（b）的总能量随着畸变度变化曲线

3.2 电子结构

为了解释相转变的原因，我们计算了Pd2MnTi的态密度，结果展示在图4中。我们已经知道p-d杂化对于Heusler合金的稳定性至关重要，同时我们发现d-d杂化对于立方相全d金属Heusler合金的稳定性也十分重要。Pd2MnTi中的Ti有着与传统Heusler合金中的主族元素相似作用。细节分析如下：在立方结构中，费米能级附近的自旋上升态密度引起了我们的重视，因为这会使立方晶相不稳定，并且这些电子态主要来自Ti的d轨道电子。另外，在1.18eV处有个很明显的峰值，这是钯和钛d轨道电子的杂化峰。在马氏体相中，费米能级附近的自旋上升态密度较之立方晶相下降了许多并且非常平稳，而且立方晶相中1.18eV的峰值降至0.86eV，在马氏体相中这个峰值很小。晶体经过四方畸变后，费米能级附近的自旋向下态密度总体都减少了，这意味着四方畸变能够增强Pd2MnTi的稳定性。然而，在费米能级附近的自旋向下的态密度分布呈现小口袋形状，这同样会导致马氏体相的不稳定，这意味着晶体有可能从四方结构畸变成调制结构（一种马氏体相的结构）。

图4：a：Pd2MnTi立方相态密度；b：Pd2MnTi马氏体相态密度（畸变度1.36）

图5给出了Pt2MnTi的态密度，费米能级附近的自旋向下态密度需要重视，这会降低立方晶相的稳定性，并且发现这些电子状态主要来自铂和钛的d轨道电子。另外，在1.13eV处有个明显的峰值，这是铂和钛d轨道电子的杂化峰。在马氏体相中费米能级附近的自旋向上态密度极大地减少且十分平稳。并且立方晶相中1.31eV处的峰在马氏体相中向下移至0.89eV处并变弱，经过四方畸变后费米能级附近的自旋向下态密度整体都减弱了。这意味着四方畸变能够强化Pt2MnTi的相稳定性。

图5：a：Pt2MnTi立方相态密度；b：Pt2MnTi马氏体相态密度（畸变度1.35）

3.3 磁学特性

我们研究了Pd2MnTi和Pt2MnTi的磁学特性，Pd2MnTi的磁矩列在了表一中，立方相和马氏体相的总磁矩分别是4.35mu;B和3.42mu;B。立方相转变至马氏体相过程中Mn的磁矩从4.62mu;B转变至4.24mu;B。立方相中钛原子的磁矩很小且为负值（-0.20mu;B），但在马氏体相中变大至-0.92mu;B，这意味着马氏体相变对于钛的磁矩有极大的影响。从原子间距变化的角度或许能解释这一现象。在马氏体相中钛和锰的间距是2.84Aring;，小于立方相中的3.15Aring;，因此，他们的交互作用增强使得钛的磁矩增加了不少。图6描绘了Pd2MnTi的磁矩变化，我们能发现立方相的总磁矩是最大的，随着畸变度的增加磁矩逐渐减少。钯原子的磁矩基本可以忽略，锰的磁矩变化很稳定，钛原子的磁矩变化很显著，因此，钛原子在Pd2MnTi总磁矩变化中起决定作用。这区别于传统Heusler合金中的主族元素的作用：传统Heusler化合物的主族元素只有很小的磁矩，而且四方畸变对它们磁矩的影响基本可以忽略。

表1：Pd2MnTi的物理性质，Mt, MMn, MTi, and MPd 分别代表总磁矩和锰、钛、钯的磁矩

Pt2MnTi的磁矩在表2中列出了，立方相的总磁矩是4.63mu;B，马氏体相的总磁矩是3.63mu;B。锰原子的磁矩从立方相的4.48mu;B转变到了马氏体相中的4.14mu;B。立方相中钛原子的磁矩是个非常小的正值（0.08mu;B），然而在马氏体相中显著变大且为负值（-0.66mu;B），这意味着四方畸变对钛原子的磁矩有着极大的影响。图6b描绘了Pt2MnTi磁矩的变化，显然，立方相Pt2MnTi的总磁矩是最大的，随着畸变度增加磁矩逐渐减少。铂原子的磁矩同样可以被忽略，锰原子的磁矩变化十分平稳，而钛原子的磁矩变化显著。因此，钛原子在Pt2MnTi的总磁矩变化中同样起决定性作用。

表2：Pt2MnTi的物理性质，Mt, MMn, MTi, and MPt 分别代表总磁矩和锰、钛、铂的磁矩

图6：磁矩随着畸变度比例变化曲线a: Pd2MnTi ；b：Pt2MnTi

4结论

我们使用第一性原理研究了Pd2MnTi和Pt2MnTi的马氏体相变、电子结构和磁学特性，结果表明这两种Heusler合金都易于发生马氏体相变，二者马氏体相的畸变度分别是1.36和1.35，相变驱动力分别是215.12 meV/f.u. 和329.45meV/f.u.。这两种化合物费米能级附近的态密度都十分重要，会影响立方相的稳定性，而在四方畸变之后，这些态密度减弱且变得非常平缓。Pd2MnTi和Pt2MnTi的奥氏体相分别是亚铁磁性和铁磁性的。另外，马氏体相变对于钛原子的磁矩有很大的影响。

参考书目

1. Karaca, H.E., Karaman, I., Basaran, B., Ren, Y ., Chumlyakov, Y .I.,Maier, H.J.: Adv. Funct. Mater. 7, 983 (2009)

2. Wu, G.H., Y u, C.H., Meng, L.Q., Chen, J.L., Y ang, F.M., Qi, S.R.,Zhan, W.S., Wang, Z., Zheng, Y .F., Zhao, L.C.: Appl. Phys. Lett.75, 2990 (1999)

3. Liu, J., Gottscha

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